Микрокинетическое моделирование процесса парциального окисления этиленгликоля в глиоксаль на серебросодержащих катализаторах
Показано, что использованная четырехатомная кластерная модель позволяет получать имеющие физический смысл и согласующиеся с экспериментом значения тепловых эффектов поверхностных превращений. Установлено, что уровень теории ВЗЬУРЛ}002УР имеет хорошую предсказательную способность при относительно небольших затратах времени и компьютерных ресурсов и применим при расчетах систем, содержащих атомы… Читать ещё >
Содержание
- 1. Литературный обзор
- 1. 1. Основные закономерности окисления спиртов на серебросодержащих катализаторах
- 1. 2. Кинетика и механизм процессов парциального окисления спиртов на серебросодержащих катализаторах
- 1. 3. Микрокинетическое моделирование гетерогенных каталитических процессов
- 1. 4. Основы теории функционала плотности и применение ее для расчета взаимодействий в каталитических процессах
- 1. 5. Влияние физических и химических макрофакторов в гетерогенных каталитических процессах
- 2. Экспериментальная часть
- 2. 1. Каталитическая система
- 2. 2. Методика исследования каталитической активности
- 2. 3. Анализ продуктов процесса
- 2. 3. 1. Анализ газообразных продуктов методом газовой хроматографии на хроматографе «Кристалл 5000.1″
- 2. 3. 2. Анализ жидких проб методом газовой хроматографии на хроматографе
- 2. 3. 3. Качественный анализ жидких продуктов реакции методом жидкостной хроматографии на хроматографе Agilent
- 2. 4. Методика статтермодинамических расчетов
- 2. 5. Квантово-химические расчеты энергий основного состояния с использованием методов HF и DFT
- 3. 1. Внешнедиффузионный режим реализации процесса парциального окисления этиленгликоля в глиоксаль на серебросодержащих катализаторах
- 3. 2. Микрокинетическая модель процесса парциального окисления этиленгликоля в глиоксаль на серебросодержащих катализаторах
3.2.1. Результаты расчетов энергий взаимодействия и основного состояния газофазных и адсорбированных компонентов процесса парциального окисления этиленгликоля в глиоксаль на серебросодержащих катализаторах.
3.2.2. Результаты термохимических расчетов.
3.2.3. Результаты статтермодинамических расчетов.
3.2.4. Результаты микрокинетического моделирования.
3.3. Результаты исследования влияния роли физических и химических макрофакторов в процессе парциального окисления этиленгликоля в глиоксаль на серебросодержащих катализаторах.
3.3.1. Физические макрофакторы.
3.3.2. Химические макрофакторы.
Выводы.
Список литературы
- Голодец Г. И. Гетерогенно-каталитическое окисление органических веществ. Киев: Наукова Думка, 1978. т.4. 257 с.
- Schlunke A. Mechanism and Modelling of the Partial Oxidation of Methanol over Silver, PhD dissertation, 2007. 200 p.
- Тимофеев B.C., Серафимов JI.A. Принципы технологии основного органического и нефтехимического синтеза: Учеб. Пособие для вузов — 2-е изд., перераб. М.: Высш. Шк., 2003. 536 с.
- Wagner Е.С. Oxidation of isopropyl alcohol to acetone. A student experiment // J. Chem. Educ. 1934. V. l 1. No. 5. P. 309.
- Брайловский C.M., Темкин O.H., Трофимова И. В. Окисление спиртов на металлах подгруппы меди // Проблемы кинетики и катализа. 1985. Т.19. С. 146−175.
- Хасин A.B. Физикохимия реакций окисления на металлах. Механизмы гетерогенно-каталитических реакций окисления // Под редакцией B.C. Музыкантова. Новосибирск, 1993. 187 с.
- Гороховатский Я.Б., Корниенко Т. П., Шаля В. В. Гетерогенно-гомогенные реакции. Киев: Техника, 1972.204 с.
- Образцов А.Е. Исследование механизма и кинетики процесса окисления метанола в формальдегид на серебре проточно-циркуляционным методом: Автореф. дисс. канд. тех. наук. Томск: ТГУ, 1972.
- Калия М.Л., Брайловский С. М., Темкин О. Н., Московко В. И. О роли кислорода в реакции дегидрирования метанола на металлах подгруппы меди // Кинетика и катализю 1979. Т. 20. № 3.
- Калия М.Л., Брайловский С. М., Темкин О. Н., Кириченко О. А. О роли кислорода в процессе дегидрирования метилового спирта на серебряном катализаторе // Кинетика и катализ. 1978. Т. 9. № 6.
- Марек Л.Ф., Ган Д.А. Каталитическое окисление органических соединений. М.: ОНТИ, 1936. 588 с.
- Уокер Д.Ф. Формальдегид. М.: Госхимиздат, 1957. 608 с.
- Голодец Г. И. Некоторые закономерности подбора катализаторов для газовых гетерогенно-каталитических реакций с участием молекулярного кислорода.: Автореф. Дисс.докт. хим. наук. Киев, 1969. 32 с.
- Clarkson R.V., Cirillo L.C. The formation and reaction of oxygen as О on a supported silver surface//J. Catal. 1974. V.33. P. 392−401.
- Калия M.JI., Брайловский C.M., Темкин O.H., Резниченко С. В. Основные реакции образования изовалерианового альдегида и побочных продуктов при окислении изоамилового спирта на серебряном катализаторе //Кинетика и катализ, 1982. Т. 23. № 4.
- Курина JI.H., Морозов В. П. Каталитическое окисление спиртов Ci С4 на серебре // Журн. физ. хим. 1977. Т. 57. № 9. С.2257−2260.
- Гаврилин В.Н., Попов Б. И. Окисление метанола в формальдегид на серебряном катализаторе//Кинетика и катализ. 1965. Т.6. № 5. С.884−888.
- Плановская И.П., Топчиева К. В. Изучение кинетики превращения метанола в формальдегид на псевдоожиженном серебряном катализаторе // Кинетика и катализ, 1982. Т.23. № 3.
- Курина JT.H. Физико-химические основы процессов каталитического окисления спиртов: Автореф.: Дисс. докт. хим. наук. М.: МИТХТ, 1988.
