Исследование экологически безопасных иммерсионных растворов и процессов фильтрации в капиллярно-пористых средах

С развитием оптических методов в гидродинамических исследованиях процессов фильтрации возникла необходимость в получении большого количества относительно безопасных высокопреломляющих жидкостей. Другими словами, необходимо иметь жидкость с показателем преломления, равным показателю преломления стеклянного пористого фильтра. Этот метод позволяет решить главную проблему гидродинамического исследования фильтрационных течений — максимально уменьшить внесение возмущений, возникающих в результате наличия измерительного датчика в потоке. Подобные жидкости (в малом объеме) необходимы так же в иммерсионном анализе при изучении мелких минеральных зерен, продуктов химических реакций, взрывчатых и ядовитых веществ для получения различных кристаллооптических характеристик вещества и определения его показателя преломления. Потребность в больших количествах безвредных высокопреломляющих жидкостях возникает и в технологии стекольного производства при обнаружении дефектов внутри стеклянных заготовок.

Вопросы получения и исследования новых иммерсионных жидкостей близко примыкают к проблемам фильтрации и истечения жидкости или газа через капилляры и пористые среды, которые являются важными ввиду многочисленного применения в науке и технике. Немаловажная экологическая проблема заключается во вредном воздействии на окружающую среду побочных продуктов химико-технологических процессов. Одним из методов уменьшения этого воздействия может служить фильтрование и очистка от вредных примесей. К подобного рода проблемам относится создание оборотных и замкнутых систем водоснабжения с очисткой сточных вод. Одной из практических ценностей при этом является знание изменения проницаемости фильтра в зависимости от времени. Существенное влияние при этом, помимо структуры фильтра и физических характеристик жидкости, оказывает поверхностное взаимодействие материала фильтра и среды. Исследование разрушающихся фильтров необходимо для понимания процессов, происходящих в разрушаемых, каталитических реакторах, а так же в охладителях, содержащих блок плотно упакованных насадок, на входе которого имеется высокотемпературный газовый поток, а на выходе — низкотемпературный, образующийся в результате эндотермической реакции газового потока с твердой фазой насадки.

Практическая ценность работы связана с получением необходимых для исследований процессов фильтрации и в технологии иммерсионного метода стекольного производства безопасных и доступных иммерсионных жидкостей, с выявлением гидродинамических особенностей фильтрации в разрушающихся активных фильтрах, которое позволило предложить метод интенсификации химической реакции в аппаратах путем разбавления реагентов инертной насадкой и способ устранения преждевременного засорения капилляров и очистки жидкости от примесей.

Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на V Всероссийском симпозиуме «Современные теоретические модели адсорбции в пористых средах» (Москва, 1999), XVIII Российской школе по проблемам проектирования неоднородных конструкций (Миасс, 1999), 4th Workshop «Transport Phenomena in Two-Phase Flow» (Sozopol, Bulgaria, 1999), VII Международной конференции «Проблемы сольватации и комплексообразования в растворах» (Иваново, 1998), II Международной научно-практической конференции «Экология и жизнь» (Пенза, 1999).

Публикации. Основные положения и результаты диссертации опубликованы в семнадцати печатных изданиях.

Автор защищает:

— Получение новых высокопреломляющих жидкостей на основе концентрированных водных растворов простых и комплексных солей йодидов металлов, пригодных для безопасного использования в иммерсионном анализе и в оптических исследованиях фильтрационных течений.

— Комплекс иммерсионных и гидравлических исследований новых высокопреломляющих растворов, позволивший предложить рациональные методы получения жидкостей с заданными показателем преломления и вязкостными свойствами. Новые эмпирические зависимости показателя преломления и вязкости от плотности жидкостей.

— Методику модельного исследования высокотемпературного процесса разрушения слоев химических реагентов в нестационарных фильтрах с применением разработанных высокопреломляющих жидкостейрезультаты проведенных экспериментов по измерению распределения давления и профиля скорости на полностью и полурастворимых в воде фильтрахспособ более рационального использования химических реагентов в аппаратах с разрушающимися слоями.

— Результаты экспериментальных исследований проницаемости простейшего пористого фильтра из системы цилиндрических капилляров разного диаметра. Метод предварительной очистки жидкости и уменьшения загрязнения капилляров, основанный на фильтрации и адсорбции отложений.

— Результаты расчета модели процесса переноса в стационарном фильтре для оценки влияния структуры потока на интенсивность химических процессов.

Научная новизна.

Разработаны новые иммерсионные жидкости на основе водных растворов солей йодидов металлов, пригодные для экологически безопасного использования в оптических исследованиях.

На основании физико-химического анализа новых иммерсионных жидкостей определены оптимальные концентрации растворов и температурный режим для получения оптически стабильных высокопрелом-ляющих жидкостей, обладающих заданными вязкостью, плотностью и показателем преломления при рациональном использовании химического сырья. Получены новые эмпирические зависимости показателя преломления и вязкости от плотности растворов.

Разработана новая методика исследования фильтрации через разрушающиеся активные упаковки путем измерения распределения давления и профиля скорости на холодных упаковках с добавлением инертного компонента, позволяющая более полно использовать химические реагенты. С помощью разработанных иммерсионных жидкостей получены экспериментальные данные по физической картине течения в разрушающихся фильтрах.

Выявлена зависимость проницаемости фильтра от времени истечения различных жидкостей через капилляры разного размера и материала, связанная с уменьшением эффективного диаметра капилляров. Предложен метод очистки жидкости и уменьшения загрязнения капилляров путем предварительного пропускания жидкости через насыпные зернистые слои, покрытые силикагелем.

Предложена модель для расчета переноса в фильтрах с повторяющейся ориентацией для оценки влияния вихревых структур потока на интенсификацию химических процессов.

Заключение

.

