• разрушение долгоживущих составляющих радиоактивных отходов, образующихся при работе ядерных реакторов и в атомной промышленности [8, 9, 10];
• возможность получения и дальнейшего исследования ядер расположенных вдали от полосы /^-стабильности;
• задачи активационного анализа.
Хорошо известно, что ядра тяжелее железа образуются в реакциях нейтронного захвата в астрофизических ги sпроцессах. Однако эти процессы нейтронного захвата не могут объяснить образование некоторых тяжелых (А > 100) нейтронодефицитных ядер, так как образование этих ядер блокировано цепочкой /^" -радиоактивных ядер с малыми периодами полураспада от других стабильных изотопов. Эти ядра называются обойденными ядрами. Естественное содержание в природе обойденных ядер мало: 0.01 — 1%. Один из возможных механизмов образования этих ядер — астрофизический 7-процесс, в котором в качестве начальных ядер выступают изотопы образовавшиеся в ги sпроцессах.
В последнее время на астрофизический 7-процесс, как на один из механизмов в котором образуются атомные ядра в процессе нуклеосинтеза, обращается все более пристальное внимание. Проводятся различные эксперименты [1, 2] в которых исследуется возможная роль астрофизических 7-процессов в образовании химических элементов. Основная проблема при такого рода исследованиях — это отсутствие данных о сечениях реакций для всех вовлеченных в процесс трансмутации изотопов, так как большинство изотопов является /3±радиоактивными. Важной проблемой является также адекватное описание спектра излучения взаимодействующего с атомными ядрами, структура и форма которого (тепловой спектр Планка) сильно отличается от тормозного 7-спектра, который достаточно просто получить на ускорителях электронов. Один из вариантов решения проблемы спектра излучения — это представление теплового спектра в исследуемой области энергий как суперпозиции нескольких спектров тормозного излучения с различными верхними границами [11, 12, 13]. Неоднократно предпринимались попытки решить проблему с неизвестными сечениями фотоядерных реакций для радиоактивных изотопов, однако использование приближения зависимости сечения реакции (7, п) от энергии предложенного в [1, 2], как признают сами исследователи, не дает возможности оценить, насколько сильно это приближение отличается от реальной картины взаимодействия.
Интерес представляет возможность использования фотоядерных реакций в изотопической инженерии[7]. В частности, проводятся эксперименты по введению примесей в полупроводники [5, 6]. Использование фотоядерных реакций для введение примесей в материалы основано на том, что в результате фотоядерных реакций идущих при облучении образца потоком 7-излучения, в зависимости от верхней границы спектра могут происходить различные фотоядерные реакции. Например, введение примеси 27А1 в структуру 28 Si может осуществляться в результате следующих цепочек реакций [5]:
2*Si{1:V)27Al 285 г (7, n)27Si (P+, Ti/2 = 4.16с)27А1.
Преимущество подобного метода введения примесей в материалы связана с возможностью контроля с высокой точностью концентрации введенных примесей при постоянном фотонном потоке, а также высокой однородностью распределения примеси.
В последние годы активно прорабатывается идея сжигания радиоактивных отходов, образующихся в атомной промышленности, потоком нейтронов. Однако часть изотопов из долгоживущей составляющей радиоактивных отходов, в частности такие изотопы, как 90Sr, «Тс, 123/ и 135Cs, имеют малые сечения взаимодействия с нейтронами, поэтому для таких изотопов интересно исследовать возможность использования фотоядерных реакций для их сжигания. Исследования возможности преобразования долгоживущей составляющей радиоактивных отходов показали проблемы, возникающие при использовании подхода, основанного на фотоядерных реакциях[8, 9, 10].
В результате модельных расчетов можно подобрать наиболее эффективные параметры облучения: интенсивность потока 7-излучения, время облучения, минимальное необходимое время выдержки образовавшейся в результате трансмутации смеси для распада короткоживущих изотопов.