- Плакидкин А.А., Курина J1.H. Изучение характера взаимодействия спиртов с поверхностью серебра //Журн. физ. Химии. 1979. Т. 53. В.8.
- Водянкина О.В., Курина JI.H., Изатулина Г. А., Аркатова JI.A. Парофазное каталитическое окисление этиленгликоля в глиоксаль // Журнал прикладной химии. 1997. Т.70. № 12. С. 2007−2009.
- Сахаров А.А. Окисление метанола на массивных и нанесенных серебряных катализаторах: Дисс. канд. хим. наук. Томск: ТГУ. 1993. 175 с.
- Огородников С.Н. Формальдегид. JL: Химия, 1984. 279 с.
- Gallezot P. Oxidative dehydrogenation of ethylene glycol into glyoxal Effect of diethylphosphate on sic-supported silver catalysts // J. Catal. 1993. V.142. № 2. P.729−734.
- Wachs I.E., Madix R.J. The oxidation of methanol on silver (110) // Catal.Surf. Sci. 1978. V.76. № 2. P. 531−558.
- Capote A.J., Madix R.J. O-H and C-H Bond Activation in Ethylene Glycol by Atomic Oxygen on Ag (l 10): Heterometallacycle Formation and Selective Dehydrogenation to Glyoxal // J. Amer. Chem. Soc. 1989. V. 111. P. 3750−3757.
- Киперман C.JI. Введение в кинетику гетерогенных каталитических реакций. М., «Наука», 1964. 608 с.
- Berger R.J., Kapteijn F., Moulijn J.A., Marin G.B., De Wilde J., Olea M., De Chen, Holmen A., Lietti L., Tronconi E., Schuurman Y. Dynamic methods for catalytic kinetics // Applied Catalysis A: General. 2008. V. 342. P. 3−28.
- Yablonsky G.S., Olea M., Marin G.B. Temporal analysis of products: basic principles, applications, and theory//Journal of Catalysis. 2003. V. 216. P. 120−134.
- Ocal M., Oukaci R., Marcelin G., Agarwa S.K. Steady State Isotopic Transient Kinetic Analysis (SSITKA) Investigation of NO Reduction with CO over Perovskite Catalysts // Ind. Eng. Chem. Res. 1994. V. 33. P. 2930−2934.
- Ройтер B.A. Методы учета искажающего влияния макрофакторов при определении активности катализаторов.//Кинетика и катализ. 1962. Т. 3. Вып. 4. С. 602−604.
- Проблемы теории и практики исследований в области катализа // Под ред. В. А. Ройтера, Киев: Наукова думка, 1973. 364 с.
- Стромберг А.Г., Семченко Д. П. Физическая химия. М.: Высш.шк., 2001. 527 с.
- Duprat F. Light-off curve of catalytic reaction and kinetics // Chemical Engineering Science. 2002. V. 57. P. 901−911.
- Matthess N., Schweich D., Martin В., Castagna F. From light-off curves to kinetic rate expressions for three-way catalysts//Topics in Catalysis. 2001. V. 16/17. No. 1−4.
- Hayes R.E., Bertrand F.H., Audet C., Kolaczkowski S.T. Catalytic Combustion Kinetics:
- Using a Direct Search Algorithm to Evaluate Kinetic Parameters from Light-Off Curves // The Canadian Journal of Chemical Engineering. 2003. V. 81. P. 1192−1199.
- Zhou D., Grant D.J.W. Model Dependence of the Activation Energy Derived from Nonisothermal Kinetic Data // J. Phys. Chem. A. 2004. V. 108. P. 4239 4246.
- Hayes R.E., Mukadi L.S., Votsmeier M., Giesho J. Three-way catalytic converter modelling with detailed kinetics and washcoat diffusion // Topics in Catalysis. 2004. V. 30/31. P. 411 415.
- Решетников С.И. Использование нестационарного состояния катализатора для управления скоростью и селективностью реакций. Автореферат дисс.докт. хим. наук. Новосибирск, 2008. 38 с.
- Lippits M.J., Boer Iwema R.R.H., Nieuwenhuys B.E. A comparative study of oxidation of methanol on -A1203 supported group IB metal catalysts // Catal. Today. 2009. V. 145. P. 2733.
- Исследование закономерностей окисления метанола в формальдегид в реакторе с движущимся потоком серебряного катализатора. / Гусейнов Н. М., Мамедов А. Х., Гасанов A.A. // Тез. докл. V конф. По окислительно-гетерогенному катализу. Баку, 1981. Т. 2.
- Витвицкий А.И., Мухленов И. П., Авербух, А .Я. Исследование кинетики конверсии метанола на серебряном катализаторе // Журн. прикл. химии. 19 Т. 39. № 5.
- Калия М.Л., Московко В. И., Брайловсий С. М., Темкин О. Н. Некоторые аспекты синтеза формальдегида на серебряных катализаторах // Кинетика и катализ. 1979. Т.20. № 4. С.1055−1058.
- Пшежецкий С.Я., Каменецкая С. А. Кинетика и механизм некоторых реакции каталитического окисления на серебре // Гетерогенный катализ в химической промышленности. М.: Госхимиздат, 1955. С.406−429.
- Секачев В.Е. Разработка катализатора и исследование кинетики окисления метанола в формальдегид: Автореф. дис. Канд. техн. наук. Харьков: Харьк. политехи, ин-т, 1974.
- Образцов А.Е., Попов Б. И., Шашалевич М. П. и др. Исследование механизма и кинетики процесса окисления метанола на серебре // Кинетика и катализ, 1974. Т. 15. № 1. С.157−165.
- Стадник П.М. // Катализ и катализаторы. Киев: Наук, думка, 1974. № 12. С.35−39.
- Стадник П.М., Головей М. И. К вопросу о механизме каталитического окисления метанола//Укр. хим. журн. 1957. Т.23. С.728−734.
- Влодавец И.Н., Пшежецкий С. Я. Некоторые закономерности окисления метанола в формальдегид на серебряных катализаторах // Журн. физ. химии. 1951. Т.25. № 5. С. 612−617.
