Помощь в учёбе, очень быстро...
Работаем вместе до победы

Превращение этана в ароматические углеводороды на бифункциональных цеолитных катализаторах

Диссертация: Превращение этана в ароматические углеводороды на бифункциональных цеолитных катализаторах
ДиссертацияПомощь в написанииУзнать стоимостьмоей работы

Квалифицированное использование в химических процессах углеводородов с короткой цепью (С<6), в частности этана — одна из основных задач нефте-и газохимии. Эти углеводороды содержатся в природном и попутных нефтяных газах, запасы которых в России по оценкам специалистов составляют около 40% от мировых. Разработка современной технологии переработки алкано-вых фракций природного и попутного… Читать ещё >

Содержание

  • Глава 1. Литературный обзор
    • 1. 1. Превращения этана в ароматические углеводороды на цеолитах семейства пентасила
      • 1. 1. 1. Ароматизация этана на Zn-содержащих пентасилах
      • 1. 1. 2. Каталитические свойства Ga-содержащих пентасилов в реакции ароматизации этана
      • 1. 1. 3. Ароматизация этана на пентасилах, модифицированных благородными металлами, и биметаллических Pt-содержащих системах
    • 1. 2. Состав, строение и активные центры декатионированных и модифицированных пентасилов
      • 1. 2. 1. Состав и строение высококремнеземных цеолитов типа пентасила
      • 1. 2. 2. Кислотные свойства высококремнеземных декатионированных цеолитов семейства пентасила
      • 1. 2. 3. Активные центры модифицированных пентасилов
        • 1. 2. 3. 1. Активные центры пентасилов, модифицированных цинком
        • 1. 2. 3. 2. Формирование активных центров Ga-содержащих пентасилов
        • 1. 2. 3. 3. Активные центры Pt и Pt-Ga-содержащих пентасилов
    • 1. 3. Механизм ароматизации этана на модифицированных пентасилах
  • Глава 2. Экспериментальная часть
    • 2. 1. Используемые вещества и реагенты
    • 2. 2. Катализаторы
    • 2. 3. Описание установки и методика проведения каталитических опытов
    • 2. 4. Методика анализа продуктов превращения этана
    • 2. 5. Физико-химические методы исследования катализаторов
      • 2. 5. 1. ИЕС-спектроскопия
      • 2. 5. 2. Термопрограммированное восстановление
      • 2. 5. 3. Рентгенографический анализ
      • 2. 5. 4. Рентгеновский фотоэлектронный анализ
  • Глава 3. Изучение каталитических свойств модифицированных пентасилов в реакции ароматизации этана
    • 3. 1. Скрининг потенциальных промоторов ароматизации этана
    • 3. 2. Ароматизация этана на пентасилах, модифицированных Zn
      • 3. 2. 1. Влияние концентрации промотора на каталитические свойства Zn-содержащих пентасилов
      • 3. 2. 2. Влияние способа введения элемента-модификатора и содержания алюминия в каркасе цеолитов на каталитические свойства цинксодержащих пентасилов
      • 3. 2. 3. Каталитические свойства биметаллических систем на основе Zn-пентасилов
    • 3. 3. Ароматизация этана на Pt-содержащих пентасилах
      • 3. 3. 1. Превращение этана в ароматические углеводороды в присутствии катализатора 0,3%Pt/H-IJBM (30)
      • 3. 3. 2. Ароматизация этана на биметаллических Pt-содержащих катализаторах
      • 3. 3. 3. Ароматизация этана на катализаторе 2%Ge-0,5%Pt/ НЦВМ
      • 3. 3. 4. Ароматизация этана на Ga-Pt -пентасилах
        • 3. 3. 4. 1. Каталитические свойства пентасила Н-ЦВМ (30), модифицированного галлием
        • 3. 3. 4. 2. Зависимость каталитических свойств Ga-Pt-пенга-силов от концентрации галлия
        • 3. 3. 4. 3. Влияние условий проведения реакции ароматизации этана на каталитические свойства системы 2%Ga-0,3%Pt/H-UBM (30) ^
        • 3. 3. 4. 4. Влияние содержания алюминия в каркасе пентасилов на каталитические свойства биметаллических Ga-Pt -систем
        • 3. 3. 4. 5. Влияние метода приготовления и последовательности введения металлов-модификаторов на каталитическую активность Pt-Ga-пентасилов
        • 3. 3. 4. 6. Каталитические свойства ГАС и Pt/ГАС со структурой пентасила
  • Глава 4. Изучение формирования активных центров модифицированных пентасилов
    • 4. 1. Формирование активных центров пентасилов, модифицированных цинком
      • 4. 1. 1. Рентгенографический анализ
      • 4. 1. 2. ИК-спектроскопия
        • 4. 1. 2. 1. ИК-спеьсгроскопическое исследование адсорбции и термодесорбции СО
        • 4. 1. 2. 2. ШС-спектроскопическое исследование адсорбции и термодесорбции пиридина
    • 4. 2. Формирование активных центров пентасилов, модифицированных галлием и платиной
      • 4. 2. 1. Рентгенографический анализ
      • 4. 2. 2. Термопрограммированное восстановление (ТПВ)
      • 4. 2. 3. Рентгеновская фотоэлектронная спектроскопия (РФЭС)
  • Глава 5. Обсуждение результатов
    • 5. 1. Zn-содержащие катализаторы
    • 5. 2. Ga- и Ga-Pt-содержащие катализаторы
    • 5. 3. Механизм ароматизации этана на модифицированных пен-тасилах
  • Выводы

