Каталитическое дегидрирование метанола в формальдегид, инициированное пероксидом водорода
Диссертация
При анализе механизмов и кинетики каталитических реакций необходимо учитывать воздействие реакционной среды на катализатор. Изменения в катализаторе под воздействием реакционной среды, влияющие на его активность и селективность, могут протекать без образования или с образованием новой твердой фазы. Формально к воздействию реакционной среды на катализатор можно отнести и давно известные явления… Читать ещё >
Содержание
- Стр.: '
- Глава 1. Литературный обзор
- 1. 1. Метанол и синтезы на его основе
- 1. 2. Синтез формальдегида из метанола в присутствии катализаторов
- 1. 3. Сопряженные с дегидрированием инициированные химические реакции
- 1. 4. Термодинамический анализ химического сопряжения с реакцией дегидрирования метанола в формальдегид
- Глава 2. Методика эксперимента
- 2. 1. Приготовление катализаторов
- 2. 2. Испытание каталитической активности
- 2. 3. Изучение физико-химических свойств катализаторов
- 2. 4. Методы количественной идентификации формальдегида
- Глава 3. Экспериментальная часть
- 3. 1. Изучение дегидрирования метанола без использования сопряженных реакций
- 3. 2. Изучение влияния этана, этилена, диоксида углерода и пероксида водорода в прямом синтезе формальдегида из метанола
- 3. 3. Изучение кинетических закономерностей инициированного пероксидом водорода дегидрирования метанола в формальдегид на модельном катализаторе К
- 3. 4. Кинетический эксперимент в доверительном интервале варьирования параметров
- 3. 5. Кинетическое исследование активности катализаторов К-1 и К
- 3. 6. Макрокинетические особенности процесса в адиабатических реакторах
- 3. 7. Изучение физико-химических свойств поверхности и анализ стабильности работы изученных контактов
Список литературы
- Розовский, А JL, Лендер Ю. В., Лендер, А А и др. // Хим. Промышленность, 1990, (11), С. 653.
- Уокер Дж. Ф., // Формальдегид. М.: ГХИ, 1957. 608 с.
- Огородников С.К. //Формальдегид. Л.: Химия, 1984. 280 С.
- Огородников С.К., // Блажин Ю.М. Концентрирование водно-метанольных растворов формальдегида. Тематические обзоры. Сер. «Промышленность CK», М.: ЦНИИТЭнефтехим, 1978.
- Ениколопян Н.С., Вольфсон С. А. // Химия и технология полиформальдегида. М.: Химия, 1968. 279 С.
- D. W. Kellogg. // Journal of Dairy Science Vol. 52 No. 10 1690−1692 Analysis of Rumen Fluid Volatile Fatty Acids by Chromatography with Porapak QS1
- Сакодынский К.И., Панина Л. И. // Полимерные сорбенты для молекулярной хроматографии. М: Наука, 1977. 166 С.
- Вяхирев Д.А., Шушунова А. Ф. Руководство по газовой хроматографии. М.: Высшая школа, 1996. 302 С.
- Сериков А. В, Березкин В. П, Гогоман И. В. // Заводская лаборатория. Диагностика материалов, 2002. Т. 68. С.9
- Ю.Стыскин Д. Я., Брауде Е. Я. // Высокоэффективная жидкостная хроматография. М, 1986.
- Далина Е.И., Вежбицкая С. Н. Определение формальдегида по его каталитическому- воздействию на окисление N, N -диметил-пара-фенилендиамина // Химия и химическая технология, Изв. Челябинского научного центра, вып. 3 (16), 2002.
- Дюльдина Э.В., Клочковский С. П., Шубина М. В. // Поверхностные явления и дисперсные системы: Учебное пособие. Магнитогорск: МГТУ, 2007. 119 с.
- Майрановский С.Г., Страдынь Я. П., Безуглый В. Д. // Полярография в органической химии. JL, 1975.
- Скубневская* Г. И., Дульцева Г. Г. // Загрязнение атмосферы формальдегидом Ред. H.M. Бажин. Новосибирск, 1994. 70 С.
- Жанталай Б.П., Сергеева А. С., Куличук JI.P. // Полярографическое определение формальдегида в сточных и природных водах.- В кн.:' Методы определения загрязняющих веществ в поверхностных водах. Л.: Гидрометеоиздат, 1976, С. 140.