- Киперман C.JI. Глубокое каталитическое окисление углеводородов. М.: Наука, 1981, с. 14 — 47. (Проблемы кинетики и катализа- Т.18.)
- Ulnder J.D., TollefsonE.L.// Canad. J. Chem. Eng. 1974. V.52. № 4. P.518−523
- Калия M.Jl., Брайловский C.M. // Материалы 3-ей Всесоюз. конф. «Механизм каталитических реакции». Новосибирск: ИК СО АН СССР, 1982. 4.1. С.183−186.
- Лакиза С.М., Валитов Н. Х., Кандаурова В. Б. Усовершенствование процесса окисления втор-бутанола в этилметилкетон//Хим. Пром. 1976. № 1. С.72−73.
- Лакиза С.М., Валитов Н. Х., Кандаурова В. Б. Влияние носителей на каталитическую активность серебра в реакциях превращения втор-бутанола // Хим. Пром. 1976. № 5. С.333−335.
- Лакиза С.М., Валитов Н. Х., Кандаурова В. Б. Кинетика окисления втор-бутанола молекулярным кислородом // Хим. Пром. 1976. № 12. С.888−890.
- Григорян Р.Р. Исследование механизма окисления метилового спирта на серебряных катализаторах: Автореф. дис. канд. хим. наук. Ереван: Ин-т хим. физики АН АрмССР, 1982.
- Кондратьев Д.В. Закономерности каталитического синтеза карбонильных соединений окислением одноатомных и двухатомных спиртов. Дисс.. канд.хим.наук. М., МИТХТ, 1992. 150 с.
- Эвери Г. Основы кинетики и механизмы химических реакций. М.: Мир, 1978.
- Andreasen A., Lynggaard Н., Stegelmann С., Stoltze P. A microkinetic model of the methanol oxidation over silver//Surface Science. 2003. v. 544. p. 5−23.
- Крылов O.B., Кислюк М. У., Шуб Б.Р., Гезалов А. А., Максимова Н. Д., Руфов Ю. Н. Константы скорости элементарных гетерогенно-каталитических реакций // Кинетика и катализ, 1972, том 13, вып. 3, с. 598−611.
- Nagy A. The role of subsurface oxygen in silver-catalyzed partial oxidation reaction. PhD Thesis. Technical University of Eindhoven, The Netherlands. 1999. 149 p.
- Nagy A.J., Mestl G., Herein D., Weinberg G., Kitzelmann E., Schlogl R. The correlation ofsubsurface oxygen diffusion with variations of silver morphology in the silver-oxygen system//Journal of Catalysis. 1999. V. 182. P. 417−429.
- Nagy A., Mestl G. High temperature partial oxidation reactions over silver catalysts// Applied Catalysis A: General. V. 188. P. 337−353.
- Bowker M., Barteau M.A., Madix R.J. Oxygen-induced adsorption and reaction of H2, 02, H20, CO and C02 on single crystal Ag (110)//Surface Science. 1980. V. 92. P. 528−548.
- Campbell C.T., Raffett M.T. The interaction of 02, CO and C02 with Ag (110)// Surface Science. 1984. V. 143. P. 517−535.
- Ai M. Formation of Glyoxal by Oxidative Dehydrogenation of Ethylene Glycol, Bull. Chem. Soc. Jap. 2002. V. 75. P. 375−381.
- Chumbhale V.R., Awasarkar P.A. Oxidative dehydrogenation of ethylene glycol into glyoxal over phosphorus-doped ferric molybdate catalyst, Appl. Catal. 2001. V. 205. P. 109−115.
- Gallezot P., Tretjak S., Christidis Y., Mattioda G., Schouteeten A. Oxidative Dehydrogenation of Ethylene Glycol into Glyoxal: Effect of Diethylphosphite on SiC-Supported Silver Catalysts//J. Catal. 1993. V. 142. P. 729−734.
- Deng J.F., Wang J.H., Xu X.H., Huang H.H., Xu G.Q. Oxidative Dehydrogenation Of Glycol To Glyoxal On A P-Modified Electrolytic Silver Catalyst // Catal. Lett. 1996. V. 36. P. 207 214.72. Патент РФ № 2 278 729.
- Gallezot P., Tretjak S., Christidis Y., Mattioda G., Schouteeten A., Chung Y.-W., Sriram T.S. Characterization by Scanning Tunneling Microscopy of Silver Oxy-dehydrogenation Catalysts//Catal. Lett. 1992. V. 13. P. 305−312.
- Патент BASF, USA 6 255 534 (2001).
- Патент NIPPON SYNTHETIC CHEMIND, JP 2 005 047 845 (2005).
- Vodyankina O.V., Kurina L.N., Boronin A.I., Salanov A.N., Glyoxal Synthesis by Vapour Phase Ethylene Glycol Oxidation on a Silver and Copper Catalysts // Stud. Surf. Sci. Catal. 2000. V. 130B. P. 1775−1781.
- Nagy A., Mestl G., Ruhle Т., Weinberg G., Schlogl R. The Dynamic Restructuring of Electrolytic Silver during the Formaldehyde Synthesis Reaction // J. Catal. 1998. V. 179. P. 548−559.78. Патент РФ RU2340395.
- Хохлов CJL Каталитическая технология глиоксаля. Дисс.канд.техн.наук — Екатеринбург: ИОС УрО РАН, 2004. 106с.
- Del Rosso R., Gronchi P., Centole P. Pilot plant for glyoxal production: reactor thermal behavior// React. Kinet. Catal. Lett. 1992. V. 48. No. 2. P. 655−661.
- Capote A.J., Madix R.J. Carbon-carbon bond activation in the 1,2-ethanedioxy heterometallacycle by atomic oxygen on Ag (l 10) // Surface Science. 1989. V. 214. P. 276−288.
- Broadbelt L.J., Snurr R.Q. Applications of molecular modeling in heterogeneous catalysis research//Applied Catalysis A: General. 2000. V. 200. P. 2316.
- Dumesic J.A., Rudd D.F., Aparicio L.M., Rekoske J.E., Trevino A.A. The Microkinetics of Heterogeneous Catalysis, American Chemical Society: Washington, D.C., 1993.
