Исследование модифицированных ванадий-фосфорных катализаторов для парциального окисления н-бутана
Диссертация
При нагревании соединения V0HP (V4HZ0 до 260 °C из него выделялась кристаллизационная вода. Рентгенодифрактограммы и ИК-спектры этого соединения полностью совпадают с данными для нефор-мированного катализатора (рис. 41 — 1, 49−1). Образование слюды в данных условиях мы исключаем, так как слюда дает после нагревания до 260 °C рентгеноаморфные образцы и невыраженные ИК спектры. Прежде чем провести… Читать ещё >
Содержание
- ГЛАВА I. ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ
- 1. 1. Катализаторы окисления С 4 углеводородов Ъ
- 1. 2. Ванадий-фосфорные катализаторы и метода их приготовления
- I. -.2.1. Ванадий-фосфорные катализаторы и требования, предъявляемые к ним
- 1. 2. 2. Методы приготовления ванадий-фосфорных катализаторов. &
- 1. 2. 3. Влияние концентрации фосфора, ванадия и модифицирующих добавок на каталитические и физико-химические свойства ванадий-фосфорных катализаторов
- 1. 3. Фазовый состав ванадий-фосфорных катализаторов
- 1. 4. Структурные характеристики отдельных ванадий-фосфорных соединений
- 1. 4. 1. Рентгеноструктурный анализ ванадий-фосфорных катализаторов
- 1. 4. 2. Данные к расшифровке Ж спектров ванадий-фосфорных катализаторов
- 1. 5. О механизме действия ванадий-фосфорных катализаторов
- 1. 6. Кинетика и механизм окисления н-бутана на ванадий-фосфорных катализаторах
- ГЛАВА II. МЕТОДИКИ"ИССЛЕДОВАНИЯ
- 2. 2. Определение активности катализаторов
- 2. 3. Метода изучения структуры катализаторов
- 3. 1. Влияние отношения числа атомов p: V на активность ванадий-фосфорных катализаторов
- 3. 2. Некоторые особенности приготовления ванадий-фосфорных катализаторов
- 3. 3. Изучение каталитических свойств ванадий-фосфорных катализаторов
- 3. 3. 1. Каталитические свойства образцов, приготовленных растворением V205 в НСЕ (метод А)
- 3. 3. 2. Влияние концентрации добавок на каталитические свойства V-P-0-M контактов
- 3. 3. 3. Активность модифицированных катализаторов
- 3. 3. 4. Изучение температурной зависимости скорости образования малеинового ангидрида и превращения бутана
- 3. 3. 5. " Каталитические свойства образцов, приготовленных растворением V20s в Н3Р0 4 (метод Б)
- 3. 3. 6. Характеристика производительности ванадий-фосфорных катализаторов
- 1. У. Изучение структуры и фазового состава ванадийфосфорных катализаторов
- 1. У.1. Рентгеноструктурный анализ неформированных
- V. — Р катализаторов
- 1. У*2.1. Рентгеноструктурный анализ формированных V-P катализаторов, приготовленных растворением V20s в Нее (А)
- 1. У.2.2. Рентгеноструктура восстановленных V-P катализаторов, приготовленных растворением VzOs в Н3Р0^(Б) Ю
- 1. У.3. Влияние концентрации добавки на кристаллоструктурные параметры катализаторов
- 1. У.4. Эффективные размеры кристаллитов V-P катализаторов. П
- 1. У.5. Изучение V-P-0-Fe катализаторов методом гаммарезонансной (мессбауэровской) спенсроскопии. П
- 1. У.6. Исследование катализаторов методом Ж спектроскопии
- 1. У.6.1. Ненормированные ванадий-фосфорные катализаторы
- 1. У.6.2. ИК спектры формированных ванадий-фосфорных катализаторов
- 1. У.6.3. Ж спектры модифицированных ванадий-фосфорных катализаторов
Список литературы
- Остроушко В.И., Кернос Ю. Д., Саратова Д., Молдавский Б. Л. Окисление бутена-1 в малеиновый ангидрид над ванадий-фосфорным катализатором, — Нефтехимия, 1969, т .9, Ш б, с.886−891.
