Фурье-анализ интерферограмм в задачах плазмонной спектроскопии проводящей поверхности в терагерцовом диапазоне

Оптические методы исследования поверхности твёрдого тела широко применяются в современных нанотехнологиях микроэлектроники, интегральной оптики, лазерной техники, в поверхностном катализе, биологии и медицине. К таким методам относятся оптическая микроскопия, спектроскопия, интерферометрия, эллипсометрия, рефрактометрия и др. Основными достоинствами перечисленных методов являются их бесконтактность, незначительное энергетическое воздействие на объект исследований, возможность применения в естественных условиях, электрои взрывобезопас-ность, сравнительная простота реализации. Однако оптические методы не всегда отвечают требованиям современных технологий и уровню выполняемых научных исследований. Необходимо всё больше повышать их точность, чувствительность, разрешение, информативность и сокращать время измерений.

Одним из современных оптических методов исследования поверхности твёрдого тела является метод поверхностных плазмонов (ПП), генерируемых зондирующим излучением на поверхности образца. В этом методе ПП, возбуждаемые резонансным образом, являются посредником между излучением и объектом исследований. В результате этого увеличивается эффективность и длина взаимодействия излучения с объектом (самой поверхностью образца или её переходным слоем), что обуславливает повышение точности и чувствительности измерений. Наиболее продуктивной областью применения ПП в оптических измерениях является лазерная инфракрасная (ИК) спектроскопия сверхтонких (толщиной от 1 нм до 100 нм) слоёв на поверхности, когда расстояние взаимодействия излучения со слоем достигает 103 и более длин волн X.

Новые возможности для метода ПП-спектроскопии открылись с созданием синхротронов (источников широкополосного излучения спектром, простирающимся вплоть до дальнего ИК-диапазона) и лазеров на свободных электронах — плавно перестраиваемых от ультрафиолетового до субмиллиметрового диапазона источников мощного монохроматического излучения. Наибольший интерес, с точки зрения молекулярной спектроскопии, представляет терагерцовый (ТГц) диапазон (к от 3 мкм до 300 мкм, что соответствует частотам от 100 ТГц до 1 ТГц или волновым числам от 3000 см" 1 до 30 см" 1), поскольку именно в нём находятся линии поглощения молекул, соответствующие их колебательным и/или вращательным переходам.

Однако на ТГц частотах толщина переходного слоя много меньше А, и, поэтому, такие известные методы оптического зондирования как отражательно-абсорбционная спектроскопия и эллипсометрия имеют неприемлемо низкую чувствительность. При опосредовании же взаимодействия излучения и исследуемого слоя поверхностными плазмонами, чувствительность измерений многократно возрастает.

Актуальность разработки метода плазмонной интерферометрии ИК-области спектра обусловлена следующими обстоятельствами: 1) отсутствием иных оптических методов исследования тонких слоёв на поверхности металлов в ТГц диапазоне вследствие большой величины коэффициента отражения последних на этих частотахв то время как характеристики 1111 чувствительны к свойствам металлической поверхности и её переходного слоя и в ТГц диапазоне- 2) интенсивным освоением ТГц излучения, являющимся неионизирующим и сравнительно глубоко проникающим в материалы органического происхождения- 3) бурным развитием импульсной лазерной техники, позволяющей изучать в ТГц диапазоне процессы с временным разрешением, близким к фемтосекундному.

Как за рубежом, так и в нашей стране проводятся интенсивные исследования по применению ТГц ПП в коммуникационных системах и сенсорных устройствах [1], что обусловлено как их малым затуханием, так и близостью скорости их распространения к скорости света в окружающей среде. Эти особенности ТГц ПП позволяют создать планарные аналоги известных интерферометров и интерференционных спектрометров, которые будут обладать высокой чувствительностью к состоянию поверхности, направляющей ПП. Использование источников широкополосного ТГц излучения (синхротронов, фемтосекундных лазеров) позволит создать плазмонные фурье-спектрометры, способные за малый интервал времени измерять спектр поверхности с высоким разрешением. Однако получаемые при этом интерфе-рограммы обладают рядом особенностей по сравнению с интерферограм-мами, образуемыми объёмными волнами, в частности: поле ПП является неоднородным, в силу его экспоненциального затухания вдоль нормали к поверхности, фазовая скорость ПП меньше скорости опорной объёмной волны в окружающей среде, преобразование излучения источника в ПП и 1111 в объёмную волну сопровождается дополнительными сдвигами фазы зондирующего излучения, интенсивность ПП изменяется по мере пробега по образцу и др. Поэтому, учёт особенностей ТГц 1111 при формировании интерферограмм в интерферометрах плазмонных спектрометров и при фурье-анализе таких интерферограмм представляет собой важную и актуальную задачу для освоения ТГц диапазона и разработки методов оптической метрологии с использованием ТГц излучения.