Существует также возможность получения экзотических ядер перегруженных протонами, путем облучения наиболее легких стабильных изотопов данного химического элемента пучками тормозного излучения. Например, из исходного изотопа 103Rh в результате цепочки реакций (7, п) и (7,2п) можно получить относительно долгоживущий изотоп «Rh (Рис.1):
Rh iooRh 101Rh, 02Rh 103Rh.
16.1 д 20.8 ч 3.3 г 207 д 100%.
-(УЗ)-^ -<Y, 2nГ5*.
Рис. 1. Схема возможный путей образования «Д/i из 103Rh. Для стабильных изотопов указано процентное содержание в природе, для нестабильных — период полураспада.
Цель работы заключалась:
• в детальном исследовании процессов трансмутации атомных ядер под действием интенсивных потоков 7-квантов в широком диапазоне исходных изотопов;
• в создании простой модели для оценки сечения фотоядерных реакций для ядер в диапазоне массовых чисел изотопов 50 < А < 210;
• в создании комплекса программ для автоматического расчета трансмутационной цепочки для любого энергетического спектра 7излучения с верхней границей спектра фотонов до ЗОМэВ.
Актуальность работы связана с непрерывно увеличивающейся потребностью в изучении взаимодействия концентрированных потоков энергии с материалами, в частности взаимодействия интенсивных потоков 7-квантов с веществом. Такие данные необходимы для решения различных фундаментальных и прикладных задач: образование химических элементов во Вселенной[1, 2, 3, 4]- введение примесей в материалы [5, 6, 7]- разрушение долгоживущих составляющих радиоактивных отходов, образующихся при работе ядерных реакторов и в атомной промышленности [8, 9, 10]- возможность получения и дальнейшего исследования ядер вдали от полосы /3-стабильностиактивационные задачи.
Научная новизна работы. Впервые предложена модель оценки сечения фотоядерных реакций для ядер с50<�А<210, основанная на анализе огромного массива экспериментальных данных по сечениям фотоядерных реакций накопленном в Центре данных фотоядерных экспериментов НИИЯФ МГУ, что позволило получить приемлемую точность для проведения модельных расчетов.
Создан уникальный комплекс программ, позволяющий производить в автоматическом режиме расчеты трансмутационных цепочек для любого заданного исходного изотопа или смеси изотопов.
Система построена таким образом, что позволяет производить модельные расчеты для любого заданного энергетического спектра 7-излучения с верхней границей спектра фотонов до ЗОМэВ.
Система построена так, что позволяет задавать для ядер экспериментальные выходы или сечения реакций, что дает возможность моделировать трансмутационные процессы для легких ядер, так как в этих случаях сечения фотоядерных реакций для соседних изотопов могут сильно различаться.
Впервые произведен расчет трансмутационного процесса для широкого диапазона ядер (23 изотопов) и различных интенсивностей потока 7-излучения (51 вариантов расчетов).
Впервые исследовано влияние интенсивности и дозы 7-излучения на трансмутационные процессы.
Впервые произведена оценка роли каналов реакций (7, 2п) и (7,р) на процессы трансмутации под действием интенсивных потоков 7-квантов.
Впервые изучено влияние начального ядра и его «окружения» на процесс трансмутации атомных ядер.
Практическая значимость работы. Созданный комплекс программ позволяет проводить расчеты активации тормозным излучением конструкс ционных материалов в процессе их эксплуатации.
Исследована зависимость конечной активности для некоторых составляющих радиоактивных отходов для различных потоков и времени и облучения тормозного 7-излучения.
Исследован эффект «окружения» исходного изотопа — зависимость процесса трансмутации от характеристик начального изотопа и его ядер-соседей.
Исследована роль каналов (7,2п) и (7, р) в образовании легких, удаленных от начального ядра изотопов. Обнаружено, что несмотря на небольшие величины сечений этих каналов реакций, они играют большую роль в образовании легчайших изотопов химических элементов, и, в частности, в образовании обойденных ядер.
