Исследование близких к свободным вращений мономеров в молекулярных комплексах на основе микроволновой спектроскопии
Диссертация
В последние годы при исследовании слабосвязанных систем лёгких атомов и молекул обнаружены объекты, в которых помимо вращения комплекса, как целого, наблюдается и почти свободное вращение мономеров. Наиболее явно эти движения проявляются в спектрах комплексов Х-СО, где X = Н2, Б2, Не, N2 и СО. Определены положения уровней энергии и молекулярные константы слабосвязанных молекулярных комплексов… Читать ещё >
Содержание
- ГЛАВА 1. Слабосвязанные молекулярные комплексы
- 1. 1. Межмолекулярное взаимодействие. Модели квазижёсткого ротатора и свободных вращений мономеров
- 1. 2. Получение молекулярных комплексов в сверхзвуковой газовой струе
- 1. 3. Исследования комплексов, содержащих атом инертного газа и линейную молекулу
- ГЛАВА 2. Автоматизация спектрометра на базе оротрона и программное обеспечение для анализа спектров
- 2. 1. Описание спектрометра на базе оротрона
- 2. 1. 1. Оротрон — как генератор излучения
- 2. 1. 2. Конструкция спектрометра на базе оротрона с импульсной молекулярной струёй
- 2. 1. 3. Работа спектрометра с частотной модуляцией
- 2. 1. 4. Основные характеристики (чувствительность, спектральное разрешение)
- 2. 2. Программное обеспечение спектрометра
- 2. 2. 1. Получение одиночного скана. Сканирование частоты с накоплением сигнала
- 2. 2. 2. Удержание частоты оротрона
- 2. 2. 3. Комплекс программ для идентификации и анализа спектров
- 2. 1. Описание спектрометра на базе оротрона
- 3. 1. №-СО: спектр К= 1−0, изотопы, 2 фит-модели
- 3. 1. 1. Вращательный спектр полосы К= 1 — 0 в 20Ме
- 21. 22Ые-СО
- 3. 1. 2. Анализ спектров Ие-СО на основе модели слегка асимметричного волчка
- 3. 2. Не-СО: спектр К= 1−0, изгибное колебание, изотопологи
- 3. 2. 1. Вращательный спектр полосы К= 1 — 0 и переходы в изгибное колебание в Не-12С160, -13С160, -12С180, -13С
- 3. 2. 2. Определение положения уровней энергии изотопологов Не-СО и анализ изотопических зависимостей
- 3. 3. Внутреннее вращение мономера СО в малых гелиевых кластерах Недг-СО, N = 2*
- 3. 3. 1. Применение теории возмущений к малым гелиевым кластерам Не^-СО, 14= 2*
- 3. 3. 2. Энергии уровней и анизотропия потенциала взаимодействия
- 3. 4. СО-ог#юМ2: вращательный спектр
- 3. 4. 1. Схема уровней энергии СО-М
- 3. 4. 2. Вращательные спектры полос К = 0 — О, К = 1 -1 и
- 3. 5. СО-рагаН2: спектры К = 1 — О, К = 0 — О, изгибное колебание, схема уровней энергии
- 3. 5. 1. Схема вращательных уровней в комплексах СО-Н
- 3. 5. 2. Вращательные спектры полос К= 0−0иК=1−0 В основном колебательном состоянии СО-рагаН
- 3. 5. 3. Сравнение эксперимента и теоретических расчётов
- 4. 1. СО-рагаМ2: новое состояние (/№>Усо) = (1, «1) с одновременным вращением двух мономеров- квадрупольная структура и геометрия комплексов СО-1М
- 4. 1. 1. Измерения спектра СО-рагаМ2 в миллиметровом диапазоне
- 4. 1. 2. Анализ вращательных спектров СО-рагаЫ
- 4. 1. 3. Квадрупольная структура и геометрия комплексов СО-1М
- 4. 2. СО-ог*/юН2: первая идентификация, схема уровней энергии
- 4. 2. 1. Спектр СО-ог#?оН
- 4. 2. 2. Сравнение эксперимента и теоретических расчётов
Список литературы
- М. Havenith, «1.frared spectroscopy of molecular clusters», in Springer Tracts in Modern Physics, 176 (2002).
- K.T. Tang, J.P. Toennies, J. Chem. Phys., 80, 3726 (1984).
- M.F. Vernon, D.J. Krajnovich, H.S. Kwok, J.M. Lisy, Y.R. Shen, Y.T. Lee, J. Chem. Phys., 77, 47(1982).4. 4. Таунс, А. Шавлов. «Радиоспектроскопия», M., (1959).