Подводя итог приведенной работе, сформулируем основные выводы из нее.

1. Получены новые безопасные иммерсионные жидкости с показателем преломления п0 > 1.6 на основе концентрированных водных растворов йодидов металлов, которые использованы в стекольном производстве при обнаружении дефектов стеклянных заготовок, в исследованиях фильтрационных потоков оптическими методами. Эти жидкости могут найти применение и в традиционном иммерсионном анализе для определения кристаллооптиче-ских характеристик вещества.

2. Проведен физико-химический анализ полученных высо-копреломляющих растворов йодидов металлов, на основе которого был разработан способ получения иммерсионных жидкостей с заданными вязкостью и оптическими свойствами, что позволяет более рационально использовать химическое сырье для их производства. Получены новые эмпирические зависимости показателя преломления и вязкости от плотности растворов.

3. Разработана методика исследования разрушения фильтров и упакованных слоев реагентов каталитических реакторов, газогенераторов и охладителей с использованием разработанных иммерсионных жидкостей. Получены новые данные по измерению давления и профиля скорости в медленно растворяющемся в воде упакованном слое. Выявлены особенности фильтрации в разрушающихся упаковках, которые позволили предложить способ ресурсосбережения химических реагентов путем интенсификации химической реакции за счет разбавления реагентов инертной насадкой.

4. Проведено исследование фильтрации полученных высо-копреломляющих жидкостей и воды на простейшей модели фильтра в виде стеклянных и металлических капилляров диаметром менее 300 мкм. Обнаружено, что изменение проницаемости подобных фильтров при истечении концентрированного водного раствора йодида цинка связано с процессами агрегатообразования в жидкости, а при истечении воды — с адсорбцией геля на стенках капилляров. Предложен способ устранения преждевременного засорения капилляров и очистки жидкости с помощью использования зернистого слоя, покрытого силикагелем.

5. Предложена модель и выполнены расчеты для коэффициентов переноса в фильтрационном потоке, показавшие влияние вихревых структур на процессы переноса и их интенсификацию.

Условные обозначения п0 — показатель преломления для желтой линии натрияг — рефракция растворас1 — плотность раствораС — молярная концентрация растворау0тн — относительная кинематическая вязкость (относительно воды) — ?и01Н — относительная динамическая вязкость- //-динамическая вязкостьТКШ1 — температура кипения;

4ип ~ плотность жидкости при температуре кипенияротн — относительное удельное сопротивлениеТ — температура жидкости;

Ь — диаметр рабочего участка с засыпкой из стеклянных элементовЯ, гсоответственно радиусы шарика и лазерного луча в измерительном объемеп — показатель преломления стеклянных шариковщ — показатель преломления жидкостих, у — поперечная и продольная координатаих, иу — продольная и поперечная скорость подъема пузырьках, у — продольная и поперечная координатаи* - максимальное значение скорости;

Я — радиус цилиндрического каналащ — расходная скорость;

Ь — полное смещение пузырька по х. с12 — диаметры вихревых образований;

И], и2 — скорости потоков с двух сторон поперечного капилляращ и? — скорости в вихревом образовании;

И, I — ширина и длина части поперечного капилляра;

1). .-^з (0 ~ диффузионный поток на единицу длины слоя смешения /;

С, Сг~ концентрации в потоке с двух сторон поперечного капилляра;

С, с2— концентрации в вихревых образованиях;

Д/) — средний коэффициент массопереноса;

Рг — критерий Прандтляк — приведенная скорость;

Яе] = щИУ, Яе2 = щИУ, у — кинематическая вязкость;

Д, ф — эффективный коэффициент поперечной диффузии- <7, сг2, аз — толщины турбулентных слоев смешенияС], 02, — потоки массы через соответствующие турбулентные слои смешенияй2, Дз — эффективные коэффициенты турбулентной диффузии;

Условные обозначения к рисункам. рис. 2.1, п0 — показатель преломления для желтой линии натрия, с! — плотность раствора, рис. 2.2, С — молярная концентрация раствора. рис. 2.3, уотн относительная кинематическая вязкость (относительно воды), ротн — относительное удельное сопротивление, рис. 2.4,)иотн — относительная динамическая вязкость (относительно воды). рис. 2.5, 2.7, Т — температура жидкости. рис. ЗА, х, упоперечная и продольная координата, Я — радиус шарика в измерительном объеме, рис. 3.3, пь п2, п3 — показатели преломления рабочей жидкости, стекла из которого изготовлена труба и высокопреломляющей жидкости- /, /' - расстояние между измеряемыми точками и их изображениями на экране, Я — внутренний радиус трубы, Ь — толщина стенок трубы, АЬ — расстояние от трубы до экрана, рис. 3.4, х/Ь — отношение продольной координаты к полному смещению пузырька по ней, у/2Я — отношение поперечной координаты к диаметру опытного участка, У/У* - относительная скорость пузырька. рис. 3.5. — 3.7, X — длина опытного участка. рис. 3.9. — 3.11, Уо1 — относительная скорость, равная отношению измеренной скорости к расходной в незаполненном опытном участке, у/Б — отношение поперечной координаты к диаметру опытного участка, рис. 4.1, с! эфф — эффективный диаметр капилляра, рис. 4.2. — 4.7, Дг — толщина адсорбирующегося слоя, рис. 4.8, щ, и2 скорости потока с двух сторон поперечного капилляра, щ и2' - скорости вихрей в щели, сь с2 — концентрация в потоке с двух сторон поперечного капилляра, с\ с{- концентрации в вихревых образованиях, с1, ?/2 диаметры вихревых образований, /, /гширина и длина части поперечного капилляра, рис. 4.9, Б — коэффициент диффузии в жидкости, Яе и Бс — числа Рей-нольдса и Шмидта.