Превращение этана в ароматические углеводороды на бифункциональных цеолитных катализаторах (реферат, курсовая, диплом, контрольная)

Ароматические углеводороды являются важнейшим сырьем для производства продуктов тонкого органического синтеза и нефтехимии. На их основе получают пластмассы, пластификаторы, красители, ПАВ, антиоксиданты, синтетические волокна, медикаменты и другие ценные соединения.

В настоящее время производство ароматических углеводородов базируется на переработке нефти в процессах каталитического риформинга и пиролиза. В условиях возрастающего дефицита нефти и ее высокой стоимости становится актуальной замена нефти в тех процессах, где это возможно, на альтернативные источники дешевого и доступного сырья. Экономические расчеты показали, что эффект от такой замены настолько велик, что даже при относительно низких конверсиях эти процессы экономически более выгодны, чем существующие.

Квалифицированное использование в химических процессах углеводородов с короткой цепью (С<6), в частности этана — одна из основных задач нефте-и газохимии. Эти углеводороды содержатся в природном и попутных нефтяных газах, запасы которых в России по оценкам специалистов составляют около 40% от мировых [1]. Разработка современной технологии переработки алкано-вых фракций природного и попутного нефтяного газа как непосредственно на местах добычи в условиях транспортных ограничений, так и на территории крупных нефтеи газоперерабатывающих комплексов весьма актуальна. В России это обусловлено в первую очередь вводом в хозяйственный оборот газо-конденсатных месторождений северных регионов. В условиях Севера требуется переработка углеводородного сырья в продукты, которые можно либо транспортировать по газо- (конденсато-)проводам, либо накапливать для сезонного вывоза. Кроме того, такие технологии позволят решить проблему рациональной утилизации низкомолекулярных углеводородов, которые в значительных количествах образуются в процессах глубокой переработки нефти, таких как каталитический и термический крекинг, гидрокрекинг вакуумного газойля и гидроочистка.

В настоящее время в России проблема квалифицированного использования низкомолекулярных углеводородов не решена в полной мере. Так, суммарный объем сжигаемых попутных нефтяных газов составляет около 6 млрд. мЗ в год, нефтезаводских газов — 6.5 млн. тонн [2]. Доля выбрасываемого в атмосферу или сжигаемого природного газа при добыче достигает 20 млрд. мЗ в год [2]. Химическая переработка составляет всего 5−7% [2]. Таким образом, очевидна необходимость создания малоотходных экологически чистых процессов превращения газообразного углеводородного сырья в промышленно важные химические продукты.

Основной предпосылкой для успешного решения этой проблемы является создание новых эффективных каталитических систем для переработки углеводородных компонентов нефтезаводских, природного и попутного нефтяного газов. Основные требования, предъявляемые к разрабатываемым катализаторамвысокая активность и селективность, длительный срок службы, стойкость к отравлению, высокая термическая стабильность.

В настоящее время интенсивно изучается процесс превращения низкомолекулярных парафинов, в том числе этана, в ароматические углеводороды в присутствии катализаторов на основе цеолитов семейства пентасила, обладающих уникальной способностью к превращению газообразных олефинов и парафинов в соединения с большей молекулярной массой.

В литературном обзоре проанализированы результаты изучения каталитической ароматизации этана и современные представления о возможных стадиях этой реакции, а также изложены особенности структуры цеолитов семейства пентасила и физико-химические данные о кислотных центрах.

1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР.

выводы.

1. Систематически изучены превращения этана в ароматические углеводороды в присутствии Zn-, Gaи Pt-цеолитных катализаторов. Показано, что введение в пентасилы Zn, Ga и Pt увеличивает скорость образования АрУ.

2. Определен оптимальный состав катализаторов. Оптимальная концентрация Zn в образце на основе Н-ЦВМ (30) составляет 5 мас.%. При 600 °C выход АрУ на таком катализаторе составляет 23,7% при селективности 46%. Среди биметаллических Ga-Pt-содержэщих катализаторов наибольшей активностью обладает пентасил Н-ЦВМ (30), содержащий 2 мас.% Ga и 0,3 мае. % Pt. При 600 °C выход АрУ составляет 30,1%, а селективность их образования — 63%.

3. Установлено, что для Zn-пентасилов состав каркаса носителя мало влияет на их активность и селективность, тогда как для Ga-, Ptи Ga-Pt-систем наиболее эффективен носитель с Si02/Al203= 30.

