Трансмутация радионуклидов. 
Ядерные технологии

Сложные вопросы, связанные с обеспечением достаточной степени изоляции отходов, при которой не происходило бы серьезного загрязнения среды, особенно водных ресурсов, сделали выбор участков под хранилища научной и политической проблемой. Возникшие здесь трудности побудили обратиться к технологии трансмутации долгоживущих радионуклидов в короткоживущие как к возможному решению проблемы обращения с РАО. Трансмутация осуществляется путём инициализации различных видов ядерных реакций на ядрах долгоживущих радионуклидов. Предполагается, что программа по трансмутации переведёт проблему долгосрочной изоляции отходов в разряд значительно более простых задач — хранение отходов в течение нескольких десятилетий или сотен лет.

Трансмутация — процесс преобразования одного радионуклида в другой (или другие). Трансмутация направлена на сокращение периода полураспада долгоживущих изотопов (и даже превращение их в стабильные нуклиды) с целью уменьшения долгосрочного риска радиоактивного заражения и сокращает времени хранения РАО.

Обычно трансмутацию осуществляют на радиохимическом заводе, где сначала отделяют долгоживущие радионуклиды от прочих, а затем преобразуют их в короткоживущие путём обработки в реакторе (критичный реактор, который является устройством для трансмутации, или подкритичный реактор, который нуждается во внешнем источнике нейтронов, чтобы поддерживать цепную реакцию). Внешними источниками нейтронов могут быть ускорители или установки (и бланкетами) для управляемого термоядерного синтеза. Особенно перспективным представляется использование реакции скалывания.

Трансмутация под действием нейтронов включает в себя ядерные реакции, способные идти в ядерных реакторах некоторых типов. Для вызова ядерной реакции, необходимой для превращения долгоживущего радионуклида в короткоживущий или стабильный, к ядру долгоживущего радионуклида прилагается большое количество энергии. В отношении обращения с РАО рассматривают два типа реакции трансмутации: захват нейтрона и расщепление.

Известны два способа уменьшения опасности радионуклидов:

• — трансмутация опасных радионуклидов непосредственно в ТВЭЛ ах реактора без их вскрытия (реакторная трансмутация);
• — химическая переработка ТВЭЛов, разделение радионуклидов на отдельные группы и трансмутация этих групп в отдельных установках.

Под реакторной трансмутацией понимают «пережигание» наиболее опасных радионуклидов в поле интенсивного нейтронного облучения. При этом уничтожаемые элементы не обязательно вводить в топливо: достаточно через реактор пропустить трубу, по которой направить компоненты перерабатываемого ТВЭЛа или пульпу РАО. Этот процесс переработки ОЯТ возможен, поскольку добавление нескольких процентов ВАО в реактор не ухудшает заметно его характеристики. Способ подходит лишь для радионуклидов с высоким сечением захвата нейтронов. Однако существуют изотопы, которые принципиально нельзя переработать данным методом.

Трансмутация по второму пути использует радиохимические методики для выделения требуемого нуклида и его очистки.

Задача уменьшения ВАО и общего времени жизни РАО (а, следовательно, уменьшение экологической опасности РАО) требует удаления из РАО (радиохимическая переработка отходов) и последующего уничтожения (метод трансмутации) актинидов (Np, Am и Cm), и продуктов деления i₂₉j, <)9jc, ‘35Cs и 9°Sr. Выделяемые элементы перед трансмутацией должны быть хорошо очищены. Если мишени для трансмутации не будут высокой чистоты, то результаты трансмутации будет неопределенными. В частности наличие воспроизводящих изотопов урана (например, ^a*⁸U) в мишени для трансмутации медленными нейтронами будет генерировать новые радиотоксичные трансурановые изотопы путём захвата нейтрона.

Рис. 1. Этапы процесса трансмутации.

Чтобы отсортировать радионуклиды, подлежащие трансмутации, и отделить определённые долгоживущие радионуклиды от других, требуется осуществить репроцессинг, т. е. переработку ОЯТ с выделением опасных нуклидов в виде чистых соединений с последующим преобразованием долгоживущих радионуклидов в короткоживущие при облучении их в реакторе. Без репроцессинга некоторые ядерные реакции могут вызвать обратного вида преобразования — короткоживущих радионуклидов в долгоживущие. Из долгоживущих радионуклидов изготавливаются топливо и/или мишени, которые затем направляются в трансмутационнуто установку'. Ядерные реакции на нейтронах превращают долгоживущие продукты деления в короткоживущие; кроме того, они расщепляют актиниды, образуя новые продукты деления. Большинство этих продуктов деления — короткоживутцие, однако при этом также образуются и новые долгоживущие продукты. Актиниды, поглощая нейтроны, образуют актиниды с более высокими массами. Кроме того, не все актиниды успевают трансмутировать за время облучения. Поэтому для превращения большей части долгоживущих радионуклидов, требуется несколько прогонов через этапы репроцессинга, изготовления топлива и реактор.

Очевидно, что даже сложные схемы трансмутации не могут преобразовать все долгоживущие радионуклиды в короткоживущие. Трансмутация урана, который составляет~94 мас.% ОЯТ легководяного реактора и период полураспада которого велик, только ухущшит положение, т.к. ²3⁸U перейдёт в ²^?и.

Несмотря на множество концепций трансмутации и предлагаемых для их реализации устройств, основная физическая задача заключается в выборе нейтронного спектра — быстрого или теплового.

Табл. 1. Опасные актиниды в ОЯТ.

Два этих способа различаются по степени выгорания мишеней. Фактором, лимитирующим выгорание, является радиационная стойкость реакторных материалов, лежащая для большинства из них в пределах флюенса юзз+ю²* см ². Достигнутое в настоящее время выгорание топлива быстрых реакторов не превышает 20%. Однако содержащие минорные актиниды мишени являются гораздо более опасным объектом по сравнению со стандартным топливом, поэтому их следовало бы облучать нейтронами с гораздо большими энергиями, чем у современных и у проектируемых ядерных реакторах. Поэтому в проектируемых сегодня быстрых трансмутационных реакторах выгорание актинидных мишеней не превысит 5%. В устройствах с плотностью теплового потока более 5-ю^1!> см ² с¹ при флюенсе ю²³ см^-2 выгорание может составлять свыше 90%.

Сегодня наиболее реальными считаются два пути: сжигание нежелательных нуклидов в специализированных быстрых реакторах при условии повышения жёсткости нейтронного спектра по сравнению с энергетическими или создание устройств с высокой плотностью потока тепловых нейтронов. Первый вариант более прост и экономически выгоден, так как основан на усовершенствовании уже существующих быстрых реакторов.

Привлекательность же высокопоточиых тепловых выжигателей состоит в возможности попутной трансмутации ряда долгоживущих продуктов деления (99Тс и ¹²9j). При этом 99Тс может быть почти полностью переведен в стабильный ценный платиноид рутений. Высокая плотность нейтронов может быть создана мощными ускорителями (например, протонов). При этом мишень, содержащая уничтожаемые радионуклиды, должна представлять собой расплав солей (например, фторидов).

Рис. 2. Изменение относительной токсичности РАО в хранилище во времени без трансмутации и после трансмутации.

Элементарный состав облученных мишеней, поступающих на переработку',.

зависит от их выгорания. Мишени с малым выгоранием из быстрых реакторов содержат сравнимые количества Np, Pu, Am, Cm, в то время как радиохимическая переработка мишеней, облученных в высокопоточном тепловом реакторе, ориентирована на Cm, что упрощает задачу.