- P 2 691 660 (USA). Prepara t ion of maleic an t^dr ide. Har t ig M. J .P. , Ridge G., Опу13л. в РЖХим., 1955, 50 134 П.
- Молдавский Б.Л., Кернос Ю. Д. Парофазное каталитическое окис-' ление бутиленов в малеиновый ангидрид. — Кинетика и катализ, I960, T. I, вып.2, с. 267−273.
- Агасиев Р.А., Шахтахтинский Т. Н., Садыхова Х. И., Кнопф Л.А, Некоторые вопросы окисления н-бутана в малеиновый ангидрид, -Азерб. хим. журнал, 1969, Ш 3, с. 25−28.
- Р 1 514 981 (Great Britain). One step process for preparation of V-P complex oxidation catalysts and the use thereof in di-сагЪозуИс acid anhydride production. — Mohil Oil Corporation, Publ. CA, 1978, V.89, N 25, 214 909.
- P 4 062 873 (USA). Producing maleic anhydride using certain phos- phorus-vanadiumsilicon-oxygen containing catalysts. -HarrisonXP. Опубл. В РЖХим., 1978, 17 Н 57 П.
- Р 4 064 070 (USA). Catalyst for producing maleic anhydride. Harrison J.P. Опубл. в РЖХим, 1978, 17 Л 196 П.
- Лавров A.B., Войтенков М. Я., Тезикова Л.А.: Иоследование конденсированных фосфатов ванадия (У)• - Неорганические материалы, 1978, T. I4, № 11, с. 2073−2077.
- Лазарев А.Н., Миргородский А.П, Игнатьев И. О.: Колебательные спектры сложных окис лов. — Л"., Наука 1975, 269 с.
- Марголио Л.Я.: Окисление углеводородов на гетерогенных катализаторах. — М., Химия, 1977, 327 с .
- Боресков Г. К.- Некоторые возможности предвидения каталитической активности твердах катализаторов окислительно-восстановительных реакций. — Кинетика и катализ, 1967, т .8, вып. 5, с. 1020−1033.
- Моррисон С: Химическая физика поверхности твердого тела. — М., Мир, 1980, 488 с.
- Волькенштейн Ф, Ф.: Электронная теория катализа на полупроводниках. — М., Физматгиз, I960, 187 с.
- Марголио Л.Я., Крылова А. В., Александрова Э .С: Электронные свойства и активность сложных катализаторов окисления углеводородов. — Кинетика и катализ, 1966, т.7, вып, 1, с.69−75.
- Киселев В.Ф., Зарифьянц Ю. А. Электроника поверхности полупроводников и катализ. В кн.: Проблемы кинетики и катализа, 16, Поверхностные соединения в гетерогенном катализе. — М. , Наука, 1975, с 221−237.
- Волькенштейн Ф.Ф.: Проблема поверхности в теории твердого тела. В кн.: Проблемы кинетики и катализа. ХУ. Механизм и кинетика гетерогенных реакций. — М., Наука, 1973, с.65−71. — 167 —
- Волькеншгейн Ф.Ф.: О заряжении поверхности полупроводника при адсорбции. — Журн.физ.химии, 1958, т.32, 110, с.2383- '
- Кузнецов В.В., Сандомирский В.В: Влияние перераспределения примеси в области приповерхностного объемного заряда полупроводника на его адсорбционную способность, — Кинетика и катализ, — 1962, т. З, вып.5, с. 724−727.
- Марголис Л.Я., Фирсова А.А: Поверхностные соединения и природа активной поверхности в каталитическом окислении углеводородов. Кн.: Проблемы кинетики и катализа, ХУ1, Поверхностные соединения в гетерогенном катализе, Мт, Наука, 1975, с, 98-' - 129.
- Крылов 0, В: Катализ неметаллами, л,. Химия, 1967, 238 с.
- Молоцкий М.Й.: Сравнение активности поверхностных дефектов в гетерогенном катализе. — Теор. и эксп. химия, 1973, т, 9, вып, 4, с, 544−547.