В результате исследования зависимости процессов трансмутации атомных ядер от интенсивности облучения, показано существование эффекта аналогичного нейтронным sи гпроцессам. При достижении интенсивности потока тормозного излучения определенной величины, зависящей от свойств изотопов расположенных рядом с начальным изотопом по Л и Z, менялся характер процесса трансмутации изотопа. Если при малых значениях интенсивности образование легких изотопов данного химического элемента происходило путем скольжения вниз вдоль левой границы долины стабильности — мы назвали это процесс медленным 7- процессом, то при увеличении интенсивности, образование легких стабильных изотопов химических элементов происходило через взрывное образование сильно перегруженных протонами изотопов с последующим /3±распадом протоно-избыточных ядер. Мы назвали этот процесс быстрым 7-процессом.
Автор выносит на защиту следующие основные положения:
• результаты модельных исследований по взаимодействию интенсивных потоков 7-квантов с атомными ядрами в широком диапазоне начальных изотопов: зависимость процесса трансмутации атомных ядер от характеристик начального изотопа и его ядер-соседейроль каналов (7, 2п) и (7,р) в образовании легких изотопов, удаленных от начального изотопабыстрый и медленный 7- процессы трансмутации атомных ядер в результате реакций (7, п) и (7,2п) — зависимость процесса трансмутации от интенсивности потока и дозы 7-из л учениязависимость процесса трансмутации от начального изотопа;
• разработан комплекс программ, позволяющий производить в автоматическом режиме расчет трансмутационной цепочки для любого заданного изотопа или смеси изотопов;
• предложена модель оценки сечения фотоядерных реакций для ядер с 50 < А < 210;
Апробация работы. Основные результаты работы были представлены и обсуждены на школе-семинаре научно-образовательного центра по подготовке специалистов по проблеме «Концентрированные потоки энергии и их воздействие на материалы"(Москва, 2000 г.), на межвузовской научной школе молодых специалистов «Концентрированные потоки энергии в космической технике, электронике, экологии и медицине» (Москва, 2001 г.), международной конференции по ядерной физике «Кластеры в ядерной физике"(Санкт-Петербург, 2000 г.), международной конференции Waste Management 2000 Symposium (Tucson, Arizona, USA, 2000 г.), 52 международном совещании по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра «ЯДРО-2002"(Москва, 2002 г.). На VII международной конференции студентов и аспирантов по фундаментальным наукам «Ломоносов-2000» представленная работа была удостоена диплома. Результаты работы неоднократно докладывались на научных семинарах, международных совещаниях[14, 15, 16, 17, 18], а также были опубликованы в периодических изданиях [19, 20, 21, 22, 23, 24, 25, 26, 27, 28](препринты, статьи в журналах «Вестник Московского Университета», «Перспективные материалы», «Ядерные константы»).
Объем работы. Диссертационная работа состоит из трех глав, заключения и перечня цитируемой литературы, она изложена на 153 страницах, включает в себя 45 рисунков, 33 таблицы и 1 приложение.
Список литературы
содержит 86 ссылок.
В первой, вводной главе диссертации, обсуждается актуальность работы, цель и задачи исследования, защищаемые положения, научная новизна и практическая ценность работы, приводятся данные о публикациях по теме работы и апробации работы.
Во второй главе диссертации подробно излагается процесс моделирования трансмутации атомных ядер под действием интенсивных потоков 7-квантов, предлагается метод оценки сечения фотоядерных реакцийдается краткое описание программного обеспечениявводится понятие траектории трансмутации, исследуется устойчивость предложенного метода моделирования.
В третьей главе приведены результаты проведенных модельных расчетов для изотопов вольфрама, свинца, олова, осмия, висмута, рутения, теллура, церия, ртути, талия, стронция, йода, технеция, цезия. Исследовано влияние интенсивности и дозы 7-излучения на трансмутацию атомных ядер. Проведена оценка роли каналов реакций (7,2п) и (7на процессы трансмутации под действием интенсивных потоков 7-излучения. Изучено влияние начального ядра и его «окружения» на процесс трансмутации атомных ядер. Для некоторых составляющих радиоактивных отходов приведена зависимость конечной активности при различных потоках 7-излучения и времени облучения.
В заключении содержится краткое изложение наиболее важных результатов работы.