- E. Chuaqui, R.J. Le Roy, A.R.W. McKellar, J. Chem. Phys., 101, 39 (1994).
- D.R. Miller, «Free jet sources» in Atomic and Molecular Beam Methods, 1 (Ed. G. S coles), New-York Oxford: Univ. Press, (1988).
- S. Shin, S.K. Shin, F.-M. Tao, J. Chem. Phys., 104, 183 (1996).
- O. Hagena, Surf. Sei., 106, 101 (1981).
- L.A. Surin, G. Winnewisser, A.V. Potapov, B.S. Dumesh, in Proceedings of 19th Colloqium on High Resolution Molecular Spectroscopy, Salamanca, 172 (2005).
- L.A. Surin, B.S. Dumesh, F. Lewen, D.A. Roth, V.P. Kostromin, F.S. Rusin, G. Winnewisser, I. Pak, Rev. Sei. Instrum., 72, 2535 (2001).
- K.R. Leopold, G.T. Fraser, S.E. Novick, W. Klemperer, Chem. Rev., 94, 1807 (1994).
- R.L. Robinson, D.-H. Gwo, R.J. Saykally, J. Chem. Phys., 87, 5149 (1987).
- M.R. Keenan, E.J. Campbell, T.J. Balle, L.W. Buxton, Т.К. Minton, P.D. Soper, W.H. Flygare, J. Chem. Phys., 72, 3070 (1980).
- D.W. Firth, M.A. Dvorak, S.W. Reeve, R.S. Ford, K.R. Leopold, Chem. Phys. Lett., 168, 161 (1990).
- A. Mcintosh, Z. Wang, J. Castillo-Chara, R.R. Lucchese, J.W. Bevan, R.D. Suenram, A.C. Legon, J. Chem. Phys., Ill, 5764 (1999).
- J. Han, A.L. Mcintosh, Z. Wang, R.R. Lucchese, J.W. Bevan, Chem. Phys. Lett., 265, 209 (1997).
- J.M. Hutson, J. Chem. Phys., 89, 4550 (1988).
- J.M. Hutson, J. Phys. Chem., 96,4237 (1992).
- J.M. Hutson, J. Chem. Phys., 96, 6752 (1992).
- M. Meuwly, J.M. Hutson, J. Chem. Phys., 110, 8338 (1999).
- J.M. Hutson, J. Chem. Phys., 91, 4448 (1989).
- J.M. Hutson, J. Chem. Phys., 91, 4455 (1989).
- P. Niyaz, Z. Bacic, J.W. Moskowitz, K.E. Schmidt, Chem. Phys. Lett., 252, 23 (1996).
- C.E. Dykstra, J. Chem. Phys., 108, 6619 (1998).
- M. Lewerenz, J. Chem. Phys., 104, 1028 (1996).
- P. Slavicek, M. Roeselova, P. Jungwirth, B. Schmidt, J. Chem. Phys., 114, 1539 (2001).
- E.j. Cambell, L.W. Buxton, A.C. Legon, J. Chem. Phys., 78, 3483 (1983).
- K.R. Leopold, G.T. Fraser, F.J. Lin, D.D. Nelson, Jr., W. Klemperer, J. Chem. Phys., 81, 4922 (1984).
- T.D. Klots, C.E. Dykstra, H.S. Gutowsky, J. Chem. Phys., 90, 30 (1989).
- R.E. Bumgarner, G.A. Blake, Chem. Phys. Lett., 161, 308 (1989).
- G.T. Fraser, A.S. Pine, J. Chem. Phys., 91, 3319 (1989).
- D.C. Clary, C.E. Dateo, T. Stoecklin, J. Chem. Phys., 93, 7666 (1990).
- M. Mladenovic, Z. Bacic, J. Chem. Phys., 94, 4988 (1991).
- D. Yaron, W. Klemperer, J. Chem. Phys., 95, 1907 (1991).
- A.L. Cooksy, S. Drucker, J. Faeder, C.A. Gottlieb, W. Klemperer, J. Chem. Phys., 95, 3017 (1991).
- T.C. Germann, T. Emilsson, H.S. Gutowsky, J. Chem. Phys., 95, 6302 (1991).
- S. Drucker, A.L. Cooksy, W. Klemperer, J. Chem. Phys., 98, 5158 (1993).
- H.S. Gutowsky, J.D. Keen, T.C. Germann, T. Emilsson, J.D. Augspurger, C.E. Dykstra, J. Chem. Phys., 98, 6801 (1993).
- S. Drucker, F.-M. Tao, W. Klemperer, J. Phys. Chem., 99, 2646 (1995).
