Исследование природы диэлектрических и электрооптических свойств кристаллов и Тi-диффузного микроволновода света

Актуальность темы

Нецентросимметричные кристаллы находят широкое применение в устройствах квантовой электроники, нелинейной и интегральной оптики. Этим вызвано их всестороннее исследование для целенаправленного поиска существующих или синтеза новых материалов с заданными диэлектрическими, оптическими и электрооптическими (ЭО) свойствами. Практическое использование преобразователей излучения, параметрических генераторов и усилителей света инфракрасного (ИК) диапазона и других устройств нелинейной оптики делает актуальной задачу исследования дисперсии диэлектрической проницаемости (ДП) и показателя, преломления на частотах резонансов решетки. Для ряда интегральных ЭО устройств (модуляторов, дефлекторов, переключателей света и т. п.) представляет интерес вопрос о предельных величинах быстродействия и полосе рабочих частот. Остается не выясненным механизм возникновения диэлектрических волноводов света в кристаллах, в частности, широко используемых диффузных волноводов в ниобате лития.

Решение перечисленных вопросов требует исследования динамики кристаллической решетки. Исходя из современных теоретических представлений, диэлектрические и ЭО свойства кристаллов обусловлены поведением полярных фононов, активных в спектрах комбинационного рассеяния (КР) света /1−8/. Восстановление тензора ДП по спектрам КР обычно ограничено рамками приближения отсутствия затухания фононов и основано на соотношениях Лиддана-Сак-са-Теллера (JICT) или Куросавы /9−15/. Такой подход становится мало оправданным при значительном энгармонизме, что характерно для кристаллов с богатым фононным спектром. Известный метод анализа ДП с помощью интегральных соотношений Крамерса-Кронига (КК) /16/ требует модификации для учета влияния термодинамических свойств фононной системы на спектр КР, а также приводит к неоправданно низкой точности по отношению к объему вычислительных затрат. В целом, вопрос о корректном учете затухания в спектре КР в настоящее время изучен недостаточно. Решение этой задачи позволяет не только получить значения сил осцилляторов полярных колебаний и определить ИК дисперсионную зависимость показателей преломления, но и расчитать ЭО вклады отдельных решеточных колебаний без дополнительных измерений, таких как спектры ИК-отражения. Основной источник погрешности определения ЭО вкладов составляет, как известно /5/, 20+30 $ и вызван игнорированием конечной ширины линии КР спектра при калибровке интенсивности. Для повышения точности обработки экспериментальных данных возникает необходимость учета затухания фононов и формы линий КР.

Исследования вкладов в электрооптический эффект (ЭОЭ) и их дисперсии в области колебаний решетки имеет важное прикладное значение, устанавливая теоретический предел повышения широкопо-лосности и быстродействия всех ЭО устройств для данного материала и, в частности, для интегральных оптических компонентов.

Целью диссертационной работы ставилось исследование диэлектрических, оптических и электрооптических свойств кристаллов методом КР с последовательным учетом затухания, изменения этих свойств в оптическом микроволноводе и путей повышения быстродействия и широкополосности интегральных оптических элементов.

В целом научная новизна настоящей работы состоит в том, что впервые предложена и опробована общая методика определения в широком интервале частот диэлектрических и ЭО параметров кристаллов с произвольным количеством затухающих полярных фононов по спектру КР, которая применена к новому классу объектов TL-диффузным микроволноводам света в ниобате лития.

Основные защищаемые положения:

1. Проведенный учет затухания и термодинамической плотности фононов, влияющих на форму и частоту линий КР, позволивший определить и исключить составляющую погрешности вычисления сил осцилляторов, связанную с изменением T-L-расщепления.

2. Алгоритм расчета полного набора сил осцилляторов в кристаллах с богатым фононным спектром КР, существенно повышающий точность расчета с одновременным уменьшением вычислительных затрат.

3. Полученные соотношения для абсолютных вкладов в ЭОЭ, учитывающие ширину линии фононного спектра, что устранило недостатки используемых ранее моделей и дало лучшее соответствие данным прямых измерений. изменения показателя преломления.

ФормированиеУволновсда в LiNbu^.'Ti происходит, в основном, за счет вклада от электронной подсистемы кристалла.

Конкретные задачи, поставленные в настоящей работе могут быть сформулированы следующим образом:

1. Уточнение основных параметров спектра КР в монокристаллах ниобата лития, отобранных для изготовления, микроволноводов на основе экспериментального исследования угловой дисперсии анизотропных фононов.

2. Изготовление оптических TL-диффузных волноводов в ниобате литияс малыми вносимыми потерями, определение оптических параметров, а также исследование и анализ их спектров КР.