- Турьян Я.И. //Химические реакции в полярографии. М: Химия, 1980. 336 С
- Xuan-Feng Yue, Yan-ni Zhang-and Zhi-Qi Zhang An air-driving FI device with merging zones technique* for the determination of formaldehyde in beers Food Chemistry Volume 102, Issue 1, 2007, P. 90−94
- Xuan-Feng Yue, Zhi-Qi Zhang // Simultaneous determintion of formaldehyde and methanol by flow injection catalytic spectrometry. Журнал аналитической химии т. 62, № 10, Октябрь 2007, С. 1096−1100.
- Jerome Lavoue, Raymond Vincent, Michel Gerin // Formaldehyde Exposure in U.S.* Industries from OSHA Air Sampling Data, Journal, of Occupational and Enviromental Hygiene, 5, P. 575−587
- Xuan-Feng Yue, Yan-ni Zhang* and Zhi-Qi Zhang // An air-driving FI device with merging zones technique for the determination of formaldehyde in beers Food Chemistry Volume 102, Issue 1, 2007, Pages 90−94
- Chan W.H., Chung W.C., Cai P.X. // Analyst 1995. V. 120. № 8. P. 2233.
- Метанол и его переработка: // Сб. науч. тр. Госнииметанолпроект. М.: НИИТЭХИМ, 1985. 128 С.
- Пентин Ю.А., Вилков Л. В. // Физические методы исследования в химии. М.: Мир, 2003. 683 С.
- S. D. Rodgers, S. В. Charnley // Deuterium in comets—and AGB stars Planetary and Space Science, V. 50, Issues 12−13, October-November 2002, P. 1215−1219.
- Dongbo Li, Mosha H. Zhao, J. Garra, A. M. Kolpak, A. M. Rappe, D. A. Bonnell, J. M. Vohs // Direct in situ determination of the polarization dependence of physisorption on ferroelectric surfaces // Nature Materials 7, 2008, P. 473 477
- Brunken S., Muller H.S.P., Lewen F., Winnewisser G. // High accuracy measurements on the ground state rotational spectrum of formaldehyde (H2CO) up to 2 THz // Phys. Chem. Chem. Phys., V. 5, No: 8, 1515−1518.
- Michael Ott, Hartmut Schoenmakers, Hans Hasse // Distillation of fonnaldehyde containing mixtures: laboratory experiments, equilibrium stage modeling and simulation // Chemical Engineering and Processing V. 44, Issue 6, June 2005, P. 687−694.
- Казицина JI.A., Куплетская Н. Б. Применение УФ-, ИК- и ЯМР-спектроскопии в органической химии. М: Высшая школа, 1971. 95 С.
- Herschkovitz Y., Eshkenazi I., Campbell C.E., Rishpon J. // Bi-enzyme biosensor based on NAD± and glutathione-dependent recombinant fonnaldehyde dehydrogenase and diaphorase for formaldehyde assay J. Electroanal. Chem. 2000. V. 491. № 1−2. P. 182.
- Vastarella W., Nicastri R. Talanta // Protein-based Biosensors using Nanovaterials? 2005. Y. 66. № 3. P. 627.
- Кограп Y.I., Soldatkin., A.P. et al. J. // Bi-enzyme biosensor based on NAD± and glutathione-dependent recombinant formaldehydedehydrogenase and diaphorase for formaldehyde assay. Chem. Technol. Biotechnol. 1997. V. 68, P. 209−213.
- Dzyadevich S.V., Soldatkin A.P., Korpan Y.I., Arkhypova V.N. et al. // Biosensors based on enzyme field-effect of some substrates and inhibitors. Anal Bioanal Chem (2003), 377: 496−506.
- Зб.Эшворт М.Р.Ф. // Титриметрические методы анализа органических соединений. II. Методы косвенного титрования, 1972, 496 с.
- Лебедев А.Т. // Масс-спектрометрия в органической1 химии, Москва: БИНОМ. Лаборатория знаний, 2003. 493 с.
- Муратшин A.M., Белобрагин В. Я., Карповская С. А., Шмаков B.C., Галкин Е. Г. // Идентификация примесей в техническом этаноле // Башкирский химический журнал. 1998. — Т.5. — №.4. — С.51−53.
- Казицына Л.А., Куплетская Н. Б. // Применение УФ, ИК, ЯМР и масс-спектроскопии в органической’химии. М.: Изд-во Моск. ун-та, 1979, 240 с.
- Сильверстейн Р., Басслер Г., Моррил Т. // Спектрометрическая идентификация органических соединений. М.: Мир, 1977, 590 с.
- Минкин В.И. //Теория строения молекул 1979, 408 с.42.http://masters.donntu.edu.ua/2007/feht/ageyeva/links/zvit.htm
- K. Feige, T. Ried, K. Bachmann // Determination of formaldehyde by capillary electrophoresis in the presence of a dihydroxyacetone matrix. Journal of Chromatography A Vol. 730, 1−2, 12, 1996, P. 333−336.
