Взаимодействие экситонов с оптическими фононами и шероховатостями границ раздела в квантовых ямах и нанопроволоках ZnCdSe/ZnSe

Полупроводниковые структуры с пониженной размерностью, такие как квантовые ямы, квантовые проволоки и квантовые точки являются в настоящее время одним из основных объектов исследований в физике полупроводников. Практическое использование таких структур, с одной стороны, выдвигает задачу всестороннего изучения общих закономерностей протекающих в них процессов, а, с другой стороны, ставит задачу развития методов характеризации создаваемых структур. Решать указанные задачи, в числе прочих, позволяют методы оптической спектроскопии. Одним из эффективных методов оптической спектроскопии является исследование спектров вторичного свечения, возникающих при резонансном возбуждении. Такие исследования дают возможность получать информацию о структуре электронной и решеточной подсистем, о механизмах взаимодействия этих подсистем между собой, а также о механизмах взаимодействия подсистем с внешним электромагнитным полем.

При монохроматическом лазерном возбуждении в области экситонных резонансов наблюдаемые спектры вторичного свечения возникают в результате взаимодействия возбуждаемых экситонов с решеточными колебаниями. В квантово-размерных структурах участие в формировании наблюдаемых спектров могут принимать как распространенные, так и локализованные экситонные состояния, как фононные моды барьера, так и фононные моды ямы. Возможность одновременного участия перечисленных состояний и мод в процессах формирующих вторичное свечение является, по-видимому, причиной имеющейся в литературе неоднозначной интерпретации наблюдаемых спектров. Кроме того, неоднозначность интерпретации связана и с возможностью формирования экситон-фононных линий в наблюдаемых спектрах вторичного свечения через механизмы рамановского рассеянии или механизмы горячей люминесценции. В этой связи возникает необходимость выполнения исследований, в которых бы выбор условий экспериментов и характера анализа полученных данных создавали бы предпосылки для надежной интерпретации особенностей наблюдаемых спектров вторичного свечения.

В структурах с квантовыми ямами и проволоками существенное влияние на наблюдаемые оптические спектры оказывают флуктуации толщины ям (quantum well roughness). Исследованию влияния разупорядочения, связанного с шероховатостями границ раздела, на оптические спектры полупроводниковых структур посвящено большое число работ (см. например, работы [1−5] и ссылки в них). В этих работах рассматривалось, в основном, влияние флуктуации ширины ям на излучательные экситонные состояния, которые могут непосредственно взаимодействовать с внешним электромагнитным полем и которые, в результате этого, дают основной вклад в наблюдаемые оптические спектры. Шероховатые границы раздела за счет нарушения закона сохранения волнового вектора могут приводить к участию в формировании наблюдаемых спектров безызлучательных (нерадиационных) экситонных состояний с большими волновыми векторами [6]. Исследованию проявления таких нерадиационных состояний в спектрах квантовых ям уделялось гораздо меньше внимания, а среди экспериментальных работ посвященных проявлению таких состояний в наблюдаемых спектрах можно отметить лишь работы [7−9], в которых было показано, что упругие процессы рассеяния на шероховатостях границ раздела оказывают существенное влияние на процесс рамановского рассеяния в квантовых ямах. В этой связи возникает необходимость экспериментального обнаружения и исследования процессов, в которых бы участвовали безызлучательные экситоны. Это представляется весьма важным, поскольку такие процессы должны содержать в себе информацию как о геометрии интерфейсных поверхностей границ раздела, так и о структуре экситонных зон в области больших волновых векторов.

Цель данной работы заключалась в исследовании природы наблюдаемых экситон-фононных линий и в отождествлении фононных состояний, участвующих в формировании наблюдаемых линий в спектрах вторичного свечения квантовых ям и открытых нанопроволок ZnCdSe/ZnSe. Кроме того, целью представляемой работы было обнаружение и исследование влияния шероховатостей границ раздела на экситонные спектры квантовых ям и нанопроволок. Апробация работы.

Основные результаты диссертации докладывались и обсуждались на V Российской конференции по физике полупроводников (Нижний Новгород, 2001), на международных конференциях: Nanostuctures: Physics and Technology, (Санкт-Петербург, 2001 и 2003), а также на семинарах в Физико-техническом институте им. А. Ф. Иоффе. Публикации.

Основные результаты диссертации опубликованы в 6 статьях в научных журналах, а также в материалах 3 конференций. Выносимые на защиту основные положения.

1) При резонансном возбуждении вблизи основного экситонного состояния квантовых ям и нанопроволок ZnCdSe/ZnSe при гелиевых температурах наблюдаемые экситон-фононные линии формируются как через механизм рамановского рассеяния, так и через механизм горячей люминесценции. При комнатной температуре рамановское рассеяние является основным процессом формирования резонансных экситон-фононных линий вторичного свечения.

2) При возбуждении в области основного экситонного состояния ямы ZnCdSe рамановское рассеяние происходит через промежуточные состояния свободных, распространенных экситонов с участием продольных оптических фононов напряженного слоя ZnCdSe из центра зоны Бриллюэна. При возбуждении ниже экситонного резонанса слоя ZnCdSe заметный вклад в наблюдаемые линии рамановского рассеяния дают процессы резонансного рассеяния через состояния локализованных экситонов с участием LO фононов с большими волновыми векторами из периферических участков зоны Бриллюэна.

3) Упругие процессы рассеяния на шероховатостях границ раздела квантовой ямы приводят к появлению канала поглощения света, в результате которого возбуждаются безызлучательные экситоны с большими волновыми векторами.