3. Получение расчетных соотношений, обобщенных с учетом затухания, разработка алгоритмов, программ для ЭВМ и проведение расчета диэлектрических, оптических и ЭО свойств кристаллов и микроволноводов света. Оптимизация параметров при машинном проектировании и изготовлении интегральных оптических элементов.

По результатам работы опубликовано 17 статей, значительная часть которых совместно с научными руководителями и В. А. Клименко. В совместных публикациях научным руководителям профессору Конди-ленко И.И. и доценту Короткову П. А. принадлежат постановка задачи и выбор направления исследований, Клименко В. А. разработана экспериментальная установка и получены спектры КР, а автором настоящей работы изготовлены оптические волноводы и контрольные образцы, измерены их параметры и выполнены все приведенные аналитические и численные расчеты. Обсувдение полученных результатов проводилось совместно".

Работа состоит из четырех глав и выводов.

Первая глава представляет краткий обзор литературы по вопросам исследования динамики кристаллической решетки методом КР и ее связи с тензорами диэлектрической проницаемости и ЭОЭ, а также условий изготовления, возбуждения микроволноводов и их оптических свойств, существенных для интерпретации спектров КР. Особое внимание уделено свойствам полярных колебаний, активных в КР, а именно: влияние T-L-расщепления линий спектра КР на тензор ДП, нелинейную поляризуемость и, соответственно, ЭОЭ.

Представленные результаты используются, затем в главах 2−4 при обсуждении экспериментальных данных и их интерпретации.

Во второй главе методом спектроскопии КР исследуются оптические и диэлектрические свойства нецентросимметричных кристаллов. Измерена угловая дисперсия анизотропных фононов в ниобате лития, проведен дисперсионный анализ тензора ДП, расчитаны дисперсионные зависимости показателей преломления, коэффициентов экстинкции и спектры ИК-отражения ряда кристаллов. Представлены расчетные соотношения, алгоритм дисперсионного анализа, получены полные наборы сил осцилляторов для всех исследуемых кристаллов и проанализированы полученные результаты.

В третьей главе исследуются электрооптические свойства кристаллов по спектрам КР полярных колебаний. Приведены результаты расчета абсолютных вкладов и относительных знаков вкладов в ЭОЭ от каждого полярного колебания с учетом формы линии КР спектра. Дан сравнительный анализ полученных результатов и механизма электрооптического взаимодействия в исследуемых кристаллах.

Особое внимание уделено кристаллу ниобата лития. Эти данные создают надежную основу для относительных измерений КР в волноводе, поскольку микроволноводы и контрольные образцы получены из одних буль для устранения влияния различий в стехиометрическом составе кристаллов и других побочных факторов.

В четвертой главе изложена методика изготовления и контроля диффузных оптических волноводов, представлены их спектры КР, проведены обсуждение и интерпретация полученных результатов. Проведено сопоставление результатов с независимыми косвенными измерениями по дифракции электронов и рентгеновских лучей /38,39/ в LlNbO: Т i. Определены величины относительного вклада решетки в изменение показателя преломления волновода, дисперсии и ЭО коэффициентов волноводного слоя и полосы рабочих частот ЭО интегральных устройств. Рассмотрены некоторые вопросы применения диффузных микроволноводов света в устройствах интегральной оптики, в частности, для интегральных модуляторов и дефлекторов света. С целью оптимизации характеристик этих устройств с учетом топологических и ЭО свойств разработаны эффективные алгоритмы расчета распределения электрического поля и электроемкости планар-•ных электродных систем.

В выводах представлена сводка основных результатов работы.

Основные результаты состоят в следующем:

1. Предложен оригинальный метод дисперсионногоанализа компонент тензора диэлектрической проницаемости 30 кристаллов для широкого интервала температур, учитывающий затухание полярных фананов и форму линий КР спектра.

2. Для случая одного полярного фонона с затуханием впервые получены аналитические соотношения для расчета силы осциллятора колебания из спектра КР. Полученные выражения, представляют обобщение ЛСТ-соотношений и учитывают влияние термодинамической плотности и затухания фононов на спектр. КР. Количественно продемонстрирована существенная роль эффектов квантовой статистики и затухания фононов для узких полос остаточных лучей или сильного ангармонизма фононов в КР спектре.

