Влияние физико-химических свойств промышленных альфа-активных аэрозолей на результаты биофизического мониторинга персонала, работающего в контакте с плутонием

Актуальность исследования.

Исследования проводились на базе первого в Российской Федерации широкопрофильного предприятия ядерно-топливного цикла Производственного объединения «Маяк» (ПО «Маяк»), основной задачей которого в прошлом являлась выработка плутония для использования в военных целях.

Сегодня ПО «Маяк» — это сложнейший комплекс взаимосвязанных производств, которые структурно выделены в заводы и производственные цеха. В настоящее время на «Маяке» внедряются и развиваются различные конверсионные направления. Среди них такие перспективные как:

— переработка отработанного ядерного топлива атомных электростанций и подводных атомных лодок;

— получение оксидного смешанного топлива и ТВЭЛов;

— производство диоксида урана, пригодного для изготовления топлива для АЭС;

— изотопное производство;

— строительство хранилища делящихся материалов (ХДМ).

Предполагается, что ХДМ сможет принять на хранение 400 тонн урана и плутония. По завершению строительства хранилище должно принять первые 34 тонны оружейного плутония, демонтированного с российских ядерных боеголовок.

Радиационно-гигиенические, клинические и токсикологические исследования показали, что поступление плутония через органы дыхания является наиболее опасным, в особенности в условиях промышленного производства этого радионуклида [8]. Совершенствование технологии производства, применение средств коллективной и индивидуальной радиационной защиты позволило коренным образом улучшить условия труда на современном плутониевом производстве ПО «Маяк». Однако, даже в настоящее время ингаляционное поступление соединений плутония у персонала, работающего в регламентных, соответствующих принятым нормам радиационной безопасности (НРБ-99) условиях, остается возможным.

В связи с этим совершенствование дозиметрии инкорпорированного плутония остается актуальной задачей проблемы по обеспечению радиационной безопасности предприятий атомной индустрии. Данная задача решается с помощью биокинетических моделей транспорта и экскреции, которые разрабатывались в ЮУрИБФ и в настоящее время постоянно совершенствуются, улучшая качество плутониевой дозиметрии [33, 34, 75].

Действующая методика расчета доз внутреннего облучения от инкорпорированного плутония по уровню экскреции с мочой учитывает дисперсность и транспортабельность вдыхаемых аэрозолей, от которых напрямую зависят механизмы отложения аэрозольных частиц и очищения дыхательного тракта [32, 34]. Поэтому дальнейшее совершенствование косвенно дозиметрических методов связано с решением биологических вопросов, касающихся количественных закономерностей транспорта инкорпорированного нуклида в организме, опираясь на информацию о физико-химических свойствах аэрозольных частиц на рабочих местах.

В производственных условиях растворимость и дисперсность радиоактивных веществ может варьировать в самых широких пределах, во многих случаях эти характеристики, вследствие проводимых усовершенствований и модификаций технологических процессов, нестабильны, поэтому с целью получения корректных дозовых оценок необходимо постоянно контролировать данные показатели на рабочих участках.

В биофизической лаборатории, начиная с 1975 года, в разные периоды времени, проводились исследования параметров растворимости альфа-активных аэрозолей на производственных участках ПО «Маяк» по методике определения транспортабельности методом диализа в растворе Рингера [24, 33,35,36].

В 70−80 гг. подробно были исследованы участки плутониевого производства и некоторые участки радиохимического завода. В эти же годы в радиобиологической лаборатории для решения ряда вопросов, связанных с применением ингаляций пентацина, проводились исследования растворимости промышленных аэрозолей плутония на отдельных участках ПО «Маяк» методом ультрафильтрации в разбавленной сыворотке крови [15, 16]. Но многие участки производства до настоящего времени оставались неизученными.

Измерения дисперсного состава альфа-активных аэрозолей проводились эпизодически [4, 7, 18, 19]. В настоящее время существует явный дефицит данных о размерах радиоактивных пылевых частиц в производственных помещениях ПО «Маяк», особенно в первые годы эксплуатации предприятия, что приводит к возникновению больших неопределенностей ретроспективных дозовых оценок.

Скорость растворения частиц вещества, попавшего в легкие, определяется как физико-химическими свойствами аэрозоля, так и свойствами биологической среды организма, в которой происходит растворение.