- Gokhale A.A., Kandoi S., Greeley J.P., Mavrikakis M., Dumesic J.A. Molecular-leveldescriptions of surface chemistry in kinetic models using density functional theory // Chemical Engineering Science. 2004. V. 59. P. 4679−4691.
- Davis M.E., Davis R.J., Fundamentals of chemical reaction engineering, McGraw-Hill, 384 p., 2003, chapter 7, Microkinetic analysis of catalytic reactions.
- Dooling D.J., Rekoske J.E., Broadbelt L.J. Microkinetic Models of Catalytic Reactions on Nonuniform Surfaces: Application to Model and Real Systems // Langmuir. 1999. V. 15. P. 5846−5856.
- Mhadeshwar A.B., Wang H., Vlachos D.G. Thermodynamic consistency in microkinetic development of surface reaction mechanisms // J. Phys. Chem. B. 2003. V. 107. P. 1 272 112 733.
- Sinfelt J.H. Role of surface science in catalysis // Surface Science. 2002. V. 500. P. 923 946.
- Wintterlin J., Volkening S., Janssens T.V.W., Zambelli T., Ertl G. Atomic and Macroscopic Reaction Rates of a Surface-Catalyzed Reaction // Science. 1997. V. 278. P. 1931.
- Stegelmann C., Andreasen A., Campbell C.T. Degree of Rate Control: How Much the Energies of Intermediates and Transition States Control Rates // J. Am. Chem. Soc. 2009. V. 131. P. 8077−8082.
- Lynggaard H., Andreasen A., Stegelmann C., Stoltze P. Analysis of simple kinetic models in heterogeneous catalysis // Progress in Surface Science. 2004. V. 77. P. 71−137.
- Stoltze P. Microkinetic simulation of catalytic reactions // Progress in. Surface Science. 2000. V. 65. P. 65−150.
- Fishtik I., Callaghan C.A., Datta R. Reaction Route Graphs. I. Theory and Algorithm // J. Phys. Chem. B. 2004. V. 108. P. 5671−5682.
- Guillaume D., Surla P., Galtier P. From single events theory to molecular kinetics— application to industrial process modelling // Chemical Engineering Science. 2003. V. 58. P. 4861−4869.
- Aghalayam P., Park Y.K., Vlachos D.G. A detailed surface reaction mechanism for CO oxidation on Pt// Proceedings of the Combustion Institute. 2000. V. 28. P. 1331−1339.
- Callaghan C.A. Kinetics and Catalysis of the Water-Gas-Shift Reaction: A Microkinetic and Graph Theoretic Approach // PhD dissertation in Chem. Eng., 2006, 401 p.
- Paul U.P. Microkinetic model of Fischer-Tropsch synthesis on iron catalyst, PhD dissertation in Chem. Eng., 2008, 273 p.
- Tham Y.F., Chen J.-Y., Dibble R.W. Development of a detailed surface mechanism for the selective catalytic reduction of NOx with ethanol on silver alumina catalyst // Proceedings of the Combustion Institute. 2009. V. 32. P. 2827−2833.
- Andreasen A., Lynggaard H., Stegelmann C., Stoltze P. Simplified kinetic models of methanol oxidation on silver//Applied Catalysis A: General. 2005. V. 289. P. 267−273.
- Stegelmann C., Stoltze P. Microkinetic analysis of the oxygen-silver system // Surface Science. 2004. V. 552. P. 260−272.
- Stegelmann C., Schi0dtN.C., Campbell C.T., P. Stoltze. Microkinetic modeling of ethylene oxidation over silver//Journal of Catalysis. 2004. V. 221. P. 630−649.
- Stegelmann C., Stoltze P. Microkinetic analysis of transient ethylene oxidation experiments on silver//Journal of Catalysis. 2004. V. 226. P. 129−137.
- Linic S., Barteau M.A. Construction of a reaction coordinate and a microkinetic model for ethylene epoxidation on silver from DFT calculations and surface science experiments // Journal of Catalysis. 2003. V.214. P. 200−212.
- Hayes R.E. Introduction to chemical reactor analysis. Gordon and Breach Science Publishers, 2001. 416 pp.
- Becke A.D. Density-functional thermochemistry. III. The role of exact exchange // J. Chern. Phys. 1993. V. 7. P. 5648−5652.
- Lee C., Yang W., Parr R.G. Development of the Colle-Salvetti correlation-energy formula into a functional of the electron density // Physical review B. 1988. V. 37. No. 8. P. 785−789.
- Burke K., Werschnik J., Gross E.K.U. Time-dependent density functional theory: Past, present, and future // Journal of chemical physics. 2005. V. 123. P. 1−9.
- Esteves P.M., Louis B. Experimental and DFT Study of the Partial Oxidation of Benzene by N20 over H-ZSM-5: Acid Catalyzed Mechanism // J. Phys. Chem. B. 2006. V. 110 (33). P. 16 793−16 800.
- Wang Z.C., Ding X.L., Ma Y.P. Theoretical study of partial oxidation of ethylene by vanadium trioxide cluster cation. Chinese Sci Bull, 2009. V. 54. P. 2814—2821.
- Greeley J., Norskov J.K., Mavrikakis M. Electronic structure and catalysis on metal surfaces // Annu. Rev. Phys. Chem. 2002. V. 53. P. 3198.
- Walther G., Jones G., Jensen S., Quaade U.J., Horch S. Oxidation of methane on nanoparticulate Au/Ti02 at low temperature: A combined microreactor and DFT study //
- Catalysis Today. 2009. V. 142. P. 24−29.
- Tse J.S. Ab initio molecular dynamics with density functional theory // Annu. Rev. Phys. Chem. 2002. V. 53. P. 249−90.
- Flurchick K.M. DFT functionals and molecular geometries // Chemical Physics Letters. 2006. V. 421. P. 540−543.
- Jalbout A.F., Nazari F., Turker L. Gaussian-based computations in molecular science // Journal of Molecular Structure (Theochem). 2004. V. 671. P. 1−21.
