Исследование сверхбыстрых процессов в полупроводниках и полупроводниковых гетероструктурах является в настоящее время одним из важнейших направлений в физике полупроводников. Это связано в большой степени с возможностью использования таких процессов в устройствах сверхбыстродействующей оптоэлектроники, что уже доказано на примере создания детекторов сверхкоротких оптических импульсов [1], оптоэлектронных ключей [2], полупроводниковых лазеров [3,4] и т. д. Появление лазеров, генерирующих интенсивные импульсы света гшкои фемгосекундной длительности, стимулировало фундаментальные исследования сверхбыстрых процессов в полупроводниках: стало возможным, например, фотогенерировать электронно-дырочную плазму (ЭДП) высокой плотности, не разрушая при этом образец, и проводить прямые измерения сверхбыстрых процессов в плотной ЭДП с высоким разрешением во времени [5]. Благодаря использованию новой экспериментальной техники был достигнут значительный прогресс, например, в изучении процессов энергетической релаксации электронно-дырочной плазмы [6], многофотонного поглощения света [7], в исследованиях элементарных коллективных колебаний в полупроводниках [8], фотолюминесценции горячих носителей заряда [9] и др.
Одним из сформировавшихся направлений исследования сверхбыстрых процессов в полупроводниках является изучение динамики неравновесной электронно-дырочной плазмы, фотогенерированной мощным сверхкоротким импульсом света. Среди наиболее важных работ, выполненных в этой области к моменту начала диссертационных исследований, отметим следующие [10−25] (их краткий обзор приведен в следующем параграфе). В работах [10,11] проведен теоретический анализ эффекта насыщения поглощения света в полупроводниках. В работах [12,13] проводились экспериментальные исследования поглощения пикосекундных импульсов света в полупроводниках. Резкое увеличение прозрачности тонкого слоя полупроводника (для света той же частоты, что и возбуждающий), наблюдаемое с ростом энергии возбуждающего света, принималось в качестве доказательства установления состояния насыщения. В теоретических работах [14,15] была рассмотрена эволюция во времени энергетического распределения неравновесных носителей заряда в условиях насыщения поглощения света. Были проанализированы этапы, которые проходит эволюция энергетического распределения ЭДП до установления состояния насыщения: формирование максвел-ловского распределения носителей с отличающимися температурами электронов и дыроквыравнивание температур электронов и дырокформирование квазиравновесного фермиевского распределения носителей заряда. В работах [16−23] проводились исследования динамики неравновесной электронно-дырочной плазмы прямозонного полупроводника, фотогенерированной мощным пикосекундным импульсом света с энергией фотона козех, ненамного большей ширины запрещенной зоны Е&-. Было обнаружено, что существенное влияние на состояние ЭДП оказывают поглощение света свободными носителями заряда и интенсивное краевое рекомбинационное излучение. Это излучение возникало аномально быстро (за времена пикосекундного диапазона) во время облучения полупроводника пикосекундным импульсом света и было интерпретировано в работах [18,24,25] как супер люминесценция. Было обнаружено, что благодаря этому излучению по окончании действия возбуждающего импульса устанавливается не состояние насыщения поглощения света, а «пороговое» состояние ЭДП с максимальной концентрацией неравновесных носителей, при которой еще отсутствует инверсия засе-ленностей. Благодаря суперлюминесценции приблизительно «пороговое» состояние ЭДП поддерживается и во время фотовозбуждения. При этом происходит обратимый во времени (по отношению к изменению интенсивности возбуждающего импульса) разогрев ЭДП и обратимое изменение концентрации ЭДП. Как обнаружено в [16−22], при изменении температуры ЭДП сохранение порогового состояния осуществляется благодаря соответствующему изменению концентрации ЭДП, контролируемой рекомбина-ционной суперлюминесценцией. В этой ситуации, согласно [17,19−23], изменения в состоянии ЭД П определяются такими (пренебрегавпшмися ранее, как слабо влияющими) процессами разогрева, как внутризонное поглощение возбуждающего света и разогрев, связанный с интенсивной рекомбинационной суперлюминесценцией.