В действующей модели ЮУрИБФ доля нуклида, которая переходит в кровь с относительно большой скоростью в ранней фазе легочного клиренса после осаждения в дыхательном тракте, приравнена к показателю транспортабельности, измеренному методом диализа в растворе Рингера [32]. Поскольку данное предположение является лишь первым приближением, представляло интерес сравнить кинетику растворения различных соединений плутония в имитантах, максимально близких к условиям биологической среды организма человека по солевому составу и температуре, с результатами, полученными в растворе Рингера. Уточнение биокинетических параметров быстрой фазы абсорбции плутония из дыхательного тракта в кровь является актуальной задачей, решение которой необходимо для получения более реалистичных оценок доз облучения при ингаляционном поступлении различных соединений нуклида.

Целью работы является: оценка транспортабельности и дисперсности промышленных альфа-активных аэрозолей для повышения качества косвенной дозиметрии плутония, основанной на трактовке данных по экскреции радионуклида с мочой и калом.

В задачи исследования входило:

• пополнение и систематизация данных о транспортабельности промышленных аэрозолей на рабочих участках радиохимического и плутониевого производств в соответствии с кодами, применяемыми в ЭБД для обозначения профмаршрутов и расчета доз внутреннего облучения при биофизическом мониторинге внутреннего облучения персонала ПО «Маяк», работающего в контакте с различными соединениями плутония;

• восстановление значений показателя транспортабельности плутоний-содержащих аэрозолей в ранние периоды работы ПО «Маяк», когда измерения показателя еще не проводились, на основе сравнительного анализа посмертных данных о распределении радионуклида в организме бывших работников ПО «Маяк». Это позволит снизить неопределенности ретроспективных оценок доз внутреннего облучения, используемых эпидемиологами для оценки радиационных рисков;

• исследование корреляции между дисперсностью и транспортабельностью;

• исследование кинетики in vitro растворения промышленных соединений плутония в различных имитантах легочной жидкости и сравнение параметров in vitro растворения с опубликованными данными in vivo наблюдений с целью установления корреляции этих показателей с параметрами ранней фазы легочного клиренса, используемых в текущих дозиметрических моделях.

Научная новизна.

В ходе исследований проведена детальная инвентаризация и систематизация рабочих участков по показателю транспортабельности аэрозолей в соответствии с кодами ЭБД с учетом их периода работы, назначения, характера технологического процесса и состава перерабатываемого продукта с целью методического обеспечения дозиметрической системы контроля внутреннего облучения персонала ПО «Маяк» .

Расчетным методом с привлечением информации о профмаршрутах и данных о распределении плутония в организме бывших работников ПО «Маяк» восстановлены значения транспортабельности в первые годы эксплуатации предприятия, когда измерения физико-химических свойств аэрозолей в производственных помещениях завода не проводились. Полученные данные позволяют получить ретроспективные оценки доз внутреннего облучения для работников первых лет работы предприятия, не обследованных на содержание плутония, но чей профессиональный маршрут известен, и тем самым расширить эпидемиологические когорты.

Обобщены и систематизированы уникальные данные по истории развития технологии широкопрофильного радиохимического предприятия, которые являются неотъемлемым дополнением и поддержкой дозиметрического регистра работников ПО «Маяк» .

В работе впервые выявлены закономерности изменения показателя транспортабельности в зависимости от изменения технологического процесса и дисперсности аэрозолей, что необходимо учитывать при расчетах ингаляционного поступления.

На основании сравнительного анализа кинетики растворения in vitro нитрата, оксида плутония и их смеси с производственных участков ПО «Маяк» в имитантах легочной жидкости, максимально приближенных к биологической среде организма человека, предложены новые параметры быстрой абсорбции в кровь в ранней фазе легочного клиренса для соединений типа нитрата, численные значения которых совпадают с опубликованными данными in vivo наблюдений на людях.

Научно-практическая значимость исследований состоит в том, что получены важные радиобиологические параметры для действующих в настоящее время дозиметрических моделей, в частности модели дыхательного тракта МКРЗ-66 и адаптированной модели ЮУрИБФ. Особую важность эти характеристики представляют для трактовки результатов исследования метаболизма плутония в ранней фазе легочного клиренса при ингаляционном поступлении.