4. Показано, что введение Zn и Ga путем твердофазного взаимодействия их оксидов с цеолитной матрицей позволяет получать каталитические системы, не уступающие по своей активности и селективности образцам, полученным методом пропитки.

5. С применением физико-химических методов (РФА, ИКС, РФЭС) установлены некоторые закономерности формирования активных центров Zn-, Gaи Pt-содержащих пентасилов, синтезированных методом твердофазного взаимодействия цеолитной матрицы с ZnO и Оа2Оз. Установлено, что в ходе активации катализаторов водородом массивные оксиды цинка и галлия переходят в мелко-диспергированное рентгеноаморфное состояние и образуют сильные электроно-акцепторные центры, ответственные за отрыв гидрид-ионов от насыщенных молекул (дегидрирование).

6. Впервые в системе пентасил — оксид галлия — аммиакат платины с помощью рентгенофазового анализа обнаружено образование сплава GasPts в результате топохимического взаимодействия.

7. На основании полученных каталитических и физико-химических данных предложена схема ароматизации этана в присутствии металлсодержащих пентасилов, которая предусматривает в качестве ключевой стадии дегидрирование ал-кана на сильных льюисовских кислотных центрах Zn-пентасилов и последующую трансформацию образовавшихся интермедиатов, протекающую без существенного вклада протонных центров цеолита. Показано, что в случае Gaи Ga-Pt-пентасилов протонные кислотные центры играют определяющую роль в формировании активных катализаторов ароматизации этана.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.

Установлены закономерности каталитического действия металлсодержащих пентасилов в ароматизации этана, определен их оптимальный состав и найдены условия синтеза АрУ при минимальном выходе побочных продуктов.

С применением современных физико-химических методов (РФА, ИКС, РФЭС) получены новые данные о механизме формирования активных центров металлсодержащих пентасилов, полученных методом твердофазного взаимодействия цеолитной матрицы с ZnO и ОагОз. Установлено, что в ходе активации катализаторов водородом массивные оксиды цинка и галлия переходят в мелкодиспергированное рентгеноаморфное состояние и образуют сильные электроноакцепторные центры, ответственные за отрыв гидрид-ионов от насыщенных молекул. Впервые обнаружено и подтверждено рентгенографическим анализом образование сплава GasPts в результате топохимического взаимодействия в системе пентасил — оксид галлия — аммиакат платины.

На основании полученных каталитических и физико-химических данных предложена схема ароматизации этана в присутствии металлсодержащих пентасилов, которая предусматривает в качестве ключевой стадии дегидрирование алкана на сильных льюисовских кислотных центрах Zn-пентасилов и последующую трансформацию образовавшихся интермедиатов без существенного вклада протонных центров цеолита. Предположено, что в случае Gaи Ga-Pt-пентасилов протонные центры напротив играют определяющую роль в формировании активных катализаторов ароматизации этана.

Получены данные, которые могут быть использованы на предприятиях топливно-энергетического комплекса для оптимизации состава катализаторов и условий проведения процесса ароматизации этансодержащего сырья. Предложен экологически безопасный бессточный метод модифицирования пентасилов, основалный на топохимическом взаимодействии оксидов металлов с цеолитной матрицей. Полученные системы, содержащие Zn или Ga+Pt, характеризуются высокой активностью и селективностью, и могут рассматриваться как перспективные и практически важные катализаторы ароматизации этана.