- Triebig, G., et al.,. «Formaldehyde exposure at various workplaces,» Science of the Total Envirnment, 1989, Vol. 79, 2, P. 191−195.
- Wantke, F., C.M. Demmer, P. Tappler, M. Gotz, R. Jarisch // «Exposure to Gaseous Formaldehyde Induces IgE-Mediated Sensitization To Formaldehyde in School-Children,» Clinical and Experimental Allergy, 1996, Vol. 26, P. 276−280.
- S.P. Lebedeva, T.V. Likhtman, B.A. Rudenko, V.M.Shitkin // Study of a solution of formaldehyde in ethanol by gas chromatography Pharmaceutical Chemistry Journal Vol 13, 6, 1979, P. 664−666.
- Walker J.F. Formaldehyde. ACS Monograph Series. New York, 1953
- Лендер Ю.В., Ведерников M.H., Рудой И. В., Сухин В. П., Производство метанола и формальдегида. Киев: Техшка, 1972. 172 С.
- Su S., Zaza P., Renken A. // Chem. Eng. Technol. 1994. V. 17. P. 34. 54. Kupeee B.A. Методы практических расчетов в термодинамике химических реакций М.: Химия, 1970. 519 С.
- Ruf St., May A., Emig G. // Appl. Catal. A. V. 213. P. 203 (2001).
- Ruf St., Schunk S., Emig G. et al. // Stud. Surf. Sci. Catal. (Reaction Kinetics and the Development of Catalytic Processes). V. 122. P. 307 (1999).
- Усачев Н.Я., Круковский KM., Канаев С. А. И Нефтехимия, Т. 44 (2004) С. 411.
- Su S., Prairie M.R., Renken A. // Appl. Catal. A. V. 95. P. 131 (1993).
- Houtman C., Barteau M.A. // Langmuir V. 6. P. 1558 (1990).
- Апеке, L.E., Den Ridder J.J.J., Van den Berg P J. // Reel. Trav. Chim. Pays-Bas. V. 100. P. 236(1981).
- Sperber H. // Chem. Ing. Tech. V. 41. P. 962 (1969).
- QuanM., Liauw M.A., Emig G. // Appl. Catal. A. V. 238. P. 211 (2003).
- Aries R.S. US Pat. No. 2 953 602 (20 August 1960).64.1shige A., Murasawa Y., Honda F. Jpn. Pat. No. 7 424 889 (26 June 1974).
- Punderson J.O. US Pat. No. 2 939 883 (7 July 1960).
- Schwab G.-M., Watson A.M. // J. Catal. V. 4. P. 570 (1965).
- Notheisz F., Zsigmond A.G., Bartok M. // React. Kinet. Catal. Lett. V. 6. P. 481 (1977).
- Meyer A., Renken A. // Proc. 9th Int. Congr. Catal. V. 4. P. 1898 (1988). 69. Sago S. Jpn. Pat. No. 61 130 252 A2 (18 June 1986).
- Nagy A., Mestl G., Ruhle T., et. al. // J. Catal. V. 179. P. 548 (1998). 71. Борисов A.C., Цветков B.B., Ягодовский В. Д. // Ж. физ. химии. Т. 50. С. 2142(1976).
- Ghosh S.K., Ghosh D.N. // Chem. Ind. Dev. V. 7. P. 15 (1973).
- Miyazaki E., Yasumori I. // Bull. Chem. Soc. Japan. V. 40, P. 2012 (1967).
- Madix R.J. // ACS Symp. Ser. (Catalytic Materials: Relationships Structure-Reactivity). V. 248. P. 57 (1984).75.0sugi M., Endo T. US Pat. No. 4 014 939 (29 March 1977). 76.0sugi M., Uchiyama T. US Pat. No. 4 054 609 (18 October 1977).
- Merger F., Fouquet G. US Pat. No. 4 354 045 (12 October 1982).
- Misonoo M., Yamamoto T. Jpn. Pat. No. 61 205 226 A2 (11 September 1986).
- Li G. II Shiyou Huagong Gaodeng Xuexiao Xuebao. V. 8. P. 14 (1995). 80. Han G., LiL. //Huagong Yejin. V. 18. P. 38 (1997).81 .Li L" Han G. I/ Sei. Pap. Eng. Chem. Metall. (China). V. 59−65. P. 1998 (1997).
- Zhang R., Sun Y., Peng S. // Wuli Huaxue Xuebao. V. 15. P. 652 (1999).
- Yamamoto T., Shimoda A., Okuhara T., Misono M. // Chem. Lett. P. 273 (1988).