3. Разработан общий алгоритм расчета дисперсии оптических и диэлектрических свойств кристаллов с богатым фононным спектром КР при произвольном количестве колебаний. Впервые получены функциональные уравнения для вектора сил осцилляторов, справедливые в рамках применимости флуктуационно-диссипационной теоремы. Разработана программа численного решения уравнений и апробирована на кристаллах UlI03, LlTa03 и LlNb03. В результате получены силы осцилляторов всех решетояных колебаний, а значения низкочастотных компонент диэлектрической проницаемости дают хорошее совпадение с: данными прямых измерений (длят относительное отклонение не более 3 $). Показано, что для ряда полярных колебаний поправки к силам осцилляторов, связанные с затуханием, достигают 80 $. Рассчитаны дисперсионные зависимости коэффициентов отражения, экстинкции, показателей преломления, а также действительной и мнимой частей диэлектрической проницаемости в области резонансов решетки всех указанных кристаллов. Расчетные зависимости коэффициентов ИК отражения удовлетворительно соответствуют данным прямых измерений.

4. Определены абсолютные вклады в электрооптичеокие коэффициенты и относительные знаки всех полярных колебаний в LiI03, L i Та. 03 и Ц№ 03. Получены расчетные соотношения, учитывающие форму линий спектра, а все экспериментальные параметры определены из спектра КР без привлечения данных ИК измерений. Учет формы линий КР спектра позволил устранить основной источник экспериментальной погрешности, связанный с. калибровкой линий спектра. Проведенный нами расчет подтверждает наличие электрооптических «мягких» мод 2 53 см49* А-типа, 152 см" * Е-типа в ниобате лития и 201 см" 1 А-типа, 140 см" * Е-типа в танталате лития. Электронно-ионный вклад в ЛЭОЭ этих кристаллов является подавляющим и составляет 83 $ и более. При оптимальном выборе знаков различных вкладов каждый из ЭО коэффициентов, полученный из КР соответствует данным прямых измерений с точностью лучше 6 $. Основываясь на полученных данных по сечениям КР в LiI03, нами проведен анализ ЭО вкладов во все коэффициенты кристалла. В отличие от сегнетоэлектриков, в иодате лития ЭО «мягкая мода» отсутствует. Для 30 коэффициентов г15 и г33 чисто электронный вклад соизмерим и даже превышает электронно-ионный вклад.

5. Экспериментально исследована угловая дисперсия анизотропных фононов в ниобате лития в диапазоне частот 50 * 1000см" *" '" с точностью до I см" «'*' и в диапазоне углов 0−90° с точностью ЧО'. Экспериментальные кривые угловой дисперсии позволяют уточнить частоты фононов и их Т-Lрасщепления в образцах кристаллов, на которых изготавливались оптические волноводы. Зафиксировано различие частот для наших образцов в 2.7 см» «'*' для колебаний Aj-типа и 3.5 см» 1 — дляЕ-типа по сравнению с литературными данными. Полученные данные подтверждают наличие колебания Е-типа 92 см" 1 с T-Lрасщеплением 3 см*" «'». В результате измерений создана надежная' основа для интерпретации и анализа спектров оптических микроволноводов.

6. Впервые исследованы поляризованные спектры комбинационного: рассеяния ТIдиффузных микроволноводов в кристалле ниобата лития. Методом термической диффузии изготовлены волноводы с малыми вносимыми потерями I дб/см. Обнаружена зависимость абсолютной интенсивности линий КР от топологических свойств волноводов. Возрастание абсолютной интенсивности объяснено увеличением эффективного рассеивающего объема при отражениях на границах раздела пленки. Предлагается использовать данное явление для. экспресс-контроля, за технологическими процессами изготовления волноводов. В спектре КР и Ti — диффузного микроволновода обнаружено понижение на 2 см*" ^ частоты продольного колебания 881 см^, что соответствует изменению показателя преломления на величину порядка I0TJ в области длин волн 0,63 мкм. Следовательно, решеточный вклад в изменение показателя преломления в.

Tlдиффузном волноводе менее 0,1%, Полученные данные свидетельствуют об электронной природе Т1 -диффузных микроволноводов.

7. Показано, что поскольку частотное положение электроопт &bdquo-т тических «мягких мод» 152 см и 253 см в спектре КР, их T-L-расщепление и относительная интенсивность инвариантны относительно параметров микроволновода, то область бездисперсности ЭО коэффициентов составляет 0 — 100 см"^. Поэтому, теоретический предел повышения быстродействия интегральных оптических то устройств в Tlдиффузных микроволноводах — 3*10 ^ Гц.

8. Для анализа параметров электрооптических интегральных устройств рассмотрены вопросы распределения: электрического поля. и электроемкости планарныхсистем. На основе выражений для распределения электрического поля и электроемкости, разработаны алгоритмы расчета, реализованные в виде эффективных программ для: ЕС ЭВМ" Программы внедрены в практику проектирования изделий электронной техники с помощью ЭВМ и использованы для разработки ряда устройств.