Основной целью диссертации являлась разработка аналитической модели интерференции полей терагерцовых поверхностных плазмонов, а такжеалгоритма фурье-анализа плазмонных интерферограмм при выполнении ТГц спектроскопии проводящей поверхности и его реализации в программных кодах ЭВМ.

Основные задачи диссертации, определяемые поставленной целью, состояли в следующем:

1. На основе предложенного метода фурье-спектроскопии проводящей поверхности ТГц диапазона разработать математические модели интерференции монохроматических и широкополосных поверхностных плазмонов при их взаимодействии с опорной объёмной волной;

2. Разработать и апробировать алгоритм фурье-анализа плазмонных интер-ферограмм ТГц диапазона с использованием методов компьютерного моделирования;

3. Выполнить численные эксперименты по фурье-анализу интерферограмм, формируемых при исследовании тонких слоёв сульфида цинка на поверхности золота методом плазмонной спектроскопии в ТГц излучении абсолютно чёрного тела (АЧТ) и синхротрона.

Основные результаты диссертации опубликованы в 21 работе, в том числе: в 9 статьях центральных научно-технических периодических изданий из списка ВАК, в описаниях 2 патентов РФ и двух заявок на изобретения, а также — в 8 тезисах докладов международных и отечественных научных конференций:

I. Статьи в журналах из списка ВАК:

1. Балашов A.A., Вагин В. А., Котлов В. И., Мошкин Б. Е., Хитров О. В., Хо-рохорин А. И. Портативный переносной инфракрасный фурье-спектрометр ПАК-Б II Приборы и техника эксперимента, 2008, № 1, с. 179.

2. Жижин Г. Н., Кирьянов А. П., Никитин А. К., Хитров О. В. Плазмонная интерферометрия проводящей поверхности в терагерцовой области спектра // Электромагнитные волны и электронные системы, 2008, т. 13, № 10, с.63−69.

3. Вагин В. А., Хитров О. В. Весовые функции Кравченко-Котельникова в спектроскопии цифровых сигналов // Электромагнитные волны и системы, 2008, т. 13, № 12, с.75−80.

4. Балашов А. А., Вагин В. А., Мошкин Б. Е., Хорохорин А. И., Хитров О. В. Оптоволоконный фурье-спектрометр // Приборы и техника эксперимента, 2009, № 6, с. 143.

5. Балашов A.A., Вагин В. А., Хитров O.B. Оптоволоконная фурье-спектроскопия // Успехи современной радиоэлектроники, 2009, № 10, с.52−58.

6. Богомолов Г. Д., Жижин Г. Н., Кирьянов А. П., Никитин А. К., Хитров О. В. Определение показателя преломления поверхностных плазмонов ИК-диапазона методом статической асимметричной интерферометрии // Известия РАН. Серия физическая, 2009, т.73, № 4, с.562−565.

7. Nikitin А.К., Khitrov O.V., Kyrianov А.Р., Knyazev B.A., Zhizhin G.N. Surface plasmon dispersive spectroscopy of thin films at terahertz frequencies // Proc. SPIE, 2010, v.7376, Art.73760U.

8. Жижин Г. Н., Кирьянов А. П., Никитин A.K., Хитрова O.B. Дисперсионная фурье-спектроскопия поверхностных плазмонов инфракрасного диапазона // Оптика и спектроскопия, 2012, т. 112, № 4, с.615−620.