- F.-M. Tao, S. Drucker, W. Klemperer, J. Chem. Phys., 102, 7289 (1995).
- E. Arunan, T. Emilsson, H.S. Gutowsky, J. Chem. Phys., 103, 493 (1995).
- K.A. Atkins, J.M. Hutson, J. Chem. Phys., 105, 440 (1996).
- K. Uemura, A. Hara, K. Tanaka, J. Chem. Phys., 104, 9747 (1996).
- M. Shirasaka, K. Tanaka, J. Mol. Spectrosc., 185, 189 (1997).
- S.M. Cybulski, J. Couvillion, J. Klos, G. Chalasinski, J. Chem. Phys., 110, 1416 (1999).
- K. Tanaka, S. Bailleux, A. Mizoguchi, K. Harada, T. Baba, I. Ogawa, M. Shirasaka, J. Chem. Phys., 113, 1524 (2000).
- R.R. Toczylowski, F. Doloresco, S.M. Cybulski, J. Chem. Phys., 114, 851 (2001).
- S.J. Harris, K.C. Janda, S.E. Novick, W. Klemperer, J. Chem. Phys., 63, 881 (1975).
- J.A. Shea, W.G. Read, E.J. Campbell, J. Chem. Phys., 79,2559 (1983).
- G.D. Hayman, J. Hodge, B.J. Howard, J.S. Muenter, T.R. Dyke, Chem. Phys. Lett., 118, 12 (1985).
- G.D. Hayman, J. Hodge, B.J. Howard, J.S. Muenter, T.R. Dyke, J. Chem. Phys., 86, 1670 (1987).
- F.J. Lovas, R.D. Suenram, J. Chem. Phys., 87, 2010 (1987).
- Y. Xu, W. Jager, M.C.L. Gerry, J. Mol. Spectrosc., 151, 206 (1992).
- Y. Xu, M.C.L. Gerry, J. Mol. Spectrosc., 169, 542 (1995).
- К. Higgins, W.H. Klemperer, J. Chem. Phys., 110, 1383 (1999).
- L.J. Danielson, K.M. McLeod, M. Keil, J. Chem. Phys., 87, 239 (1987).
- M. Keil, L.J. Rawluk, T.W. Dingle, J. Chem. Phys., 96, 6621 (1992).
- J. Sadlej, D. Edwards, Int. J. Quantum Chem., 46, 623 (1993).
- J.M.M. Howson, J.M. Hutson, J. Chem. Phys., 115, 5059 (2001).
- S. Moroni, A. Sarsa, S. Fantoni, K. Schmidt, S. Baroni, Phys. Rev. Lett., 90, 143 401 (2003).
- G.S. Yan, M.H. Yang, D.Q. Xie, Chem. Phys. Lett., 275, 494 (1997).
- G.S. Yan, M.H. Yang, D.Q. Xie, Chem. Phys. Lett., 287, 162 (1998).
- H. Zhu, Y. Zhou, D. Xie, J. Chem. Phys., 122, 234 312 (2005).
- N. Dutartre, C. Dreyfus, Chem. Phys., 121, 371 (1988).
- Б.С. Думеш, В. Д. Горбатенков, JI.A. Сурин, Оптика и спектроскопия, 83, 384 (1997).
- L.A. Surin, Vib. Spectrosc., 24, 147 (2000).
- B.S. Dumesh, V.P. Kostromin, F.S. Rusin, L.A. Surin, Meas. Sei. Techno!., 3, 873 (1992).
- B.S. Dumesh, L.A. Surin, Rev. Sei. Instrum., 67, 3458 (1996).
- F. Bensch, I. Pak, J.G.A. Wouterloot, G. Klapper, G. Winnewisser, ApJ., 562, LI85 (2001).
- L.A. Surin, D.N. Fourzikov, F. Lewen, B.S. Dumesh, G. Winnewisser, A. R. W. McKellar, J. Mol. Spectrosc., 222, 93−101 (2003).
- H.M. Pickett, J. Mol. Spectrosc., 148, 371 (1991).
- R.W. Randall, A.J. Cliffe, B.J. Howard, A.R.W. McKellar, Mol. Phys., 79, 1113 (1993).
- K.A. Walker, Т.О. Ogata, W. Jager, M.C.L. Gerry, I. Ozier, J. Chem. Phys., 106, 7519 (1997).
- A.R.W. McKellar, M.-C. Chan, Mol. Phys., 93, 253 (1998).
- G. Winnewisser, B.S. Dumesh, I. Pak, L.A. Surin, F. Lewen, D.A. Roth, F.S. Rusin. J. Mol. Spectrosc., 192, 243−246 (1998).