Показать весь текст

Список литературы

  1. B.C., Лапидус А. Л. // Газовая промышленность.-, № 3, 2003, С. 104.
  2. Р.В. // Нефтегазовая вертикаль.-№ 16 (65), 2001, С. 96.
  3. S.M. // J. Catal.- 1970.- V.17.- Р.207.
  4. О.В., Преображенский А. В., Либерман А. Л. // Изв. АН СССР. Сер. хим.- 1974,-С.2751.
  5. О.В., Преображенский А. В., Либерман А. Л. // Изв. АН СССР. Сер. хим.- 1974.- С. 1670.
  6. .Н., Болотов И. М., Кувшинова Н. И., Китаев В. И. // Нефтехимия,-1975.- Т.15.~ С. 242.
  7. S.M. // J. Catal.- 1970, — V.17.- P.217.
  8. O.B., Васина Т. В., Преображенский А. В. // Изв. АН СССР. Сер. хим.-1982.- С. 2296.
  9. Х.М., Кондратьев Д. А. // Успехи химии.- 1983.- Т.52.-№ 12.-С.1921.
  10. M.S. // Appl. Catal.- 1988.- V.41.- № 2, — Р.89.
  11. Х.М., Дергачев А. А. // Успехи химии.- 1990, — Т.59.-№ 9, — С. 1522.
  12. Chu Р. Пат. 4 120 910 США, МКИ С 01 В 33/28.- 1978.
  13. M.S. // Appl. Catal.- 1987.- V.32.- P.l.
  14. Дорогочинский A.3., Проскурин А. Л., Овчаров С. Н., Крупина Н. Н. Ароматизация низкомолекулярных парафиновых углеводородов на цеолитных катализаторах. -ЦНИИТЭНефтехим.- 1989.- Т.29.- С.З.
  15. А.А. Дис. канд. хим. наук. М.: ИОХ им. Н. Д. Зелинского РАН. 1991.- 160 с.
  16. Hagen A., Mroczek U., Roessner F., Steinberg K.-H. /Chemistry, Ecology, Health, Proc. Int. Meet. Zeolite Catal. Solution Environ. Probl., Nova Science Publishers.- Commack, NY.- 1995.- P.185.
  17. Ono Y., Nakatany H., Kitagawa H., Suzuki E. // Stud. Surf. Sci. Catal.-Elsevier.- 1988.- Y.44.-P.279.
  18. X.M., Кондратьев Д. А., Бондаренко Т. Н., Боровинская Т. Б. // Изв. АН СССР. Сер. хим.- 1988.- № 3, — С. 512.
  19. P., Baerns М. // Appl. Catal.-1991.- V.78.- Р.15.
  20. О.В., Васина Т. В., Исаков Я. И., Палишкина Н. В., Преображенский А. В., Нефедов Б. К., Миначев Х. М. // Изв. АН СССР. Сер. хим.- 1983,-№ 9.- С. 2002.
  21. В.И., Васина Т. В., Лафер Л. И., Ситник В. П., Дых Ж.Л., Мохов
  22. A.В., Брагин О. В., Миначев Х. М. // Доклады. АН СССР.- 1989, — Т.307.-№ 4, — С. 923.
  23. Т.В., Ситник В. П., Преображенский А. В., Лафер Л.И., Якерсон
  24. B.И., Брагин О. В. // Изв. АН СССР. Сер. хим.- 1989.- № 3.- С. 528.
  25. Т.Н., Кустов Л. М., Дергачев А. А., Ходаков А. Ю., Казанский В. Б., Миначев Х. М. // Кинетика и катилиз, — 1990, — Т.31, — С. 912.
  26. Л.И., Дых Ж.Л., Якерсон В. И., Ситник В. П., Васина Т. В., Брагин О. В. // Изв. АН СССР. Сер. хим.- 1989.- № 3.- С. 524.
  27. А.З., Крупина Н. Н., Проскурин А. Л. // Нефтехимия.-1986, — Т.26 № 3, — С.ЗЗО.
  28. Х.М., Бондаренко Т. Н., Дергачев А. А., Харсон М. С., Кондратьев Д. А., Ткаченко О. П. // Изв. АН СССР. Сер. хим.- 1988.- № 12.- С. 2667.
  29. А.З., Проскурин А. Л., Каракашев В. Г. // Нефтехимия.-1991, — Т.31,-№ 5, — С. 712.
  30. A., Roessner F. // Zeolites and Microporous Crystals (Т. Hattoti and T. Yashima, eds.).- Kodansha.- Tokyo.- 1994, — P.313.
  31. Roessner F., Hagen A., Mroczek U., Karge H.G., Steinberg K.-H. // New Frontiers in Catalysis (L. Guczi, F. Solymosi, and P. Tetenyi, eds.).- Akademia Kiado.- Budapest- 1993.- P.1707.
  32. Х.М., Братин О. В., Васина Т. В., Дергачев А. А., Шпиро Е. С., Ситник В. П., Бондаренко Т. В., Ткаченко О. П., Преображенский А. В. // Доклады АН СССР, — 1989.- Т.304.- № 6, — С. 1393.
  33. К.М., Chang С., Price G.L. // Appl. Catal.- A: Gen.- 1992.- V.84.-P.17.
  34. X.M., Казанский В. Б., Дергачев A.A., Кустов JIM., Бондаренко Т. Н. // Доклады АН СССР, — 1988.- Т.ЗОЗ.- № 2, — С. 412.