9. Жижин Г. Н., Кирьянов А. П., Головцов Н. И., Хитров О. В., Никитин А. К. Фурье-анализ интерферограмм поверхностных плазмонов, генерируемых терагерцовым излучением синхротрона И Вестник РУДН (Сер. Математика. Информатика. Физика), 2012, № 1, с.85−95.

II. Изобретения:

1. Жижин Г. Н., Кирьянов А. П., Никитин А. К., Хитров О. В. Способ определения показателя преломления поверхностной электромагнитной волны инфракрасной области спектра // Патент РФ на изобретение № 2 372 591. Бюл. № 31 от 10.11.2009 г.

2. Никитин А. К., Жижин Г. Н., Кирьянов А. П., Князев Б. А., Хитров О. В. Инфракрасный амплитудно-фазовый плазмонный спектрометр // Заявка на изобретение, № 2 010 126 811 от 01.07.2010 г.

3. Жижин Г. Н., Никитин А. К., Хитров О. В. Способ диэлектрической спектроскопии тонкого слоя на поверхности твёрдого тела в инфракрасном диапазоне // Патент РФ на изобретение № 2 432 579, Бюл. № 30 от 27.10.2011 г.

4. Жижин Г. Н., Кирьянов А. П., Никитин А. К., Хитров О. В. Плазмонный фурье-спектрометр терагерцового диапазона // Заявка на изобретение, № 2 011 145 612 от 10.11.2011 г.

III. Конференции и симпозиумы:

1. Жижин Г. Н., Кирьянов А. П., Кравченко В. Ф., Никитин А. К., Хитров О. В. Определение комплексного показателя преломления поверхностных плазмонов инфракрасного диапазона методом статической асимметричной интерферометрии // Тезисы докладов Всероссийской школы-семинара «Волновые явления в неоднородных средах». Звенигород, Моск. обл. 26−31 мая, 2008. -ч.5. — с.47−49.

2. Zhizhin G.N., Khitrov O.V., Kiryanov А.Р., Nikitin A.K. Infrared surface Plasmons' refractive index determination by the method of static asymmetric interferometry // V Международный конгресс «Оптика — XXI век», Proc. of the Topical Meeting on 0ptoinformatics'2008, St. Petersburg, Sept. 15−18, 2008. -p.202−205.

3. Жижин Г. Н., Кирьянов А. П., Никитин A.K., Хитров О. В. Статическая фурье-спектроскопия тонких слоев на проводящей поверхности в тера-герцевом диапазоне // Сб. науч. трудов XIX Международной н/т конференции «Лазеры в науке, технике, медицине», Адлер, 22 — 26 сент. 2008 г. — М.: МНТОРЭС им. A.C. Попова, 2008. том 19, с.106−108.

4. Жижин Г. Н., Никитин А. К., Кирьянов А. П., Хитров О. В. Исследование двумерных метаструктур большой протяжённости методом плазмонной интерферометрии в инфракрасном и терагерцовом диапазонах // Тезисы Всероссийская конф. «Влияние атомно-кристаллической и электронной структуры на свойства конденсированных сред», ИФФТ РАН, г. Черноголовка, 24−27 ноября 2009 г. — с. 123.

5. Балашов A.A., Вагин В. А., Мошкин Б. Е., Хорохорин А. И., Хитров О. В. Оптоволоконный Фурье-спектрометр // 3-Международная конференция «Акустооптические и радиолокационные методы измерений и обработки информации», 22−24 сентября 2009, г. Суздаль. Труды Российского научно-технологического общества радиотехники, электроники и связи им. А. С. Попова, М.: 2009, выпуск III, с.275−276.

6. Khitrov О. V., Kyrianov А.Р., Nikitin А.К., Zhizhin G.N. Surface Plasmon Dispersive Fourier Spectroscopy of Thin Films at Terahertz Frequencies // Book of Abstracts of the Int. Conf. «Laser Applications in Life Sciences (LALS-2010)», 9−11 June 2010, Oulu, Finland. — p.260.

7. Gerasimov V. V., Knyazev B. A., Khitrov О. V., Nikitin A. K., Zhizhin G. N., Nikitin V. V. Noninterferometric way to determine surface-plasmon's complex refractive index // Международный Симпозиум «Терагерцовое излучение: генерация и применение», Новосибирск, Россия, 26.07.201 031.07.2010 г.