Представленные материалы могут широко использоваться для восстановления индивидуальных историй облучения лиц из персонала ПО «Маяк» при выполнении задач по повышению точности оценок уровней накопления и доз внутреннего облучения от инкорпорированного плутония. Вовлечение новой дополнительной информации о физико-химических свойствах аэрозолей плутония является одним из условий усовершенствования методики реконструкции доз внутреннего облучения с целью повышения качества радиационно-эпидемиологических исследований влияния радиации на здоровье человека.

На защиту выносятся следующие положения:

1. Завершена паспортизация рабочих участков ПО «Маяк» по показателю транспортабельности аэрозолей с учетом применяемой технологии на каждом рабочем участке и периода работы технологических отделений для методического обеспечения дозиметрического контроля внутреннего облучения персонала.

2. Разработан метод ретроспективной оценки показателя транспортабельности на основе сравнительного анализа посмертных данных о распределении плутония в организме бывших работников со свойствами аэрозолей для реконструкции доз внутреннего облучения лиц из персонала ПО «Маяк», начавших работу в первые годы эксплуатации предприятия.

3. Установлено новое значение радиобиологического параметра fr — фракции, абсорбируемой из респираторного тракта в кровь в ранней фазе легочного клиренса, для нитрата плутония, которое используется в математической модели при оценке уровня содержания нуклида в организме и легких человека.

ВЫВОДЫ.

1. Проведен анализ транспортабельности альфа-активных аэрозолей методом диализа на неизученных ранее участках радиохимического и плутониевого производств. Проведена паспортизация производственных участков и составлен справочник классификации рабочих мест по транспортабельности с учетом их назначения, периода работы, характера технологического процесса и состава перерабатываемого продукта для методического обеспечения дозиметрического контроля внутреннего облучения персонала ПО «Маяк» .

2. Предложен расчетный метод ретроспективной оценки транспортабельности аэрозолей на основе сравнительного анализа посмертных данных о распределении плутония в организме работников ПО «Маяк» со свойствами аэрозолей. С использованием предложенного метода восстановлены значения показателя транспортабельности для участков радиохимического и плутониевого производств на тот период, когда экспериментальные измерения еще не проводились.

3. Установлено, что транспортабельность, рассчитанная по посмертным данным, на литейно-механическом и химико-металлургическом участках плутониевого производства увеличивается со временем, начиная с первых лет пуска завода, и коррелирует с экспоненциально уменьшающимся во времени накоплением плутония в легких, обнаруженным посмертно.

4. Динамика средневзвешенных значений показателя транспортабельности (S) на радиохимическом производстве, составленная на основе анализа аутопсийного материала и данных, полученных при анализе образцов воздуха, показала, что среднее значение S по производству колебалось около 3% за весь период эксплуатации предприятия. Небольшое снижение транспортабельности, наряду с увеличением уровня накопления нуклида в легких, наблюдалось лишь в годы пуска отделения по получению двуокиси плутония, что говорит о существенной роли трудно растворимой компоненты в указанный период.

5. На заводе РТ-1 участки экстракционного разделения радионуклидов характеризуются показателем транспортабельности 14.2% в результате образования хорошо растворимых комплексов плутония с органическими лигандами.

6. Установлено, что на плутониевом производстве средний размер аэрозольных частиц уменьшается со временем, в то время как динамика транспортабельности имеет явный тренд к увеличению. Обратная зависимость транспортабельности от размера частиц обнаружена при анализе транспортабельности и АМАД одних и тех же аэрозольных фильтров с участков плутониевого производства. Установленная зависимость может быть использована при дальнейшем совершенствовании текущих дозиметрических моделей.

7. Проведен сравнительный анализ кинетики растворения in vitro аэрозолей промышленных соединений плутония (оксид, нитрат и их смесь) с применением трех типов имитантов биологической жидкости: а) физиологический раствор Рингераб) имитант ультрафильтрата сыворотки SUFв) фаголизосомный имитант PSF.

8. Получено, что величина растворимой фракции в SUF для аэрозолей нитрата плутония, равная 21.5%, значительно превосходит значения параметра быстрой абсорбции в ранней фазе легочного клиренса fr, принятые моделью ЮУрИБФ (3%) и МКРЗ-66 (10%), и совпадает с литературными данными in vivo наблюдений в экспериментах с привлечением добровольцев. Установленный факт свидетельствует о надежности полученной в исследованиях величины параметра fr для аэрозолей нитрата и позволяет применять результаты для совершенствования биокинетических моделей поведения плутония в дыхательном тракте, используемых при расчете доз внутреннего облучения лиц из персонала.