- Neyman K.M., Illas F. Theoretical aspects of heterogeneous catalysis: Applications of density functional methods // Catalysis Today. 2005. V. 105. P. 2−16.
- Сатанин A.M. Введение в теорию функционала плотности. Учебно-методическое пособие. Нижний Новгород, 2009, 64 с.
- Anderson J.R., Structure of Metallic Catalysts (Academic Press, New York, 1975) 469 p.
- Князев A.C. Промотированные серебряные катализаторы парциального окисления этиленгликоля. Дисс. канд. хим. наук. Томск, 2004. 131 с.
- Мальков B.C. Серебряные катализаторы окисления этиленгликоля, промотированные соединениями йода и цезия. Автореф. дисс.. канд. хим. наук. Томск, 2007. 19 с.
- Kresse G., Marsman М., Furthmiiller J. Vienna Ab Initio Simulation Package. The Guide: http://cms.mpi.univie.ac.at/vasp.
- Avdeev V.I., Zhidomirov G.M. Atomic and molecular forms of oxygen on Ag (331). Theoretical analysis using the DFT method // Journal of Structural Chemistry. 1999. V. 40. No. 3. P. 343−349.
- Weis P., Bierweiler Т., Gilb S., Kappes M.M. Structures of small silver cluster cations (Agn+, n<12): ion mobility measurements versus density functional and MP2 calculations // Chem. Phys. Letters. 2002. V. 335. P. 355−364.
- Poleshchuk O.Kh., Yureva A.G., Filimonov V.D., Frenking G. Study of a surface of the potential energy for processes of alkanes free-radical iodination by B3LYP/DGDZVP method // J. Mol. Struct. (Theochem). 2009. V. 912. P. 67−72.
- Kohn W. Nobel Lecture: Electronic structure of matter—wave functions and density funclionals// Reviews of Modern Physics. 1999. V. 71. No. 5.
- Hohenberg P., Kohn W. Inhomogeneous electron gas // Physical review. 1964. V. 136. No. 3B. P. 864−871.
- Kohn W., Sham L.J. Self-consistent equations including exchange and correlation effects // Physical review. 1965. V. 140. No. 4A. P. 1133−1138.
- Gaussian'03 Online manual, 2003, www.gaussian.com.
- Арбузников A.B. Гибридные обменно-корреляционные функционалы и потенциалы: развитие концепции // Журнал структурной химии. 2007. т. 48. с. 5−38.
- Степанов Н.Ф., Квантовая механика и квантовая химия. М., Мир, 2001.
- Davidson E.R., Feller D. Basis Set Selection for Molecular Calculations // Chem.Rev.1988. V. 86. P. 661−696.
- Romanov V., Siu C.-K., Verkerk U.H., El Aribi H., Hopkinson A.C., Siu K.W.M. Binding Energies of the Silver Ion to Alcohols and Amides: A Theoretical and Experimental Study // J. Phys. Chem. A. 2008. V. 112. P. 10 912−10 920.
- Sosa C., Andzelm J., Elkin B.C., Wimmer E., Dobbs K.D., Dixon D.A. A Local Density Functional Study of the Structure and Vibrational Frequencies of Molecular Transition-Metai Compounds // J. Phys. Chem. 1992. V. 96. P. 6630−6636.
- Kaczor A., Malek K., Baranska M. Pyridine on Colloidal Silver. Polarization of Surface Studied by Surface-Enhanced Raman Scattering and Density Functional Theory Methods // J. Phys. Chem. C. 2010. V. 114. P. 3909−3917.
- Tzeli D., Petsalakis I.D., Theodorakopoulos G. Theoretical Study of Adsorption and Diffusion of Group IIIA Metals on Si (l 11) // J. Phys. Chem. С 2009. V. 113. P. 13 924−13 932.
- Leon-Velazquez M.S., Irizarry R., Castro-Rosario M.E. Nucleation and Growth of Silver Sulfide Nanoparticles // J. Phys. Chem. C. 2010. V. 114. P. 5839−5849.
- Gao W., Zhao M., Jiang Q. A DFT Study on Electronic Structures and Catalysis of AguCVAgCl 11) for Ethylene Epoxidation // J. Phys. Chem. C. 2007. V. 111. P. 4042−4046.
- Jiang D., Sumpter B.G., Dai S. Olefin Adsorption on Silica-Supported Silver Salts A DFT Study // Langmuir 2006. V. 22. P. 5716−5722.
- Reckien W., Kirchner В., Janetzko F., Bredow Т. Theoretical Investigation of Formamide Adsorption on Ag (l 11) Surfaces // J. Phys. Chem. С 2009. V. 113. P. 10 541−10 547.
- Poteau R., Heully J.-L., Spiegelmann F. Structure, stability, and vibrational properties of small silver cluster // Z. Phys. D. 1997. V. 40. P. 479−482.
- Tian Z., Tang Z. Experimental and theoretical studies of the interaction of silver cluster cations Agn+ (n = 1^) with ethylene // Rapid Commun. Mass Spectrom. 2005. V. 19. P. 28 932 904.
- Fernandez E.M., Torres M.B., Balbas L.C. Density functional studies of noble metal clusters. Adsorption of O2 and CO on gold and silver clusters // Recent Adv. Theory Chem. Phys. Syst. 2006. P. 407−432.
- Carneiro J.W. de M., Cruz M.T. de M. Density Functional Theory Study of the Adsorption of Formaldehyde on Pdj and on PcLj/y-AbOa Clusters // Journal of physical chemistry A. 2008. V. 112. P. 8929−8937.
- Zelek S., Wasilewski J., Heidt J. Density functional study of the S0 (X1 Ag) andTl (a3 Au) states of the glyoxal molecule // Computers and chemistry. 2000. V. 24. P. 263−274.
- Koch D.M., Khieu N.H., Peslherbe G.H. Ab Initio Studies of the Glyoxal Unimolecular Dissociation Pathways // J. Phys. Chem. A. 2001. V. 105. P. 3598−3604.
- Dykstra C.E., Schaefer III H.F. Electronic Structure of Dicarbonyls. The Ground State of Glyoxal // J. Amer. Chem. Soc. 1975. V. 97.