Результаты, полученные в работах [16−25], стимулировали наши дальнейшие исследования, целью которых стало изучение сверхбыстрых процессов в плотной (с концентрацией п > 1018 см'3), горячей ЭДП арсенида галлия, когда исследуемый образец оказывается под одновременным воздействием мощного лазерного излучения и интенсивного супер люминесцентного излучения.
В ходе работы было обнаружено: 1) новый тип фононных осцилляций в энергетическом распределении плотной электронно-дырочной плазмы ОаАя, фотогенерированной мощным пикосекундным импульсом света [26*]- 2) влияние стимулируемого суперлюминесценцией рамановского рассеяния света с участием плазмонов на температуру, концентрацию ЭДП и само суперлюминесцентное излучение [27*]- 3) установление «надпорогового» состояния фотогенерированной ЭДП, при котором спектральное положение границы между усилением и поглощением лишь ненамного превышает Её, а оптические свойства и энергетическое распределение носителей заряда имеют характерные особенности в области ha" ~ Eg [28*]- 4) размерный эффект в «пикосекунд-ной» релаксации просветления и концентрации электронно-дырочной плазмы в тонком слое GaAs [29*].
Экспериментально доказана стимулированная природа аномально быстро возникающего краевого рекомбинационного излучения [30*].
Краткий обзор
Сделаем краткий обзор наиболее важных теоретических и экспериментальных работ (выполненных к моменту начала диссертационных исследований), посвященных исследованиям динамики ЭДП полупроводника, фотогенерированной интенсивным сверхкоротким импульсом света с энергией фотона hu) ex, близкой к ширине запрещенной зоны Eg. Исследования в этой области были начаты с теоретического рассмотрения эффекта насыщения поглощения света в прямозонных полупроводниках, см. [10,11]. Теоретический анализ этого эффекта проводился при упрощающем предположении, что вероятность индуэдрованных светом переходов меньше вероятности электрон-электронных столкновений, и, соответственно, распределение фотоэлектронов описывается функцией Ферми. В этом случае эффект насыщения сводится к тому, что при больших интенсивностях света населенности уровней, между которыми происходят оптические переходы, сравниваются и, соответственно, коэффициент поглощения стремится к нулю. Применительно к прямозонным полупроводникам это означает, что расстояние между квазиуровнями Ферми электронов /4 и дырок стремится к энергии фотона hctfex возбуждающего света:
4 — fJh = huiex (1).
Для исследования эффекта насыщения поглощения света наиболее благоприятной представлялась ситуация, когда полупроводник облучается импульсом света с энергией фотона hca^, лишь немного превышающей ширину запрещенной зоны Eg. Такие исследования были проведены в работах [12,13]. В работе [12] цугом сверхкоротких импульсов (длительность одного импульса ~ 5 пс) облучали монокристалл CdSo.75Seo.25. Охлаждая образец до 130 К, получали малое превышение энергии фотона h (oej над шириной запрещенной зоны Eg (h (oex — Eg «5 мэВ). В экспериментах было обнаружено, что при превышении некоторой пороговой величины энергии возбуждающего цуга импульсов щюзрачность образца (для света той же частоты, что и возбуждающий) возрастала более чем на два порядка. Подобный эффект наблюдался и в работе [13], где проводились исследования нелинейного огггаческого поглощения в пластинке Ga^gbio^As (толщиной — 2 мкм) при комнатной температуре. В экспериментах [13] образец облучался импульсом света длительностью ~ 20 пс с энергией фотона, превышающей ширину запрещенной зоны на 10 мэВ. Резкое увеличение прозрачности образцов (для света той же частоты, что и возбуждающий), наблюдаемое в экспериментах [12,13], принималось авторами этих работ за доказательство того, что устанавливается состояние насыщения поглощения света.