9. Установлена корреляция между кинетикой растворения оксида, нитрата плутония и аэрозолей смешанного состава в растворе Рингера, в имитанте ультрафильтрата легочной сыворотки SUF и фаголизосомном имитанте PSF, что позволяет анализировать аутопсийный материал о распределении нуклида в организме лиц из персонала, классифицированный по транспортабельности в растворе Рингера, для ревизии и валидации биокинетической модели «Дозы-2000» с учетом данных, полученных в новых имитантах.

1.5.

Заключение

.

Анализ литературных данных показывает, что in vitro эксперименты благодаря простоте исполнения находят широкое применение в радиобиологии и дозиметрии инкорпорированных нуклидов:

• Для классификации промышленных аэрозолей, присутствующих на рабочих участках, по длительности задержки в легких (классы D, W, Y согласно МКРЗ-ЗО), по типу абсорбции в кровь (классы F, М, S согласно МКРЗ-66), по показателю транспортабельности S.

• Для исследования влияния физико-химических свойств аэрозолей, таких как площадь поверхности частиц, гидратное состояние, или присутствие примесей и различных компонентов на скорость растворения исследуемого вещества (а также влияние компонентов растворителякарбонатов, фосфатов, цитратов или дополнительных условийприсутствие Ог, кислородсодержащих анионов).

• В случае отсутствия информации о растворимости промышленной пыли, скорость растворения, определяемая in vitro, может служить в качестве первого приближения для выбора параметров абсорбции при расчете дозовых коэффициентов.

Важность правильного определения параметров абсорбции промышленных соединений плутония по результатам in vitro тестов, определяется тем, что дозовые коэффициенты в зависимости от класса (классификация МКРЗ или по показателю транспортабельности) меняются существенно, поэтому неточности в оценках растворимости вещества могут привести к ошибкам при расчете дозовых нагрузок на легкие.

В настоящее время в модели ЮУрИБФ, которая используется для расчета доз лиц из персонала ПО «Маяк», быстро резорбируемая фракция fr абсорбции плутония в кровь оценивается по показателю транспортабельности, измеренному методом диализа в растворе Рингера. Данный метод является объективным способом классификации аэрозолей, позволяющим прогнозировать поведение широкого спектра соединений и их смесей в дыхательном тракте.

Однако, существуют другие имитанты легочной жидкости, по химическому составу более приближенные к биологическим жидкостям организма. Согласно модели легочного клиренса частицы после отложения удаляются из легких с помощью механизмов транспорта и растворения как во внеклеточной легочной жидкости, так и в жидкости внутри макрофагов. Для более реалистичного моделирования процесса абсорбции нуклида в кровь, необходимо учитывать наличие макрофагального растворения. Это значит, что для корректной дозиметрии параметры мгновенной абсорбции в кровь на ранней фазе легочного клиренса, применяемые в действующей биокинетической модели поведения плутония в организме работников ПО «Маяк», нуждаются в уточнении и обосновании.

В рамках той же модели ЮУрИБФ, представляющей собой адаптированную к условиям производства ПО «Маяк» модель легочного клиренса плутония МКРЗ-66, отложение радиоактивных аэрозолей в различных отделах дыхательного тракта определяется размерами частиц (значением АМАД). Поэтому контроль реальных условий формирования дозы облучения, являющийся одной из основных задач, решаемой при ИДК внутреннего облучения персонала предприятия, включает также определение АМАД вдыхаемых аэрозолей плутония.

Диссертация посвящена: • экспериментальному исследованию физико-химических характеристик аэрозолей методом диализа в растворе Рингера на неисследованных ранее производственных участках ПО «Маяк» и систематизации данных о транспортабельности в соответствии с кодами ЭБД в целях методического обеспечения индивидуального дозиметрического контроля внутреннего облучения персонала при работах с соединениями плутониярасчетному восстановлению значений показателя транспортабельности плутоний-содержащих аэрозолей в ранние годы работы ПО «Маяк» на основе сравнительного анализа аутопсийных данных о распределении плутония в организме работников ПО «Маяк» со свойствами аэрозолейисследованию корреляции между дисперсностью и транспортабельностьюисследованию кинетики in vitro растворения промышленных соединений плутония, отобранных на рабочих участках ПО «Маяк», в различных биологических растворителях и обоснование параметров мгновенной абсорбции в кровь сравнительным анализом результатов с имеющимися данными in vivo наблюдений.