- Csonka G.I., Csizmadia I.G. Density functional conformational analysis of 1,2-ethanediol // Chemical physics letters. 1995. V. 243. P. 419−428.
- Oie T., Topol I.A., Burt S.K. Ab Initio and density functional calculations of Ethylene Glycol//J. Phys. Chem. 1994. V. 98. P. l 121−1128.
- Skoplyak O., Barteau M.A., Chen J.G. Ethanol and ethylene glycol onNi/Pt (l 11) bimetallic surfaces: A DFT and HREELS study // Surface Science. 2008. V. 602. P. 3578−3587.
- Montoya A., Haynes B.S. DFT Analysis of the Reaction Paths of Formaldehyde Decomposition on Silver // Journal of physical chemistry A. 2009. V. 113. P. 8125−8131.
- Montoya A., Haynes B.S. Methanol and Methoxide Decomposition on Silver // Journal of physical chemistry C. 2007. V. 111. P. 9867−9876.
- Jia L., Wang Y., Fan K. Theoretical Study of Atomic Oxygen Adsorption on the Chlorine-Modified Ag (l 11) Surface // J. Phys. Chem. B. 2003. V. 107. P. 3813−3819.
- Zilberberg I.L., Zhidomirov G.M. Forms of chemisorbed oxygen on Ag (110): semiemperical investigation by the NDDO/MC method // Journal of Structural Chemistry. 1997. V. 38. No. 4. P. 528−535.
- Avdeev V.l., Boronin A.I., Zhidomirov G.M. Properties of adsorbed oxygen forms on a defective Ag (111) surface. DFT analysis // Journal of Structural Chemistry. 2002. V. 43. No. 1. P. 26−32.
- Avdeev V.l., Ruzankin S.F., Zhidomirov G.M. Theoretical analysis of thermally stable adsorption forms of oxygen on silver//Journal of Structural Chemistry. 1997. V. 38. No. 4. P. 519−527.
- Romanowski S., Bartczak W.M., Wesolkowski R. Density functional calculations of the hydrogen adsorption on transition metals and their alloys. An application to catalysis // Langmuir. 1999. V. 15. P. 5773−5780.
- Mohammad A.B., Yudanov I.V., Lim K.H., Neyman K.M., Rosch N. Hydrogen Activation on Silver: A Computational Study on Surface and Subsurface Oxygen Species // J. Phys. Chem. C. 2008. V. 112. P. 1628−1635.
- Qin C., Whitten J.L. Adsorption of О, H, OH, and H20 on Ag (100) // J. Phys. Chem. B. 2005. V. 109. P. 8852−8856.
- Greeley J., Mavrikakis M. On the Role of Subsurface Oxygen and Ethylenedioxy in Ethylene Epoxidation on Silver // J. Phys. Chem. C. 2007. V. l 11. P. 7992−7999.
- Robinson J., Woodruff D.P. The structure and bonding of carbonate on Ag (110): a density-functional theory study //Surface Science. 2004. V. 556. P. 193−202.
- Kittel M., Sayago D.I., Hoeft J.T., Polcik M., Pascal M., Lamont C.L.A., Toomes R.L., Woodruff D.P. Quantitative determination of the local adsorption structure of carbonate on Ag (l 10) // Surface Science. 2002. V. 516. P. 237−246.
- Soo T.-Y., Qin C. Adsorption and Dissociation of Carbon Trioxide on Ag (100) // International journal of quantum chemistry. 2009. V. 110. No. 4. P. 946−952.
- Слинько М.Г. Основы и принципы математического моделирования каталитических процессов/Ин-т катализа им. Г. К. Борескова СО РАН, Новосибирск, 2004. 488 с.
- Моделирование каталитических процессов и реакторов./В.С.Бесков, В. Флокк М.: Химия, 1991.256 с.
- Иоффе И.И., Письмен JI.M. Инженерная химия гетерогенного катализа. JL: Химия, 1972. 464 с.
- Франк-Каменецкий Д. А. Основы макрокинетики. Диффузия и теплопередача в химической кинетике. 4-е изд. Долгопрудный, 2008. 408 с.
- Слинько М.Г. Научные основы теории каталитических процессов и реакторов // Кинетика и катализ. 2000. Т. 41. № 6. С. 933−946.
- Ермакова А. Методы макрокинетики, применяемые при математическом моделировании химических процессов и реакторов. Новосибирск: Институт катализа СО РАН, 2001. 188 с.
- Компьютерный анализ технологических процессов // А. В. Кравцов, А. А. Новиков, П. И. Коваль. Новосибирск: Наука, сиб. предприятие РАН. 1988. 216 с.
- Розовский А.Я. Гетерогенные химические реакции: Кинетика и макрокинетика. М., «Наука», 1980. 323 с.
- Боресков Г. К. Взаимодействие катализатора и реакционной системы // Журнал физической химии. 1958. Т. 32. № 12. С. 2739−2747.
- Рубаник М.Я., Холявенко К. М., Гороховатский Я. Б., Белая А. А., Попова Е. Н., Щербакова Г. Д. Исследование влияния макрофакторов на скорость каталитического окисления этилена // Украинский химический журнал. Т. 22. В. 2. С. 190.
- Рубаник М. Я., Гороховатский Я. Б. Неполное каталитическое окисление олефинов.— Киев: Техника. 1964.— 176 с.
- Корнейчук Г. П. Прямое экспериментальное исследование роли макрофакторов в гетерогенном катализе. Автореф. дисс.. докт. хим. наук. Киев, 1966. 37 с.
- Smeltzer W.W., Tollefson L., Cambron A., Adsorption of oxygen by a silver catalyst // Canad. J. Chem. 1956. V. 34. P. 1046−1060.
- Waterhouse G.I.N., Bowmaker G.A., Metson J.B., Oxygen chemisorption on an electrolytic silver catalyst: a combined TPD and Raman spectroscopic studyAppl. Surf. Sci. 2003. V.214. P. 36−51.