  35. Sirokman G., Sendoda Y., Ono Y. // Zeolites.- 1986, — V.6.- P.229.
  36. К.Г., Вострикова Л. Ф. // Успехи химии.- 1987.-Т.56, — С.393−427.
  37. N.Y., Miale J.N., Reagen N.Y. // Пат. 4 112 056 США, МКИ С 01 В 33/28. Опубл. 22.04.1980.
  38. Т. // Stud. Surf. Sci. Catal.- Elsevier.- 1989.- V.44.- P.189.
  39. Bayense C.R., VanHoff J.H.C. //Appl. Catal.-1991.- V.79.- № 1, — P.127.
  40. JI.M., Дергачев А. А., Бондаренко Т. Н., Ходаков А.Ю., Казанский
  41. B.Б., Миначев Х. М. // Доклады АН СССР.- 1990, — Т.311, — № 1, — С. 133.
  42. Х.М., Дергачев А. А. // Изв. АН СССР. Сер. хим.- 1993, — № 6.1. C.1018.
  43. Х.М., Хаджиев С. Н., Дергачев А. А., Бондаренко Т. Н., Харсон М. С., Косолапова А. П. // Доклады АН.- 1994.- Т.337.- № 2, — С. 215.
  44. А.А., Косолапова А. П., Бондаренко Т. Н., Успенская JI.A., Удальцова Е. А., Ходаков А. Ю., Кустов JI.M., Хаджиев С. Н., Казанский В. Б., Миначев Х. М. // Нефтехимия, — 1990.- Т.30.- № 6.- С. 774.
  45. A.Yu., Kustov L.M., Bondarenko T.N., Dergachev A.A., Kazansky V.B., Minachev Kh.M., Borbely G., Beyer H.R. // Zeolites.- 1991, — V.10.-P.603.
  46. Bayense C.R., van der Pol A.J.H.P., Van Hoff J.H.C. // Appl. Catal.- 1991.-V.72.- № 1.- P.81.
  47. X.M., Дергачев А. А. // Изв. АН. Сер. хим.- 1998, — № 6.- С. 1071.
  48. N.S., Doyemet J.Y., Guisnet М. // J. Mol. Catal.- 1988, — V.45.- P.281.
  49. Meriaudeau P, Naccache G. // J. Mol. Catal.- 1989, — V.50.- L7.
  50. O.P., Baerns M. // Stud. Surf. Sci. Catal.- Elsevier.- 1994, — P.189.
  51. O.P., Wolf D., Schulz P., Baerns M. // Appl. Catal. A: Gen.- 1995.-V.131.- № 2.- P.347.
  52. O.B., Васина T.B., Исаев C.A., Кудрявцева Г.А, Ситник В. П., Преображенский А. В. // Изв. АН СССР. Сер. хим.- 1988, — № 1.- С. 32.
  53. О.В., Васина Т.В, Исаков Я. И., Палишкина Н. В., Преображенский А. В., Нефедов Б. К., Миначев Х. М. // Изв. АН СССР. Сер. хим.- 1983.-№ 9, — С. 2002.
  54. Bragin О.V., Vasina T. V, Isakov Ya. I, Preobrazhensky A.Y., Minachev Kh.M. // Stud. Surf. Sci. Catal.- Elsevier.- 1984.- V.18.- P.273.
  55. Steinberg K.-H., Mroczek U., Roessner F. // Appl. Catal.- 1990.- V.66.- № 1,-P.37.
  56. Gnep N.S., Doyemet J.Y., Seco A.M., Ramao Ribeiro F., Guisnet M. // Appl. Catal.- 1987,-Y.35.-№ 1.- P.93.
  57. Minachev Kh. M, Shpiro E.S. // React. Kinet. Catal. Lett.- 1987.- V.35.- P. 195.
  58. Шпиро E. C, Тулеулова Г. Ж, Зайковский B. H, Ткаченко О. П, Миначев Х. М. // Кинетика и катализ.- 1989.- Т.ЗО.- № 4.- С. 939.
  59. Bragin O. V, Shpiro E. S, Preobrazhensky A. V, Isaev S. A, Vasina T. V, Dysenbina B. B, Antoshin G. V, Minachev Kh.M. // Appl. Catal.- 1986,-V.27.- № 1.- P.219.
  60. Engelen C.W.R, Wolthuizen J. P, van Hoff J.H.C, Zandbergen H.W. // Proc. VII Intern. Zeolites Conf.- Tokyo.- 1986.- P.709.
  61. Raddi de Araujo L. D, Schmal M. // Appl. Catal. A: Gen.- 2000, — V.203.- № 2,-P.275.
  62. Inui T, Okazumi F. // J. Catal.- 1984.- V.90.- P.93.
  63. Engelen C.W.R, Wolthuizen J. P, van Hoff J.H.C, Zandbergen H.W. // Appl. Catal.- 1985, — V.19.- № 1.- P.153.
  64. Reschetilowsky W, Mroczek U, Steinberg K.-H. // // Appl. Catal.- 1991-V.78.- № 2.- P.257.
  65. О.В., Васина Т. В., Преображенский А. В. // Изв. АН СССР. Сер. хим.- 1984,-№ 1.- С. 66.
  66. A., Roessner F., Weingart I., Spliethoff В. // Zeolites.- 1995.- V.15.-№ 3.- P.270.