- Третьяков Ю.Д.: Твердофазные реакции. — М., Химия, 1978,359 с.
- Боресков Г. К.: Научные основы предвидения каталитического действия, -Кинетика и катализ, 1969, т.10, вып.1, с, 5−21.
- Ежкова З.И., Иоффе И.И, Казанский В.В.д_ Крылова А. В., Любарский А. Г., Марголис Л. Я.: Исследование активности, структуры и электрических свойств смешанных ванадиевых катализаторов.-Кинетика и катализ, 1964, т .5, вып.5, с. 361−367.
- Голодец Г. И.: Гетерогенно-каталитическое окисление органических веществ, — Киев, Наукова думка, 1978, 375 с.
- Спиридонов К.Н., Крылов О.В.: Формы адсорбированного кислорода на поверхности окисных катализаторов, В кн.: Проблемы кинетики и катализа, 16, М., Наука, 1975, с. 7−49. — 168 —
- Марголис Л.Я., Спиридонов К.Н: Влияние модифицирования на координацию ионов ванадий-молибденового окислительного катализатора. Кн.: Роль координации в катализе, Киев, Наукова думка, 1976, с. 101−106.
- Голодец Г. И.: Гетерогенно-каталитические реакции с участием молекулярного кислорода. — Киев, Наукова думка, 1977, 359 с.
- Голодец Г. И., Крылатова Л. А., Ильченко Н. И., Курина Л.Н.: Прочность связи поверхностного кислорода ванадий-марганцевых окисных катализаторов и их селективность в реакции окисления метанола, — Укр, хим. журн., 1975, т.41, вып.6, с.578−582. — 169 —
- Голодец Г. И.: Роль окислительно-восстановительных и кислотно-основных свойств поверхности окисных катализаторов в гетерогенном окислительном катализе. Теор. эксп. химия,, 1982, N5 1, с. 37−45.
- Пятницкий Ю.И., Ильченко Н. И., Голодец Г.И.: Зависимость между прочностью связи кислорода с ванадий-молибденовыми окисным и катализаторами и их каталитическими свойствами. Сб. Катализ и катализаторы, Киев, Наукова думка, вып. 7, о. 5−11, I97I.
- Голодец Г. И.: Роль кислотных свойств поверхности в реакциях гетерогенно-каталитического окисления. Сб.: Катализ и катализаторы, Киев, Наукова думка, 1980, вып.18, с. 66−75.
- Алхазов Т.Г., Аджамов К. Ю., Мамедов Э. А., Висловский В.П: О корреляции активносшей окисных катализаторов в реакциях. окисления олефинов и изомеризации бутена-!•- Кинетика и катализ, 1979, Т.20, вып. 1, с. 118−122.
- Рожкова Э.В., Кузнецов В.A.: Изучение адсорбции аммиака на ванадий-фосфорном катализаторе методом Ж спектроскопии, -Укр. хим. журн., I98I, т.47, № 10, с. 1036−1040.
- Давыдов А. А, Буднева А. А: Изучение центров поверхности ванадийсодержащих катализаторов по ИК спектрам адсорбированного аммиака. — Теор.эксп.химия, 1983, т.19, Ш 2, с. 240 -- 244.
- Wohlfahrt K., Hofmann H.: Kinet ic der Synthese von Malein- saureanhydrid aus n-Butan. — Gbiem.-Ing.-Tech., 1980, B.52, N•10, s. 811−814.
- Гусейнов H.M., Мамедов A.X., Асадов М.Ф.: Кинетика и механизм каталитических превращений н-бутана на окисных ванадий-фосфорных пористых катализаторах. Материалы Всесоюзной конф. «Кинетика 3″, 1980, т, 1, с. 92−102. 171 —
- Зайцев Ю.П., Зажигалов В. А., Белоусов В.М.: Кинетика окисления н-бутана на ванадий-фосфорном катализаторе. Скорость. общего превращения бутана. Об, Катализ и катализаторв, Киев, Наукова думка, I98I, вып.19, с. 66−71.