В теоретических работах [14,15] была рассмотрена эволюция энергетического распределения носителей заряда при возбуждении полупроводника мощным импульсом света длительностью ~ 1 не с энергией фотона hu)^, немного большей Eg. Предполагалось, что частота соударений между носителями в широком диапазоне концентраций п носителей превышает частоту релаксации энергии на акустических фонолах, частоту рекомбинации и частоту релаксации энергии на оптических фононах. Было показано, что эволюция распределений носителей заряда проходит ряд последовательных этапов. На первом этапе в течение времени tM формируются максвелловские распределения носителей, при этом температуры электронов Те и дырок Гд, устанавливающиеся за это время, различны. На следующем этапе ко времени tek происходит выравнивание температур электронов и дырок. (При концентрациях п «1018 см» 3 и температурах носителей Тс «400 К, которые характерны, например, для наших экспериментов, времена im и tek <1 пс). На временах > 1 пс, согласно [15], устанавливаются квазиравновесные фермиевские распределения электронов и дырок, характеризуемые единой температурой Тс и квазиуровнями Ферми /4 и электронов и дырок. Для времен, меньших характерного времени спонтанной рекомбинации rR (для GaAs tr ~ 1 не), квазиуровни Ферми определяются уравнением электронейтральности n (fJe, Tc) =p (Mk, T.
3) где п — концентрация электронов (дырок) в состоянии насыщения, зависящая от Тс, /4, fjb, f (e) — функция распределения электронов (fe) и дырок (fh) по энершям е, ре и pk — соответствующие плотности состояний. Уравнение (3) имеет простой физический смысл: энергия внесенная в плазму до установления состояния насыщения, равна суммарной энергии электронов и дырок. Уравнения (1) — (3) позволяют определить все три параметра /4, А и Тс определяющие состояние фотовозбужденных электронов и дырок.
В работе [15] рассматривалось также влияние взаимодействия плазмы с решеткой. При учете этого взаимодействия в правую часть уравнения (3) следует добавить энергию, отдаваемую плазмой решетке. Поскольку в работе [15] рассматривался случай очень низких температур решетки, то обмен энергией между плазмой и решеткой сводился к излучению оптических фононов теми электронами, которые имели энергию больше ho)0 (где ка>0 — энергия оптического фонона). В наших экспериментах, во-первых, температура решетки комнатная, и поэтому происходит не только излучение, но и поглощение носителями заряда оптических фононов. Во-вторых, на обмен энергией между ЭДН и решеткой существенное влияние оказывает эффект «узкого фононного горла», см, например, [31]. Поэтому мы не будем подробно обсуждать соответствующую часть работы [15].
В работах [16−23] было обнаружено, что на состояние фотогенерированной ЭДП полупроводника существенное влияние оказывают стимулированное краевое рекомби-национное излучение и поглощение света свободными носителями заряда. В экспериментах [16−22] проводились исследования просветления (увеличения прозрачности) тонких (~ 1 мкм) эпитаксиальных слоев GaAs при облучении мощным импульсом света длительностью — 30 пс с энершей фотона haex, близкой к ширине запрещенной зоны Eg. Просветление отображало изменение суммы заселенностей неравновесными носителями заряда энергетических уровней в валентной зоне и зоне проводимости, связанных прямым оптическим переходом. Было обнаружено, что во время фотогенерации ЭДП создается инверсия заселенностей для фотонов с Ея< hat < h.
4 — № ~Её. (4).
В работах [17,19] было показано, что состояние ЭДП после возбуждающего импульса «универсально» в том смысле, что при фиксированном диаметре фотовозбуждаемой области ОаАв оно не зависит ни от интегральной энергаи (превышающей некоторое пороговое значение) ни от энергии фотона ко)^ > Е&возбуждающего импульса.
Благодаря рекомбинационной суперлюминесценции приблизительно «пороговое» состояние ЭДП поддерживается и во время фотовозбуждения (см. [19]). При этом, согласно [17,19−22], происходит обратимый во времени (по отношению к изменению интенсивности возбуждающего импульса) разогрев ЭДП и обратимое изменение концентрации ЭДП. Оказалось, что при изменении температуры ЭДП сохранение порогового состояния осуществляется благодаря соответствующему изменению концентрации ЭДП, контролируемой рекомбинационной суперлюминесценцией. В этой ситуации, согласно [17,19−23,31], изменения в состоянии ЭДП определяются такими (пренебре-гавшимися ранее, как слабо влияющими) процессами разогрева, как внутризонное поглощение возбуждающего света и разогрев, связанный с аномально быстрой (по сравнению со спонтанной) рекомбинацией неравновесных носителей.