- Kaichev V.V., Bukhtiyarov V.I., Havecker M., Knop-Gercke A., Mayer R.W., Schlogl R., The Nature of Electrophilic and Nucleophilic Oxygen Adsorbed on Silver // Kinet. Catal. 2003. V. 44. P. 432−440.
- Rehren C., Muhler M., Bao X., Schlogl R., Ertl G., The Interaction of Silver with Oxygen: An Investigation with Thermal Desorption and Photoelectron Spectroscopy // Zeitschrift fur Physikalische Chemie. 1991. V. 174. P. 11−52.
- Bao X., Muhler M., Pettinger В., Uchida Y., Lehmpfuhl G., Schlogl R., The effect of water on the formation of strongly bound oxygen on silver surfaces // Catal. Lett. 1995. V. 32. P. 171 183.
- Bukhtiyarov V.I., Boronin A.I., Oschepkova M.P., Savchenko V.I. The state of oxygen on the surface ofpolycrystalline silver//React. Kinet. Catal. Lett. 1989. V. 39. P. 21−26.
- Rehren C., Isaac G., Schlogl R., Ertl G. Surface and subsurface products of the interaction of 02 with Ag under catalytic conditions// Catal. Lett. 1991. V. 11. P. 253−266.
- Qu Z., Cheng M., Huang W., Bao X. Formation of subsurface oxygen species and its high activity toward CO oxidation over silver catalysts // J. Catal. 2005. V. 229. P. 446−458.
- Waterhouse G.I.N., Bowmaker G.A., Metson J.B. Mechanism and active sites for the partial oxidation of methanol to formaldehyde over an electrolytic silver catalyst // Appl. Catal. A. 2004. V. 265. P. 85−101.
- Sobyanin V.A., Gorodetskii V.V., Bulgakov N.I. Adsorption of oxygen on copper and silver//React. Kinet. Catal. Lett. 1975. V.3. P. 223−228.
- German E., Efremenko I. Calculation of the activation energies of dissociative oxygen adsorption on the surfaces of rhodium (111), silver (111) and (110), and gold (111) // J. Mol. Struct.: Theochem. 2004. V. 711. P. 159−165.
- Vodyankina O.V., Kurina L.N., lzatulina G.A. Surface interaction of ethylene glycol with silver// React.Kinet.Catal.Lett. 1998. V. 64. No. 1. P. 103−108.
- Knyazev A.S., Boronin A.I., Koshcheev S.V., Salanov A.N., Vodyankina O.V., Kurina L.N. Surface state of a silver catalyst for ethylene glycol oxidation // Kinetics and Catalysis. 2003. V. 44. No. 3. P. 408−413.
- Orozco G., Perez М.С., Rincon A., Gutierrez С. Adsorption and Electrooxidation of Carbon Monoxide on Silver//Langmuir. 1998. V. 14. P. 6297−6306.
- Qu Z., Zhou S., Wu W., Lia С., Bao X. CO adsorption and correlation between CO surface coverage and activity/selectivity of preferential CO oxidation over supported Ag catalyst: an in situ FTIR study // Catalysis Letters. 2005. V. 101. P. 21−26.
- Shon J.K., Park J.-N., Hwang S.H., Jin M., Moon K., Boo J.-H., Han Т.Н., Kim J.M. Pretreatment Effect on CO Oxidation over Highly Ordered Mesoporous Silver Catalyst // Bull. Korean Chem. Soc. 2010. V. 31. No. 2. P. 415−418.
- Zhou J., Li Z.-H., Wang W.-N., Fan K.-N. Density Functional Study of the Interaction of Carbon Monoxide with Small Neutral and Charged Silver Clusters // J. Phys. Chem. A. 2006. V. 110. P. 7167−7172.
- Acioli P.H., Ratanavade N., Cline M.R., Srinivas S. Density Functional Theory Study of Ag-Cluster/CO Interactions // ICCS, Part II, LNCS 5545, 2009. P. 203−210.
- Лебедев Н.И., Сарычев В. И., Михаленко И. И., Ягодовский В. Д. Влияние модифицирования поверхности серебра пироуглеродом на адосрбцию монооксида и диоксида углерода // Журнал физической химии. 1988. Т. 52. № 2. С. 435−440.
- Рэй С.К., Зубарев Ю. А., Ягодовский В. Д., Артюхов В. В. Влияние модификации электронного состояния поверхности металла на хемосорбцию // Журнал физической химии. 1984. Т. 48. № 7. С. 1752−1755.
- Bulushev D.A., Khasin A.V. Effect of carbon dioxide on the catalytic oxidation of ethylene over silver. C02 adsorption // React. Kinet. Catal. Lett. 1991. V. 44. No. 2. P. 439−444.
- Campbell J.M., Reiff S., Block J.H. Coadsorbate Induced Adsorption of C02 on Ag (llO): C02 Interactions with Cs/Ag (110) and with 0/Cs/Ag (110) // Langmuir. 1994. V.10. P. 36 153 620.
- Kagawa S., Iwamoto M., Mori H. Formation of Adsorbed Oxygen and Its Reactivity with Ethylene over Silver Catalysts // J. Phys. Chem. 1981. V. 85. P. 434−439.
- Guo X.-C., Madix R.J. C02 + О on Ag (110): Stoichiometry of Carbonate Formation, Reactivity of Carbonate with CO, and Reconstruction-Stabilized Chemisorption of C02 // J. Phys. Chem. B. 2001. V. 105. P. 3878−3885.
- Guo X.-C., Madix R.J. Adsorption of oxygen and carbon dioxide on cesium-reconstructed Ag (l 10) surface // Surface Science. 2004. V. 550. P. 81−92.
- Stensgaard I., Laegsgaard E., Besenbacher F. The reaction of carbon dioxide with an oxygen precovered Ag (l 10) surface // J. Chem. Phys. 1995. V. 103. No. 22. P. 9825−9831.
- Bulushev D.A., Khasin A.V. Influence of carbon dioxide on the position of oxygen adsorption equilibrium on silver // React. Kinet. Catal. Lett. 1988. V. 36. No. 2. P. 455−460.
- Guo X.-C., Madix RJ. Carbonate on Ag (110): a complex system clarified by STM // Surface Science. 2001. V. 489. P. 37−44.