Диссертация включает в себя одно приложение. В приложении содержатся заголовочные файлы для двух основных классов («ядро» и «трансмутационная цепочка») программы моделирования трансмутационной цепочки.
Глава 2. Метод исследования.
Для описания процесса трансмутации атомных ядер происходящего под действием интенсивных потоков 7-квантов с энергиями от 5 до ЗОМэВ был создан комплекс компьютерных программ позволяющий моделировать основные физические процессы происходящие при взаимодействии 7-излучения с атомными ядрами.
Особенностью созданного комплекса программ являются его большие динамические возможности и гибкость позволяющая легко варьировать основные параметры облучения: общее время облучения, общее время наблюдения, интервал наблюдения, интенсивность потока 7-квантов, а также другие необходимые параметры для моделирования процесса трансмутации. То обстоятельство, что в базе данных программы хранится информация о характеристиках распада 2500 атомных ядер, позволяет достаточно легко варьировать исходные ядра, задавая лишь заряд Z и массовое число, А облучаемого изотопа. В разработанной программе предусмотрена возможность рассчитывать трансмутацию смеси изотопов. Большое внимание уделено наглядному представлению полученных результатов.
Заключение
.
В результате проведенных исследований изучено влияние интенсивности и дозы 7-излучения на трансмутационные процессы. Проведена оценка роли каналов реакций (7,2п) и (7, р) на процессы трансмутации атомных ядер под действием интенсивных потоков фотонного излучения. Изучено влияние начального ядра и его «окружения» на процесс трансмутации атомных ядер.
Для выполнения работы был создан комплекс программ для автоматического расчета трансмутационной цепочки для любого спектра 7-излучения с верхней границей до ЗОМэВ. При реализации возможности автоматического построения трансмутационной цепочки для произвольного изотопа или смеси изотопов, создана простая модель оценки сечения фотоядерных реакций для ядер с 50 < А < 210, основанная на анализе огромного массива экспериментальных данных по сечениям фотоядерных реакций накопленном в Центре данных фотоядерных экспериментов НИИЯФ МГУ. С использованием созданного комплекса программ проведены детальные исследовании процессов трансмутации атомных ядер под действием интенсивных потоков 7-квантов в широком диапазоне исходных изотопов.
Созданный комплекс программ позволяет проводить расчеты по активации материалов 7-излучением в процессе эксплуатацииполучать оценку наведенной активности, изменения химического состава, что позволяет, соответственно, оценить изменения свойств материалов, происходящих в результате облучения.
Расчет активации материалов, информация о том, какие изотопы могут образовываться при различных интенсивностях потока 7-квантов, за заданный период времени, важна в промышленности и ядернофизическом эксперименте для проведения предварительной оценки эксплутационных возможностей материалов.
Трансмутация атомных ядер под действием интенсивных потоков 7-квантов приводит к эффективному образованию химических элементов с зарядом Z меньшим, чем заряд исходного облучаемого изотопа. Появление в смеси изотопов ядер с Z меньшим, чем заряд исходного облучаемого изотопа, обусловлено тем, что образующиеся в фотоядерных реакциях (7, п), (7,2п) атомные ядра как правило либо стабильны, либо ^-радиоактивны.
Результатом исследования зависимости процессов трансмутации атомных ядер в зависимости от интенсивности облучения, стало обнаружение эффекта аналогичного нейтронным sи гпроцессам. Важной отличительной особенностью трансмутации под действием пучков фотонов сравнительно с нейтронными ги sпроцессами, в которых массовые числа образующихся изотопов возрастают, является образование ядер с, А и Z меньшими по сравнению с исходным ядром. При достижении интенсивности потока тормозного излучения определенной величины, зависящей от свойств изотопов расположенных рядом с начальным изотопом по, А и Z, менялся характер процесса трансмутации изотопа. Если при малых значениях интенсивности образование легких изотопов данного химического элемента происходило путем скольжения вниз вдоль левой границы долины стабильности изотопов — мы назвали это процесс медленным 7- процессом, то при увеличении интенсивности, образование легких стабильных изотопов химических элементов происходило через взрывное образование сильно перегруженных протонами ядер с последующим /3±распадом про-тоноизбыточных ядер — мы назвали этот процесс быстрым 7-процессом.