- Зайцев Ю.П., Зажигалов В. А., Вольф X., Вюстнек Н.: Механизм окисления н-бутана до малеинового ангидрида на ванадий-фосфорных катализаторах. — в кн. Гетерогенный катализ в химии • гетероциклических соединений. Рига, I98I, с.40−41.
- Зажигалов В.А., Зайцев Ю.П.- Окисление малеинового ангидрида на ванадий-фосфорном катализаторе. Сб. Катализ и катализаторы, Киев, Наукова думка, 1982, вып.20, с.51−54.
- Зажигалов В.А., Зайцев Ю.П.: Влияние водяного пара на каталитическое окисление бутана и образование малеинового ангидрида. Сб. Катализ и катализаторы, Киев, Наукова думка, 1982, ВЫП.20, с. 54−56.
- Технология катализаторов, под редакцией И. П. Мухленова. Л., • Химия, 1974, 326 с.
- Мухина З.С., Никитина Е. И., Буданова Л. М. и др. Метода анализа металлов и сплавов. — М., Госуд.изд. оборонной пром-сти, 1959, 528 с .
- Налимов В, В.: Применение математической статистики при анализе вещества. М., Физматгиз, I960, 430 с. — 172
- Недома И.: Расшифровка рентгенограмм порошков, М, Металлургия, 1975, 424 с,
- Миркин Л. И: Рентгеноотруктурный анализ, Индицирование рентгенограмм, М, Наука, I98I, 4% с.
- Бенедетти С, Ленг Т., Инголс Р.: Электрическое квадруполь- ное расщепление и эффект конечности размеров ядра для ионов ^"^Ре. В кн.: Эффект Мессбауэра, под ред. Ю, Кагана.- М, Изд, иностр. лит., 1962, 444 с.
- Драго Р.: Физические методы в химии, Т.П.- М., Мир, I98I, 456 с.
- Накамото К: Инфракрасные спектры неорганических и коорди-^ национных соединений. Мир, М., 1966, 411 с.
- Gilson T.R., Bizri О.P., CSheetliam Na: Single-crystal Raman and Infrared Spectra of Vanadium (7) Oxide. — J. Chem.Soc. Delton Trans., 1973″ N 3, P» 291−294.
- Beattie I.R., Gilson! D.R.: Oxide phonon Spectra. — J. CQiem. Soc.(A), 1969, N 16, p. 2322−2327.
- Ladwig G.: Vo (H2P0^)2 ein Hydrogenphosphat ohne starke H- -bindungen. — Z. Ghem., 1968, B.8, N 8, s. ЗО7-ЗО8.
- Selbin J.: G? he chemistry of oxovanadiiun (lY).- CJhem. Reviews, 1965, V.65, N 2, p. 153−173.
- Selbin J.: OxovanadiumClY) compleces. — Coordination Cttiem.. Reviews, 1966, v.1, N 3, P. 293−314.
- Hezel A., Ross S.D.: Forbidden transitions in the infra-red spectra of tetrahedral anions. III. Spectra-structure correlations in perchlorates, sulphates and phosphates of the formula Жо^^^. ^ Spectrochim. Acta, 1966, v.22, p.1949−1961. — 173-
- Лазарев A.H., Тенишева Т.Ф.: Инфракрасные спектры пирофос- фатов щелочноземельных длешнтов и их вероятный изоморфизм с силикатами редкоземельных элементов Lug. SizOj (Ln = Lq-i, u) Неорганические материалы, 1969, т, 5, № 1, с. 82−87.
- Свердлов Л.М., Ковнер М. А., Крайнев Е.П.- Колебательные спектры многоатомных молекул. М., Наука, 1970, 560 с .
- Мулдагалиев X.X., Лазарев A.H., Миргородокий А. П. Колебания циклических анионов P4^-j2″ Неорган, материалы, 1974, т.10, 1й 4, с. 661−667.
- Пятницкая А.И., Зажигалов В.A., Комашко Г. A., Белоусов В. М., Бачерикова И, В., Ладвиг Г.: Изучение свойств ванадий-фосфорной системы катализаторов в реакции окисления н-бутана. -Докл. АН УССР, сер. Б, 1979, Ш 12, с. I026-I029.