В работе [20] экспериментально показано, что разогрев ЭДП полупроводника из-за внугризонного поглощения возбуждающего света становится существенным. Это происходит благодаря тому, что темп остывания ЭДП при достигнутых концентрациях и > 1018 см'3 значительно понижен. Основной причиной замедления охлаждения при этом является разогрев оптических фононов, см, например, [31]. Согласно теории [31] при охлаждении ЭДП взаимодействует только с продольными (ЬО) оптическими фоно-нами. Эти фонолы, в свою очередь, могут распадаться на два акустических фонота за время та. Бели время затухания ЬО-фонона с волновым вектором д из-за взаимодействия с плазмой тс > та, то ЬО-фононы при данном # взаимодействует с решеткой сильнее, чем с ЭДП и имеют температуру решетки. Если же для некоторых ц выполняется условие тс < та, то такие фононы сильнее взаимодействуют с ЭДП и принимают температуру плазмы. При этом ЭДП и такие фононы образуют единую систему, охлаждение которой происходит эффективно только в некотором интервале Ад за счет распада ЬО-фононов на акустические. Но этот интервал Ад с ростом концентрации п сужается, что и приводит к замедлению темпа охлаждения ЭДП.
Согласно [19,21,23] существенным оказывается разогрев ЭД П и из-за рекомбинационной суперлюминесценции. Этот разогрев ЭДП связан, во-первых, с тем, что энергия носителей заряда, участвующих в суперлюминесцентной рекомбинации, меньше средней энергии носителей в ЭДП. Во-вторых, с тем, что происходит внутри-зонное поглощение суперлюминесцентного излучения свободными носителями заряда.
Краткое содержание диссертации.
Предлагаемая диссертация включает Введение, 6 глав, Заключение, список литературы и 39 иллюстраций. Нумерация формул и рисунков составлена по каждой главе в отдельности. Ссылки на работы автора диссертации отмечены звездочкой.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
.
Перечислим новые физические результаты, полученные в диссертационной работе:
1. Обнаружен новый тип фононных осцилляции в энергетическом распределении плотной электронно-дырочной плазмы ваЛв. Эти осцилляции наблюдались при комнатной температуре образца и концентрации электронов и дырок п = р> 1018 см" 3. Осцилляции появлялись, когда во время фотогенерации ЭДП возникала интенсивная рекомбинационная суперлюминесценция. В результате суперлюминесцентной рекомбинации происходит обеднение заселенности электронов в локальной области энергетических состояний на дне зоны проводимости. Частота переходов электронов в область обеднения с излучением оптических фононов оказывается больше частоты ухода электронов из этой области с поглощением оптического фонона. Это приводит к образованию в зоне проводимости повторяющихся с периодом, равным энергии оптического фонона, областей обеднения заселенности электронами энергетических уровней.
2. Обнаружено, что стимулированное суперлюминесценцией рамановское рассеяние возбуждающего света, происходящее с излучением плазмонов, приводит к увеличению интенсивности суперлюминесцентного излучения. При этом генерация плазмонов приводит к разогреву ЭДП ОаАй и увеличению концентрации фотогенерирован-ной ЭДП.
3. Экспериментально доказано, что во время межзонного поглощения мощного пикосекундного импульса света в ваАв, сопровождаемого рекомбинационной суперлюминесценцией, устанавливается предполагавшееся в работе [19] «надпороговое» состояние ЭДП, при котором спектральное положение границы между усилением и поглощением лишь ненамного превышает ширину запрещенной зоны Её. Обнаруженная небольшая полоса усиления света свидетельствовала о лишь небольшом отличии состояния ЭДП во время фотовозбуждения от порогового, характеризуемого максимальной концентрацией носителей, при которой еще отсутствует инверсия заселенностей. Это оправдывало использование при оценках в ряде работ [17,19,22] представления о состоянии ЭДП во время фотовозбуждения, как о пороговом. Обнаружено, что при «надпороговом» состоянии ЭДП изменение просветления полупроводника во время фотовозбуждения меняет свой характер при переходе из спектральной области с Ь<�я> Е/, где изменения гцюсветления обратимы со временем, к области с Рко я Е8°, где изменения просветления становятся необратимыми в исследуемом пикосекуидном диапазоне времен (здесь Её° - ширина запрещенной зоны невозбужденного образца).