8. Хитров О. В. Метод асимметричной плазмонной фурье-спектроскопии в терагерцовом диапазоне // Тезисы докладов XLVII Всероссийской конференции «Проблемы физики, физики частиц, физики плазмы и конденсированных сред, оптоэлектроники». — М.: РУДН, 2011. — с.60.

Краткое описание и содержание диссертации. В первой главе, изложены основы ИК фурье-спектроскопии объёмных образцов. Приведена хронология развития ИК-спектроскопии, этапы развития которой тесно соотносятся с созданием новых прозрачных для ИК-излучения материалов и диспергирующих элементов. § 1.1 и § 1.2 посвящены классической фурье-спектроскопии объемных образцов. Здесь рассмотрен интерферометр Майкельсона, описана математическая модель получаемой в нём интерференционной картины. В § 1.3 рассматриваются аппаратные функции и разрешающая способность классических фурье-спектрометров, описывается эффект Гиббса и методика борьбы с ним — аподизация. В § 1.4 предложено для аподизации интерферограмм применять весовые функции Кравченко-Котельникова, построенные на обобщенных рядах Котельнико-ва. Приведен пример анализа слабого сигнала на фоне сильного с использование весовых функций Кравченко-Котельникова. В § 1.5 рассматривается амплитудно-фазовая фурье спектроскопия, основное отличие которой от классической версии состоит в том, что её применение позволяет определять комплексный показатель преломления среды.

Во второй главе рассмотрена природа поверхностных плазмонов (ГШ), определены условия их существования и основные характеристики [2].

В § 2.1 получено дисперсионное уравнение 1JL11 для двухслойной структуры. Определены основные характеристики ПП и исследована их дисперсия. В § 2.2 приведён вывод дисперсионного уравнения ГШ для трёхслойной структуры. В § 2.3 показано, что характеристиками ПП можно управлять, изменяя толщину слоя диэлектрического покрытия проводящей поверхности.

Третья глава посвящена фурье-анализу интерферограмм в параллельных пучках объёмных волн, одна из которых порождена ТГц 1111.

В § 3.1 приведено описание экспериментов, выполненных зарубежными и отечественными авторами, по реализации плазмонной дисперсионной фурье-спектроскопии (ДФС) в импульсном излучении с использованием фем-тосекундных лазеров и фотопроводящих антенн для генерации и приёма ТГц излучения. Отмечено, что получение амплитудно-фазовых спектров в этом случае осложняется тем, что комплексная аппаратная функция приобретает дополнительные неизвестные множители, учитывающие дисперсию эффективности преобразования объёмного излучения в ПП и обратно, а также — дисперсию фазового сдвига компонент излучения при этих преобразованиях. Поэтому, к настоящему времени такие измерения носят предварительный характер и хорошо воспроизводимых результатов измерений характеристик ТГц ПП методом хроноспектроскопии нет.

В § 3.2 описаны измерения, выполненные сотрудниками Института спектроскопии РАН, методом абсорбционной плазмонной фурье-спектроскопии, реализованной в среднем ИК-диапазоне с использованием глобара в качестве источника широкополосного излучения при размещении образца вне серийного фурье-спектрометра. Отмечено, что ввиду размещения образца вне интерферометра применение обратного фурье-преобразования к интерферо-грамме позволяло получать только амплитудный спектр 1111, описываемый мнимой частью показателя преломления плазмонов.

В § 3.3 рассмотрена предложенная нами схема плазмонного интерферометра для определения комплексного показателя преломления ТГц ГШ. Такой интерферометр является основой дисперсионного плазмонного фурье-спектрометра, работа которого рассмотрена в § 3.4. Далее, в § 3.5, приведено теоретическое обоснование метода дисперсионной плазмонной фурье-спектроскопии ТГц диапазона, разработана модель получаемой при этом интерференционной картины, а также — расчетные формулы для вычисления комплексного показателя преломления ПП. В § 3.6 приведены результаты математического моделирования полученных интеферограмм и расчётов спектров показателя преломления ПП для таких широкополосных источников ТГц излучения как синхротрон и абсолютно черное тело.