- Savio L., Gerbi A., Vattuone L., Pushpa R., Bonini N., de Gironcoli S., Rocca M. Subsurface Oxygen Stabilization by a Third Species: Carbonates on Ag (210) // J. Phys. Chem. C. 2007. V. 111. P. 10 923−10 930.
- Hohmeyer J., Kondratenko E.V., Bron M., Krohnert J., Jentoft F.C., Schlogl R., Claus P. Activation of dihydrogen on supported and unsupported silver catalysts // Journal of Catalysis. 2010. V. 269. P. 5−14.
- Dus R., Nowicka E. Atomic deuterium (hydrogen) adsorption on thin silver films // Progress in Surface Science. 2003. V. 74. P. 39−56.
- Xu Y., Greeley J., Mavrikakis M. Effect of subsurface oxygen on the reactivity of the Ag (l 11) surface // J. Amer. Chem. Soc. 2005. V. 127. P. 12 823−12 827.
- Muzykantov V.S., Ehwald H., Shestov A.A., Bogdanchikova N.E. Hydrogen and oxygen effect on homoexchange rate of ethylene over highly dispersed silver catalysts // React. Kinet. Catal. Lett. 1989. V. 40. No. 1. P. 31−34.
- Montoya A., Schiunke A., Haynes B.S. Reaction of hydrogen with Ag (l 11): binding states, minimum energy paths, and kinetics // J. Phys. Chem. B. 2006. V. l 10. P. 17 145−17 154.
- Subramanlan P.R. The Ag-H (silver-hydrogen) system // Journal of Phase Equilibria. 1991. V. 12. No. 6. P. 649−651.
- Eichler A., Hafiier J., Gro? A., Scheffler M. Trends in the chemical reactivity of surfaces studied by ab initio quantum-dynamics calculations // Physical review B. 1999. V. 59. No. 20. P. 13 297−13 300.
- Пахомов H.A., Буянов P.A. Современные тенденции в области развития традиционных и создания новых методов приготовления катализаторов // Кинетика и катализ. 2005. Т.46. № 5. С.711−727.
- Стадник П.М., Фенцик В. П. Влияние температуры закалки на выход формальдегида при окислении метанола на серебряном катализаторе // Журн. физ. хим. 1961. Т.35. № 7. С.1425−1431.
- Гольдберт К.А., Видергауз М. С. Введение в газовую хроматографию. М.: Химия, 1991.372с.
- Medonos V., Ruzicka V., KalinaY., Marnoln А. Хроматографическое определение глиоксаля, метилглиоксаля, биацетила // Collect. Czeshosl. Chem. Cjmmun. 1968. V. 33. No. 12. P. 4393−4395.
- Пецев H., Коцев Н., Справочник по газовой хроматографии. М.: Мир, 1987. 260 с.
- Long W.J., Henderson J.W. Rapid separation and identification of carbonyl compounds by HPLC, Agilent Technologies, Publication No. 5989−7483EN (2009).
- Леванов A.B., Антипенко Э. Е. Определение термодинамических свойств статистическими методами. Классический идеальный газ. Москва, 2006. 46 с.
- Dorofeeva О., Novikov V.P., Neumann D.B. NIST-JANAF Thermochemical Tables. I. Ten Organic Molecules Related to Atmospheric Chemistry // J. Phys. Chem. Ref. Data. 2001. V. 30. No. 2. P. 475−513.
- Ashcroft N.W., Mermin N.D. Solid State Physics, Holt, Rinehart, and Winston, New York, 1976.
- Ochterski J.W. Thermochemistry in Gaussian, Gaussian Inc., 2000.
- Gordon, Gonzales С., Pople J.A., Gaussian 03, Revision B03- Gaussian, Inc: Pittsburg, PA, 2003.
- Foresman J.B., Frisch E. Exploring chemistry with electronic structure methods, second ed., Gaussian Inc., 1996.
- Waterhouse G.I.N., Bowmaker G.A., Metson J.B. Influence of catalyst morphology on the performance of electrolytic silver catalysts for the partial oxidation of methanol to formaldehyde // Appl. Catal. A. 2004. V. 266. P. 257−273.
- Magaeva A.A., Shmotin V.S., Vodaynkina O.V., Knyazev A.S., Salanov A.N., Chesalov Yu.A., Stoyanov E.S., Odegova G.V., Kurina L.N., Russ. J. Phys. Chem. 2006. V. 80. P. 706 713.
- Патент BASF, USA 6 255 534 (2001).
- Ulmann’s Encyclopedia of industrial chemistry, Wiley-VCH, 2007.
- Kakar R.K., Quade C.R. Microwave rotational spectrum and internal rotation in gauche ethyl alcohol // J. Chem. Phys. 1980. V. 72. P. 4300−4307.
- R.D. Jones, D.A. Summerville, F. Basolo. Synthetic Oxygen Carriers Related to Biological Systems // Chem. Rev. 1979. V. 79. No. 2. P. 139−179.
- N. Aebischer, U. Frey, A.E. Merbach. Formation and in situ characterization of the first dihydrogen aqua complex: Ru (H20)5(H2).2+ H Chem. Commun. 1998. P. 2303−2304.
- O.R. Gilliam, C.M. Johnson, W. Gordy. «Microwave spectroscopy in the region from two to three millimeters». Physical review. 1950. V. 78. No. 2. P. 140−144.
- Водянкина O.B., Курина JI.H., Петров Л. А., Изатулина Г. А., Аркатова Л. А. Синтез глиоксаля каталитическим парофазным окислением этиленгликоля // Хим. пром. 1997. № 12. С. 802−807.
- Магаев О.В., Князев A.C., Малышева М. А., Воронин А. И., Водянкина О. В. Серебросодержащие фосфат-силикатные материалы, полученные золь-гель методом // Известия ВУЗов. Физика. 2006. Т.49. № 3. С. 6−9.
- Мамонтов Г. В., Изаак Т. И., Магаев О. В., Князев A.C., Водянкина О.В Обратимое окисление / восстановление серебра на поверхности БЮг: влияние добавок фосфата // Журнал физической химии, 2011. в печати.