  67. Т., Makino Y., Okazumi F., Nagano S., Miyamoto A. // Ind. Eng. Chem. Res.- 1987.- V.26.-№ 4,-P.647.
  68. T. // Sekiyu Gakkaishi.- 1990, — V.33.- № 4.- P.198.
  69. Chetina O. V, Vasina T. V, Lunin V.V. // Appl. Catal. A: Gen.- 1995, — V.131.-№ 1.- P.7.
  70. P. Гидротермальная химия цеолитов.-M.: Мир, 1985, — 420с.
  71. Marosi L., Schwarzmann М., Stabenow J.// Eur. Pat.49 386 (1982).- C.A. 1982.-V.97: 14703w.
  72. L.D., Valycsik E.W. Пат. 4 108 881 США, МЕСИ С 01 В 33/28. Заявл. 01.08.77- Опубл. 22.08.78.
  73. Gabelica Z., Blom N., Derouane E.G.//Appl. Catal.-1981.- V.5.- P.227.
  74. Lok B.M., Caiman T.R., Messina C.A.// Zeolites.- 1983.- V.3.- № 4, — P.282.
  75. C.G., Rosinski E.J., Rubin M.K. Пат. 4 199 556 США, МКИ С 01 В 33/28. Заявл. 26.03.79- Опубл. 22.04.1980.
  76. C.G., Rosinski E.J., Rubin М.К. Пат. 4 175 114 США, МКИ С 01 В 33/28. Заявл. 13.10.77- Опубл. 20.11.79.
  77. В.И., Антонова Н. В., Рябов Ю. В., Коробицина Л. Л. (СССР).-№ Пат. РФ. № 1 527 154 СССР, МКИ С 01 В 33/28. / 4 329 130/31−26. Заявл. 17.11.87- Опубл. 07.12.89.
  78. М.К., Rosinski E.J. Пат. 4 209 499 США, МКИ С 01 В 33/28. Заявл. 21.10.77- Опубл. 24.06.80.
  79. R.W., Flanigen E.W. Пат. 4 257 885 США, МКИ С 01 В 33/28. Заявл. 06.08.79- Опубл. 24.03.81.
  80. Inui Т., Maryno Y., Tamaya Sh., Miyamoto A.// Proc. VIII Japan-USSR Catalysis Seminar. Tokio, 1986. P.491.
  81. К.Г., Вострикова Л. Ф. // Успехи химии.- 1987.-Т.56, — С.393−427.
  82. D.H., Kokotailo G.T., Lawton S.L., Meier W.M. // J. Phis. Chem.-1981.- V.85.- P.2238.
  83. P.A., Beyer H.K., Valyon J. // Zeolites.-1981, — V.I.- P.161.
  84. H., Takahashy H. // Chem. Letters.-1981.- P.1013.
  85. E.M., Bennet G.M., Grose R.W., Cohen G.P., Patton R.L., Kirchner R.M. //Nature.- 1978, — V.271.- P.512−516.
  86. З.И. В кн.: Химия цеолитов и катализ на цеолитах / Под ред. Дж. Рабо. М.: Мир, — 1980, — Т.1.- С. 296.
  87. Р.В. //Pure Appl. Chem.- 1980.- V.52.- Р.2103.
  88. Дж. В кн.: Химия цеолитов и катализ на цеолитах / Под ред. Дж. Рабо. М.: Мир, — 1980.- Т.1.- С. 148.
  89. В.Б. // Кинетика и катализ.- 1982.- Т.23.- С. 1334.
  90. П. / Карбонийионная активность цеолитов. М.: Химия.- 1983.88. Капустин Г. И., Кустов JI.M., Глонти Г. О. др. // Кинетика и катализ.1984, — Т.25.-С.1129.
  91. Х.М., Кондратьев Д. А., Клячко A.JL, Бородкин А. Ю., Глонти Г. О., Дергачев А. А., Мишин И. В. // Изв. АН СССР. Сер. хим.- 1984.-С.266.
  92. Topsoe N.Y., PedersonK., Derouane E.G. // J. Catal-1981, — V.70.- P.41.
  93. Dmitriev R.V., Steinberg K.-H., Detjuk A.N., Minachev Kh.M. // J. Catal.-1980.-V.65.-P.105.
  94. A.A., Кондратьев Д. А., Бородкин А. Ю., и др. // Тез. докл. III Всесоюзн. конф. «Применение цеолитов в катализе». М, — 1985.- С. 26.
  95. G.P., Hegde S.G., Kulkarni S.B., Ratnasamy P. // J. Catal.- 1983.- V.81.-P.471.
  96. V.S., Chouldhary V.R. // J. Catal.- 1983.- V.81.- P.26.
  97. Kazansky V.B., KustovL.M., Borovkov V.Yu. // Zeolites.- 1983.- V.3.- № 1.- P.77.
  98. E.A., Юрченко Э. Н. // Успехи химии, — 1983.- Т.52.-№ 3.- С. 426.
  99. Hatada К. Ono Y., Ushiki Y. // J. Phys. Chem.- 1979.- V.117.- P.37.
  100. А.С., Боровков В. Ю., Казанский В. Б. // Кинетика и катализ 1988.-Т.29.-С.1518.
  101. JI.M. Дис. докт. хим. наук. Институт органической химии им. Н. Д. Зелинского РАН, Москва.- 1992 (в форме научного доклада).
  102. А.А. Дис. докт. хим. наук. Институт органической химии им. Н. Д. Зелинского РАН, Москва.- 1995. 351 с.