4. Доказано, что интенсивное краевое рекомбинационное излучение, возникающее аномально быстро (за пикосекундные времена) при межзонном поглощении мощного пикосекундного импульса света в GaAs является суперлюминесценцией. Характерные признаки стимулированного излучения были выявлены при исследовании той часто излучения, которая выходит ортогонально эпитаксиальному слою GaAs. Обнаружены следующие свойства спектра излучения: 1) уменьшение ширины спектра излучения, достигающее насыщения, при увеличении плотности энергии ?>" возбуждающего импульса и при увеличении диаметра F возбуждающего луча — что является одним из наиболее характерных свойств стимулированного излучения в полупроводнике- 2) универсальный характер уменьшения ширины A (ha>) спектра излучения как функции произведения DexF 3) концентрация излучения в более длинноволновой области при увеличении плотности энергии Д" и при увеличении диаметра F, что объясняется влиянием на излучение создаваемого им разогрева электронно-дырочной плазмы.
5. Обнаружено, что релаксация просветления (увеличения прозрачности GaAs) и концентрации фотогенерированной ЭДГ1 GaAs происходит экспоненциально с характерным временем гг ~ 10 пс, которое возрастает (что необычно) при увеличении диаметра F активной (генерирующей суперлюминесценцию) области GaAs. Увеличение времени z> означает замедление скорости излучательной рекомбинации (dn/dt) ~ ?а^ТсУВ^т при увеличении диаметра F, хотя можно было ожидать обратного, поскольку интенсивность Вт суперлюминесценции должна возрастать при увеличении диаметра F, здесь со — частота излучения, аа — коэффициент усиления света, интеграл берется по спектральной полосе усиления. Уменьшение (dn/dt) объясняется тем, что при увеличении диаметра F возрастает вероятность внутризонного поглощения фотона суперлюминесцентного излучения. При этом по теории [23] разогрев ЭДН из-за внутризонного поглощения излучения уменьшает инверсию заселенносгей и коэффициент усиления излучения ат настолько, что, хотя интенсивность суперлюминесценции при увеличении диамегра F возрастает, скорость суперлюминесцентной рекомбинации уменьшается.
В целом, представленные в диссертационной работе исследования показали, что в присутствии интенсивного стимулированного рекомбинационного излучения отдельные сверхбыстрые процессы (разогрев ЭДП, генерация элементарных коллективных колебаний, таких как плазмоны и LO-фононы, комбинационное рассеяние света, энергетический транспорт электронов) влияют на концентрацию, температуру и некоторые другие характеристики неравновесной ЭДГ1 качественно необычным образом. Сверхбыстрые процессы в ЭДП, испытывающие влияние стимулированного излучения, влияют в свою очередь на само излучение, в частности, на его интенсивность и спектральные характеристики.
Относительно практической ценности обнаруженных в наших исследованиях нелинейных эффектов следует отметать, что они Moiyr быть необходимы при разработке новых устройств сверхбыстродействующей полупроводниковой оптоэлектрони-ки, для когортах характерна высокая интенсивность стимулированного излучения. К числу таких устройств можно отнести полупроводниковые лазеры и суперлюминесцентные диода, оптически управляемые пикосекуцдные модуляторы прозрачности и Т.д.
Автор считает своим приятным долгом выразить глубокую благодарность Ю. В. Гуляеву за предоставленную возможность выполнил" работу в ИРЭИ.Л. Броневому и В. И. Перелю за ценнейшие уроки научной работы, внимание и поддержкуЯ.Е. Покровскому, А. С. Каминскому, Ю. Д. Калафати, Г. Н. Шкердину за подробное обсуждение полученных результатов и полезные советы, А. М. Счастливцеву, Т. А. Налет, ПК. Смирновой, Б. П Пирожкову за техническое содействие.