В четвертой главе рассмотрен фурье-анализ интерферограмм, получаемых в сходящихся пучках поверхностных плазмонов ТГц диапазона, приводится интерферометрический способ определения комплексного показателя ТГц 1111 статическим образом. В § 4.1 изложен основы статической интерферометрии поверхностных плазмонов ИК-диапазона и приведены схемы плазмонных интерферометров для её реализации. В § 4.2 получена аналитическая модель интерференционной картины, формируемой в предложенном статическом плазмонном интерферометре монохроматическим ТГц излучением, и — выражения для расчёта действительной и мнимой части комплексного показателя преломления 1111. В § 4.3 приведены результаты численного моделирования работы планарного плазмонного интерферометра ТГц диапазона. В § 4.4 проанализирована возможность реализации статической плазмонной ТГц фурье-спектроскопии. Получена математическая модель интеферограммы, формируемой полями широкополосных ТГц 1111, и расчетные формулы для вычисления спектра комплексного показателя преломления 1111.

На защиту выносятся следующие научные положения:

1) Математические модели интерференции полей поверхностных плазмо-нов, генерируемых монохроматическим и широкополосным ТГц излучением;

2) Математическая модель интерференции параллельных пучков объёмных волн широкополосного ТГц излучения, одна из которых порождена поверхностными плазмонами;

3) Алгоритм компьютерного фурье-анализа интерферограмм в задачах плазмонной спектроскопии ТГц диапазона;

4) Результаты численного моделирования фурье-анализа интерферограмм при исследовании слоёв сульфида цинка на поверхности золота методом плазмонной спектроскопии в ТГц излучении АЧТ и синхротрона.

Основные результаты исследований, описанных в Главе 4.

В данной главе диссертации:

1) предложены методики выполнения плазмонной интерферометрии, позволяющие определять комплексный показатель преломления ПП на данной частоте;

2) установлено, что регистрируемая в сходящихся пучках плазмонов интерференционная картина несёт информацию об обеих частях комплексного показателя преломления 1111.

3) показано, что применение в этих методиках концепции асимметричной интерферометрии, позволяет не только повысить точность определения обеих частей — действительной и мнимой — комплексного показателя преломления поверхностных плазмонов инфракрасного диапазона, но и сократить время измерений до длительности одного импульса излучения источника;

4) разработана методика выполнения фурье-анализа инерферограмм в сходящихся пучках широкополосных поверхностных плазмонов терагерцо-вого диапазона.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

.

В результате выполненных в ходе подготовки диссертации исследований разработана методика фурье-анализа интерферограмм при выполнении плазмонной спектроскопии проводящей поверхности в терагерцовом диапазоне с использованием широкополосных источников излучения. Таким образом, цель, поставленная перед началом исследований, достигнута, при этом получены следующие результаты:

1. Разработаны математические модели интерферограмм, формируемых с участием полей поверхностных плазмонов (Ш1), генерируемых монохроматическим и широкополосным ТГц излучением;

2. Разработаны методики фурье-анализа интерферограмм в параллельных и сходящихся пучках ТГц 1Ш, позволяющие рассчитывать спектр их комплексного показателя преломления;

3. Предложены алгоритмы и создан комплекс компьютерных программ для решения прямой и обратной задач интерференции пучков ТГц ПП в дисперсионных фурье-спектрометрах;

4. Запатентованы интерферометрический способ определения комплексного показателя преломления ТГц 1111, способ диэлектрической спектроскопии тонких слоёв в ТГц диапазоне, две схемы инфракрасных дисперсионных плазмонных фурье-спектрометров.

В заключение выражаю глубокую признательность моему научному руководителю — профессору кафедры общей физики РУДН Никитину Алексею Константиновичу за привлечение меня к разработке темы поверхностных плазмонов в оптических методах контроля проводящей поверхности, за постоянное внимание и поддержку, а также сотрудникам Научно-технологического центра уникального приборостроения РАН профессору Жижину Герману Николаевичу и д.ф.-м.н. Кирьянову Анатолию Павловичу за консультации в области плазмонной спектроскопии и фурье-оптики.