  103. В.Б., Миначев Х. М., Нефедов Б. К., Боровков В. Ю., Кондратьев Д. А., Чукин Г. Д., Кустов JI.M., Бондаренко Т. Н., Коновальчиков Л. Д. // Кинетика и катализ, — 1983, — Т.24, — № 3.- С. 679.
  104. Л.И., Дых Ж.Л., Васина Т. В., Брагин О. В., Якерсон В. И. // Изв. АН СССР. Сер. хим.- 1989, — № 2, — С. 259.
  105. В.М., Мудраковский И. Л., Пельменшиков А. Г., Замараев К. И. //Хим. физика, — 1988.- Т.7.- С. 1096.
  106. Х.М., Дергачев А. А., Харсон М. С., Бондаренко Т. Н., Тюрин А. А., Горбаткина И. Е., Коновальчиков Л. Д., Нефедов Б. К. // Нефтехимия.- 1992.- Т.32.- № 1.- С.З.
  107. Л.М., Жолобенко В. Л., Кондратьев Д. А., Казанский В. Б. // Доклады АН СССР.- 1988.- Т.300, — № 2, — С. 392.
  108. Fu Z, Yin D., Yang Y., Guo X. //Appl. Catal. A: Gen.- 1995, — V.124.- № 1, — P.59.
  109. Yang Y., Guo X., Deng M., Wang L., Fu Z. // Stud. Surf. Sci. Catal.- Elsevier.-1989, — V.44.-P.849.
  110. H., Lietz G., Liicke В., Volter J. // Appl. Catal. A: Gen.- 19 956- V.146.-№ 2.- P.351.
  111. J.A., Meitzner G.D., Iglesia E. // J. Catal.- 1998.- V.179.- P.192.
  112. Hagen A., Hallmeier K.-H., Hennig C., Szargan R., Inui Т., Roessner F. // Stud. Surf. Sci. Catal.-Elsevier.- 1995.-V.94.-P.195.
  113. Berndt H, Lietz G., Liicke В., Volter J. // Appl. Catal. A: Gen.- 1995.- V.146.-№ 2-P.365.
  114. Yakovlev A.L., Shubin A.A., Zhidomirov G.M., van Santen .A. // Catal. Letters.-2000, — V.70.-P.175.
  115. V. В., Serykh A. I. // Catal. Letters. 2003, — V.88.- P.211.
  116. В.И., Восьмериков A.B., Коробицина Л. Л., Соловьев А. И. // Нефтехимия.- 1990, — Т. ЗО, — № 4.- С. 496.
  117. Х.М., Дергачев А. А., Бондаренко Т. Н., Удальцова Е. А., Харсон М. С., Мишин И. В. // Тез. докл. III Советско-Индийского семинара по катализу. Баку, — 1988.- С. 88.
  118. Х.М., Дергачев А. А., Бондаренко Т. Н., Харсон М. С., Тюрин А. А. // Нефтехимия, — 1994, — Т.34.- № 2.- С. 387.
  119. Kh.M., Dergachev А.А., Bondarenko T.N., Kharson M.S. // Proc. 9th Soviet-Japanese seminar on Catalysis. Yuzno-Sakhalinsk.- 1990.- P.57.
  120. Т., Changrui C., Lixin Z., Shaoyi P. // Proc. 9th Intern. Congress on Catalisis. Eds. N. Phillips and M. Teranan). Kalgari.-1988.- P.445.
  121. А.Ю., Кустов JI.M., Казанский В. Б. // Доклады АН СССР, — 1989.-Т.305.- № 5.- С. 917.
  122. Х.М., Дергачев А. А., Харсон М. С., Бондаренко Т. Н., Удальцова Е. А. // IV Всесоюзн. конф. «Применение цеолитов в катализе». М.: Наука,-1989.- С. 78.
  123. V.B., Kustov L.M., Khodakov A.Yu. // Proc. Intern. Conf. on Zeolites. Elsevier. Amsterdam.- 1989.-P.216.
  124. Chu P., Dwyer F.G.//Intrazeolites Chemistry. ACS Symp. Ser.-1983.- V.218, — P.59.
  125. X.M., Дергачев A.A. // Нефтехимия, — 1994, — № 1.- C.9.
  126. Д.П. Дис. канд. хим. наук. Институт органической химии им. Н. Д. Зелинского РАН, Москва.- 1992. 198 с.
  127. I.A., Chaus I.S., Mityureva Т.Т. // «'The Chemistry of Gallium». Elsevier. Amsterdam. 1966.
  128. G.L., Kanazirev V. // J. Catal.- 1990.- V.126.- P.267.
  129. V., Price G.L., Dooley K. // Stud. Surf. Sci. Catal.- Elsevier.- 1991 V.69- P.227.
  130. V., Mavrodirova V., Kozlova L., Price G.L. // Catal. Letters.- 1991,-V.9.-P.35.
  131. G.L., Kanazirev V. //J. Mol. Catal.-1991.-V.66.-P.115.
  132. P., Primet M. // J. Mol. Catal.- 1990, — V.61.- P.227.
  133. Миначев Х. М, Казанский В .Б, Дергачев А. А, Кустов JI.M., Бондаренко Т. Н., Ходаков Ф. Ю. // Доклады АН СССР, — 1990.- Т.311.- № 2.- С. 133.