Канал реакции (7,2п) несмотря на относительно небольшую величину сечения по сравнению с каналом реакции (7, п) играет существенную роль в образовании наиболее легких изотопов трансмутационной цепочки. Соответственно, при выключении канала (7,2п) наблюдается сдвиг массового распределения цепочки в сторону более тяжелых изотопов.
Канал реакции (7,2п) является единственно возможным каналом фотоядерных реакций образования легких изотопов в тех случаях, когда легкий изотоп данного элемента блокирован радиоактивным изотопом с массовым числом на единицу больше и имеющим короткий период полураспада. Канал реакции (7,2п) является одним из основных каналов образования обойденных ядер в реакциях под действием интенсивных фотонных пучков.
Реакции с малыми вкладами в полное сечение (7,2п), (7, р) оказывают значительное влияние на динамику трансмутационных процессов. Надежная оценка сечений этих реакций является важной для описания особенностей временной эволюции содержания ядер продуктов.
Исследование зависимость конечной активности для некоторых составляющих радиоактивных отходов для различных потоков и времени облучения показало перспективность фототрансмутационного подхода для изотопов из долгоживущей составляющей радиоактивных отходов имеют малые сечения взаимодействия с нейтронами.
Обнаружена сильная зависимость процесс трансмутации от характеристик начального изотопа и ядер-соседей.
Наблюдаются следующие закономерности формирования трансмутационной цепочки изотопа в зависимости от интенсивности пучка фотонов:
1. с увеличением интенсивности распределение количества образовавшихся ядер смещается в сторону меньших Z и А].
2. с увеличением интенсивности облучения максимально достигаемое содержание каждого из образующихся изотопов уменьшается;
3. с увеличением интенсивности облучения число образовавшихся изотопов увеличивается.
4. количество ядер в зависимости от, А и Z имеет четко выраженную структуру минимумов, обусловленных как заселением нестабильных изотопов (Тх/2 ~ единиц лет), так и конкуренцией фотоядерных реакций и радиоактивных распадов близкорасположенных ядер;
5. увеличение интенсивности тормозного 7-излучения приводит к значительному сдвигу массового распределения образующихся стабильных изотопов в сторону меньших значения, А и его существенному уширению.
Была предложена новая характеристика для описания процесса трансмутации — траектория трансмутации. Она позволяет наглядно представить процесс трансмутации в динамике и выявить общие тенденции и глобальное поведение трансмутационной цепочки. Исследование траектории трансмутации позволяет выявить общие тенденции свойственные трансмутации на данном изотопе, преобладающие типы (3-радиоактивности, влияние свойств соседних ядер на процесс трансмутации. Представление процесса трансмутации в виде траектории трансмутации является удобным инструментом для сравнительного анализа трансмутационных процессов для различных изотопов и различных интенсивностей облучения.
В реальной ситуации сечения фотоядерных реакций отличаются от использованных нами. Количество образующихся изотопов зависит от соотношения между сечениями фотоядерных реакций, формы спектра 7-квантов. Эти отличия от конкретно выполненного расчета могут привести к изменению выходов отдельных изотопов, однако они не приводят к изменению основных выводов, сделанных в результате проведенного анализа процессов трансмутации изотопов.
В заключение, я бы хотел выразить искреннюю благодарность своему научному руководителю профессору Ишханову B.C. за практические рекомендации и ценные предложения, высказанные при обсуждении результатов и методики исследования, и за огромную помощь в работе над диссертацией. Также хочу поблагодарить Мокеева В. И. и Бородину С. С. за важные критические замечания и помощь в проверке достоверности алгоритма автоматического построения трансмутационной цепочки. Огромное спасибо всем сотрудникам кафедры ОЯФ и ЦДФЭ НИИЯФ МГУ, товарищеское отношение которых позволили мне провести исследования и представить к защите эту диссертационную работу.