2. МАТЕРИАЛ И МЕТОДЫ.

В диссертации использована информация, накопленная в лаборатории внутренней дозиметрии ЮУрИБФ, результаты исследований ЮУрИБФ и результаты собственных исследований транспортабельности и дисперсности альфа-активных аэрозолей с технологических участков ПО «Маяк». Отбор проб воздуха осуществлялся специалистами служб радиационной безопасности ПО «Маяк» .

2.1 Отбор аэрозольных проб.

Для характеристики рабочих участков по транспортабельности в целях методического обеспечения ИДК внутреннего облучения персонала, отбирали пробы аэрозолей стандартным аспирационным методом [6] на фильтры АФА-РСП-20 из рабочих помещений на радиохимическом и химико-металлургическом заводах ПО «Маяк», где персонал мог контактировать с различными соединениями плутония, при нормальном ходе технологического процесса.

Для исследований скорости быстрой абсорбции соединений плутония in vitro отобрали пробы воздуха тем же методом с трех рабочих участков ПО «Маяк»: с химического, где в основном присутствуют аэрозоли нитрата плутониялитейно-механического с преобладанием в воздушной среде диоксида плутонияи участка прокалки оксалата до диоксида плутония, с аэрозолями смеси хлорида, оксалата и оксида плутония. Активность плутония на фильтрах составляла от 450 до 1000 Бк.

2.2 Определение показателя транспортабельности.

Транспортабельность альфа-активных промышленных аэрозолей при проведении текущего мониторинга рабочих участков характеризовали по результатам двухсуточного диализа проб воздуха через полупроницаемые мембраны с диаметром пор 0.15 мкм в физиологическом растворе Рингера (V=150 мл) при рН=7.3 и комнатной температуре (см. рис. 5). Одновременно исследовалось не менее 3 частей с одного аэрозольного фильтра. Всего было проанализировано 115 фильтров с участков радиохимического завода и 136 фильтров с участков плутониевого производства.

Для исследований параметров быстрой абсорбции соединений плутония в кровь брали по 6 равных частей с каждого фильтра и анализировали по 2 части фильтра с одного участка в трех различных растворителях. Частички фильтров помещали между двух полупроницаемых мембран, скрепляли их тефлоновыми кольцами и погружали в стаканы с тремя разными растворами: SUF — имитант ультрафильтрата сыворотки, PSF — фаголизосомный имитант и раствор Рингера, каждый объемом 80 мл. Состав растворителей представлен в таблице. В качестве полупроницаемых мембран использовали мембранные фильтры Владипор МФА-МА № 2 с диаметром пор 0.15−0 .25 мкм.

In vitro тесты проводили при температуре 37 °C, рН=7.4 в имитанте ультрафильтрата сыворотки SUF и в растворе Рингера, и при рН=4.0 в фаголизосомном имитанте PSF. Во избежание испарения SUF и для поддержания постоянного значения рН раствора 7.4, пробы с SUF хранились в газопроточном термостате ГПИ-01, который обеспечивал постоянную циркуляцию 5% смеси С02 и сжатого воздуха. Смена всех растворов осуществлялась по следующей схеме: в первые сутки через час, 2 часа, 4 часа, 8 часов. Далее первые сутки, вторые сутки, 4 суток, 7 суток, 10 суток и затем еженедельно до 52 суток.

Методики in vitro тестов для SUF и PSF, были разработаны в Lovelace Inhalation Toxicology Research Institute (г. Альбукерке, США) — метод диализа в растворе Рингера — в лаборатории внутренней дозиметрии ЮУрИБФ.

Содержание плутония в пробах диализата, мембран и фильтров определяли путем соосаждения его из азотнокислых растворов зольного остатка анализируемой пробы с фосфатом висмута и последующего измерения альфа-активности осадка, смешанного с порошкообразным сцинтиллятором.

Результаты представляли в виде выраженной в процентах доли продиализированного плутония (содержание в диализате) от суммарного содержания в диализате и на фильтрах.

2.2.1 Состав применяемых имитантов биологических жидкостей.

Растворять ингредиенты, входящие в состав имитанта ультрафильтрата сыворотки и фаголизосомного имитанта, необходимо при постоянном перемешивании, в порядке, указанном в таблицах 6 и 7.