  134. Д.П., Дергачев А. А., Журавлев Г. И., Кустов JI.M. Ткаченко О. П., Шпиро Е. С., Казанский В. Б., Миначев Х. М. // Изв. АН СССР. Сер. хим.-1991,-Ш2.-С.2726.
  135. Le Van Мао R., Dufresne L., Yao J. //Appl. Catal.- 1990, — V.65.- № 1.- P. 143.
  136. L.D. // Selective Hydrocarbon Activation Principles and Progress (Ed. By J.A. Davies, P.L.Watson, A. Greenberg, J.F.Lieberman.), VCH, New York.-1990.-P.241.
  137. Ono Y., Kanae K. // J. Chem. Faraday Trans.-1991.- V.87.- № 4, — P.663.
  138. M., Gnep N.S., Aittaleb D., Doyemet J.Y. // Appl. Catal. A: Gen.-1992-V.87.-№ 1.-P.255.
  139. Y.W., Gates B.C. // J.Catal.- 1984.- V.88.- P.240.
  140. P., Sapaly G., Naccache G. // Stud. Surf. Sci. Catal.- Elsevier.-1989.- V.49.-P.1423.
  141. Kitagawa H., Sendoda Y., Ono Y. // J. Catal.- 1986.- V.101.- P.12.
  142. Gnep N.S., Doyement J. Y, Seco A.M. // Appl. Catal.-1988, — V.43.- № 1.- P. 115.
  143. Hagen A, Roessner F, Reschetilowsky W. // Chem. Eng. Technol.- 1995.-V.18.-P.414.
  144. Bandiera J, Ben Taarit Y. //Appl. Catal. A: Gen.- 1995- V.152.- № 1, — P.43.
  145. Mole T, Anderson J. R, Greer G. //Appl. Catal.- 1985.- V.17.-№l.-P.141.
  146. Миначев Х. М, Дергачев A. A, Харсон М. С, Бондаренко Т. Н. // Доклады АН СССР.- 1988.- Т.300, — № 2.- С. 155.
  147. Meriaudau Р, Primet М. // J. Mol. Catal.- 1990, — V.59.-L.31.
  148. Buckles G. J, Hutchings G, Williams G.D. // Catal. Letters.-1991.- V. 11.- P.89.
  149. Van den Berg J. P, Wolthuizen J. P, van Hoof J.H.C. II J. Catal.- 1983.-V.80,-Ш.-Р.130.
  150. Кустов Л. М, Жолобенко В. Л, Казанский В. Б. // Применение цеолитов в катализе. 3-я Всес. конф.- 1982.- С. 23.
  151. Hagen A, Roessner F. // Zeolites and Microporous Crystals (T.Hattori, T. Yashima, eds.). Kodansha. Tokyo. 1994.- P.313.
  152. Z., Tetenyi P. // J. Catal.- 1973.- V.30.- P.361.
  153. Ono Y., Kitagawa H, Sendoda Y. // J. Chem. Soc. Faraday Trans I.- 1987.-V.83.- № 9.- P.2913.
  154. Kokes P. J, Dent A. L, Chang C. C, Dixon L.T. // J. Amer. Chem. Soc.- 1972.-V.94.-№ 13.- P.4429.
  155. Nguyen T. T, Sheppard N. // J.Chem. Soc. Chem. Commun.- № 20.- P.868.
  156. O.B. //Успехи химии, — 1981.- T.50.- C.1994.
  157. Паал 3, Чичери 3. Каталитические реакции циклизации углеводородов. М.: Мир, 1988. С. 265.
  158. Inui Т, Okazumi F. // J. Catal.- 1984.- V.90.- Р.366.
  159. J.H. // J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.- 1976.- V.8.- P.129.1
  160. Wang L, Xu Y., Xie M., Tao L, Xu G. // Stud. Surf. Sci. Catal.- Elsevier.-1995.- V.49.- P.495.
  161. Справочник химика. T.2 / Ред. Зонис С.А.- Химия.- Ленинградское отделение.-1971.- С. 55.
  162. Bibby D. M, Aldridge L.P., Milestone N.B. // J. Catal.-1981.- V.72.- P.373.
  163. Garcia-Martinez О et al. // Solid State Ionics.- 1993.- V.63.- P.442.
  164. Мишин И. В, Байер Г.-К. // Кинетика и катализ.- 1993.- Т.34.- С. 347.
  165. Kokes P. J, Dent A.L. // Adv. Catal.- 1972.- N22.- P.l.
  166. S. // J. Chem. Phys.- 1960.- V.33.- P.676.
  167. Bhan F, Shubert W. // Z. Metallkd.- I960.- V.51.- P.327.
  168. Guisnet M, Gnep N. S, Alario F. // Appl. Catal. A: Gen.-1992- V.89.- № 1P. 1.
  169. Hurst N. W, Gentry S. J, Jones A. // Catal. Rev.- Sci. Eng.- 1982.- V.24.- № 2.-P.233.
  170. Mizokawa Y, Iwasaki H, Nishitani R, Nakamura S. // J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom.- 1978.- V.14.- № 2.- P.129.
Заполнить форму текущей работой

Пора сдавать?