4) В квантовой яме ZnCdSe/ZnSe, выращенной вдоль высокосимметричного направления [100], преимущественное распределение ступенек роста вдоль оси [011] на интерфейсных границах раздела приводит к анизотропии непрямого возбуждения безызлучательных экситонов. В результате упругих процессов возбуждаются в основном экситоны с волновыми векторами вдоль оси [011]. Различие вероятности упругого рассеяния для дырок Р-типа, оси волновых функций которых ориентированы вдоль или поперек оси [011], приводит к преимущественному выстраиванию дипольных моментов возбуждаемых экситонов вдоль направления [011].

5) Поляризационная анизотропия резонансного рамановского рассеяния на продольных оптических фононах открытых нанопроволок ZnCdSe/ZnSe обусловлена анизотропией экситон-фотонного взаимодействия и анизотропией упругого рассеяния экситонов на шероховатостях.

Структура и оСгъем диссертации.

Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка цитируемой литературы. Работа содержит 141 страницы, 44 рисунка, 105 библиографических ссылок.

Основные результаты и выводы.

1) При фотовозбуждении в области основного экситонного состояния квантовых ям и нанопроволок ZnCdSe/ZnSe в низкотемпературных спектрах вторичного свечения обнаружен набор линий, возникающих в результате взаимодействия экситонов с оптическими фононами. Показано, что самая интенсивная (LO) линия этих спектрах формируется через механизм рамановского рассеяния, а набор менее интенсивных линий через механизм горячей люминесценции. При комнатной температуре в спектрах вторичного свечения остаются только линии рамановского рассеяния.

2) Выполнен количественный расчет энергии оптических фононов дня компонент биаксиально напряженной структуры Zno. g7Cdo.13Se/ZnSe. Результаты расчета использованы для анализа спектров рамановского рассеяния и горячей люминесценции исследованных структур.

3) Линии горячей люминесценции появляются при монохроматическом возбуждении в результате захвата свободных экситонов в локализованные состояния. Процесс захвата сопровождается рождением оптических фононов, с волновыми векторами из периферических участков зоны Бриллюэна.

4) При возбуждении в области основного экситонного состояния квантовой ямы рамановское рассеяние на LO фононах протекает с участием дополнительных упругих процессов рассеяния на шероховатостях границ раздела через реальные безызлучательные (k>ko) экситонные состояния. В рассеянии участвуют фононы напряженного слоя ZnCdSe с волновыми векторами вблизи центра зоны Бриллюэна.

5) При возбуждении ниже основного экситонного состояния квантовой ямы заметный вклад в рамановские ILO линии дают процессы резонансного рассеяния через состояния локализованных экситонов.

6) В квантовой яме ZnCdSe, выращенной в высокосимметричном направлении [100], спектры отражения которой являются изотропными, обнаружен анизотропный канал поглощения света, приводящий к непрямому возбуждению безызлучательных экситонов волновые векторы которых ориентированы преимущественно вдоль оси [011], а дипольные моменты выстроены вдоль оси [011]. Преимущественная ориентация волновых векторов является следствием упругих процессов рассеяния экситонов на анизотропном профиле интерфейсных границ раздела, обусловленном преимущественной ориентацией ступенек роста вдоль оси [011]. Различие вероятности возбуждения для экситонов, дипольные моменты которых выстроены по осям X [011] и Y [011], обусловлено разной вероятностью упругого рассеяния на шероховатостях для дырок Рхи Ру-типа.

7) Возникающее при поглощении света выстраивание экситонов приводит к преимущественной поляризации экситонного излучения вдоль оси [0Ц].

8) Поляризационная анизотропия резонансного рамановского рассеяния на продольных оптических фононах открытых нанопроволок ZnCdSe/ZnSe обусловлена анизотропией свето-экситонного взаимодействия и анизотропией процессов упругого рассеяния на шероховатостях.

Автор выражает благодарность своему научному руководителю В. В. Травникову за общее руководство работой и многогранную помощь в проведенных исследованиях, заведующему лабораторией РП. Сейсяну за поддержку и постоянное внимание к проводимым исследованиям, E.JI. Ивченко, Н. С. Аверкиеву, за плодотворные дискуссии, В. Ю. Давыдову и И. Н. Гончаруку за помощь в проведении экспериментов. Автор выражает также свою признательность сотрудникам лаборатории С. А. Гуревича: С. И. Нестерову, В. И. Скопиной и Е. М. Танклевской за приготовление образцов. Автор также признателен всем сотрудникам лаборатории физической и функциональной электроники за благожелательное отношение.

5.5 Заключение.

Таким образом, результаты исследований, представленных в данной главе, показывают, что неидеальность границ раздела в квантовых ямахналичие на них вытянутых террас, формируемых ступеньками роста существенным образом воздействует на экситонную подсистему и приводит к анизотропии наблюдаемых оптических спектров, в том числе и в структурах выращенных вдоль высокосимметричных направлений. Воздействие таких террас на поведение экситонов двоякое. С одной стороны террасы, соответствующие увеличению толщины ямы, формируют островки локализацииминимумы потенциала, в результате захвата свободных экситонов которыми образуются локализованные экситоны. С другой стороны, террасы могут существенным образом воздействовать на кинетику экситонов через процессы упругого рассеяния. Асимметрия потенциалов с одной стороны должна приводить к снятию вырождения состояний, соответствующих локализуемым в таких островках экситонам, а, с другой стороны, асимметрия потенциалов, связанных с террасами, в том числе и с террасами, соответствующими уменьшению толщины ямы, должна приводить к анизотропии процессов упругого рассеяния на них свободных экситонов.

В исследованных в представляемой работе структурах анизотропия упругих процессов рассеяния на шероховатостях границ раздела, обусловленных наличием на них вытянутых террас, приводит к анизотропии экситонного поглощения, соответствующего непрямому возбуждению безызлучательных экситонов, а также к анизотропии процесса резонансного рамановского рассеяния на ЬО фононах.