- D. A. Roth, I. Pak, L. A. Surin, B. S. Dumesh, G. Winnewisser, Z. Naturforsch., 55a, 754 758 (2000).
- Б.С. Думеш, Л. А. Сурин, УФН, 176, № 11, 1137−1154 (2006).
- M.-C. Chan, A.R.W. McKellar, J. Chem. Phys., 105, 7910 (1996).
- A.R.W. McKellar, Yu. Xu, W. Jaeger, C. Bissonnette, J. Chem. Phys., 110, 10 766 (1999).
- L.A. Surin, D.A. Roth, I. Pak, B.S. Dumesh, F. Lewen, G. Winnewisser, J. Chem. Phys., 112, 4064 (2000). Errata J. Chem. Phys., 112, 9190 (2000).
- L.A. Surin, D.N. Fourzikov, T.F. Giesen, S. Schlemmer, G. Winnewisser, V.A. Panfilov, B.S. Dumesh, G.W.M. Vissers, A. van der Avoird, J. Chem. Phys., 125, 94 304 (2006).
- J.P. Toennies, A.F. Vilesov, Angew. Chem. Int. Ed., 43, 2622 (2004).
- A.R.W. McKellar, Y. Xu, W. Jager, J. Phys. Chem. A, 111, 7329 (2007).
- A.R.W. McKellar, J. Chem. Phys., 128, 44 308 (2008).
- Y. Xu, N. Blinov, W. Jager et al., J. Chem. Phys., 124, 81 101 (2006).
- A.R.W. McKellar, J. Chem. Phys., 127, 44 315 (2007).
- J. Tang, A.R.W. McKellar, J. Chem. Phys., 119, 754 (2003).
- A.R.W. McKellar, J. Chem. Phys., 125, 164 328 (2006).
- L.A. Surin, A.V. Potapov, B.S. Dumesh et al., Phys. Rev. Lett., 101,233 401 (2008).
- W. Topic, W. Jager, N. Blinov et al., J. Chem. Phys., 125, 144 310 (2006).91. 3.JI. AimpoHHKaiiiBHJiH, JK3T0,16, 780 (1946) — 18, 424 (1948).
- J. Tang, A.R.W. McKellar, F. Mezzacapo et al., Phys. Rev. Lett., 92, 145 503 (2004).
- F. Paesani, K.B. Whaley, J. Chem. Phys., 121, 5293 (2004).
- F. Paesani, K.B. Whaley, J. Chem. Phys., 121, 4180 (2004).
- S. Moroni, N. Blinov, P-N. Roy, J. Chem. Phys., 121, 3577 (2004).
- P.L. Raston, Y. Xu, W. Jager et al., Phys. Chem. Chem. Phys., 12, 8260 (2010).
- P. Cazzato, S. Paolini, S. Moroni et al., J. Chem. Phys., 120, 9071 (2004).
- X-G. Wang, T. Carrington Jr., A.R.W. McKellar, J. Phys. Chem. A, 113, 13 331 (2009).
- L.A. Surin, H.S. P. Muller, E.V. Alieva, B.S. Dumesh, G. Winnewisser, I. Pak. J. Mol. Struct., 612, 207−211 (2002).100 101 102 103 104 105 106 101 556 477 952 111 112 113 114 115 116 117
- R.J. Allen, L. Loinard, A.R.W. McKellar, J. Lequeux, 489, 102 (1997).
- A.R.W. McKellar, ApJ., 326, 175 (1998).
- B.Л. Гинзбург, А. А. Собянин, Письма в ЖЭТФ, 15, 343 (1972).
- I. Pak, L.A. Surin, B.S. Dumesh, D.A. Roth, F. Lewen, G. Winnewisser, Chem. Phys. Lett., 304,145 (1999).
- Y. Xu, W. Jager, J. Chem. Phys., 113, 514 (2000).
- G. Danby, J. Furlong, D. Lodge, S. Miller, A. Patel, J. Phys. B, 26, 4127 (1993).
- M.C. Salazar, A. De Castro, J.L. Paz, G.H.F. Diercksen, A.J. Hernandez, Int. J. Quantum Chem., 55, 251 (1995).
- P. Jankowski, Book of Abstract of the 21st International Conference on High Resolution Molecular Spectroscopy, Poznan, Poland, September 7−11, 35 (2010).
- P. Jankowski, K. Szalewicz (частное сообщение).1. Благодарности.
- В заключение хочется поблагодарить всех тех, без кого не было бы выполнено даже малой части этой работы.