- Music A., Batista J., Levee J. // Appl. Catal. A. V. 165. P. 115 (1997).
- Misonoo M., Yamamoto T. Jpn. Pat. No. 62 148 443 A2 (2 July 1987).
- Mitsubishi Petrochemical Co., Japan Jpn. Pat. No. 59 048 429 (19 March1984).
- Takagi K., Morikawa Y., Ikawa T. // Chem. Lett. P. 527 (1985). 88. Saito Y., Miyamoto A., Ogino Y. Jpn. Pat. No. 47 019 251 B4 (2 June 1972). 89. Saito Y., Miyamoto A., Ogino Y. // Kogyo Kagaku Zasshi. V. 74. P. 15 211 971).
- Watanabe K., Mizukami S. Jpn. Pat. No. 48 097 808 (13 December 1973).
- Yao T., Akiyama M. Jpn. Pat. No. 2 184 649 A2 (19 July 1990). 92.1mai, H.- Nakamura, K. //React. Kinet. Catal. Lett. V. 49. P. 305 (1993). 93.1mai H., Tagawa T., Nakamura K. // React. Kinet. Catal. Lett. V. 43. P. 3 551 991).
- Sagou M., Deguchi T., Nakamura S. //Stud. Surf. Sci. Catal. (Successive
- Design of Catalysts). V. 44. P. 139 (1988). 95. Cheng W.H., Akter S., Kung H.H. // J. Catal. V. 82. P. 341 (1983). 96. Sagou M. US Pat. No. 4 544 773 (1 October 1985).
- Sumitomo Chemical Co., Ltd., Japan Jpn. Pat. No. 60 089 441 A2 (20 May1985).
- Sago S. Jpn. Pat. No. 62 022 737 A2 (30 January 1987).
- Sago S., FujiiH. Jpn. Pat. No. 62 289 540 A2 (16 December 1987).
- Li Q., Lin Y, Liao Y. II Wuli Huaxue Xuebao. V. 11. P. 442 (1995).
- Li Q., Lin Y. II Xiamen Daxue Xuebao, Ziran Kexueban. V. 34. P. 209 (1995).
- Yao T., Akiyama M. Jpn. Pat. No. 2 184 648 A2 (19 July 1990).
- Saito Y, Ikeda K., Obayashi H. et al. II Ibaraki Kogyo Koto Semmon Gakko Kenkyu Iho. V. 19. P. 71 (1984).
- Sagou M., Fujii H. US Pat. No. 4 788 347 (29 November 1988).
- Saito K, Takahashi O. Jpn. Pat. No. 62 010 037 A2 (19 January 1987).
- Akyama M., Yao T. Jpn. Pat. No. 3 014 532 A2 (23 January 1991).
- Maxwell I.E., Stork W.H.J. II Stud. Surf. Sei. Catal. {Introduction to Zeolite Science and Practice, 2nd edition), V. 137. P. 747 (2001).
- Usachev N.Ya., Belanova E.P., Kazakov A. V. et al. II Stud. Surf. Sei. Catal. (Zeolites and Mesoporous materials at the dawn of the 21st century). V. 135. P. 206(2001).
- Н.Я. Усачев, Е. П. Беланова, A.C. Фомин и др. II Нефтехимия. Т. 42. С. 95 (2002) Petrol. Chem. 2002 V. 42. P. 78 (Engl. Transi.).
- Н.Я. Усачев, Е. П. Беланова, И. М. Круковский и др. II Изв. РАН, Сер. хим. Т. 52. С. 1839 (2003) Russ. Chem. Bull. 2003 V. 52. P. 1940 (Engl. Transi.).
- Ueno A., Onishi T., Tamaru К. II Trans. Faraday Soc. V. 67. P. 3585 (1971).
- Tawarah Kh.M., Hansen R.S. II J. Catal. V. 87. P. 305 (1984).
- Meyer A., Renken A. II Chem. Eng. Technol. V. 13. P. 145 (1990).
- Wiesgickl G. Dissertation Univ. Erlangen-Nurnberg 1989.
- Zielinski В., Kijenski J., Zadrozny R., Malinowski S. II Przem. Chem. V. 57. P. 576(1978).
- Su S., Prairie M.R., Renken A. II Appl. Catal. A. V. 91. P. 131 (1992).
- Renken A., Meyer A. Eur. Pat. No. 294 684 A2 (14 December 1988).
- Renken A., Meyer A. DE Pat. No. 3 719 055 Al (15 December 1988).
- Ruterana P., Buffat P.A., Prairie M., Renken A. II Helv. Phys. Acta. V. 62. P. 227 (1989).
- Prairie M. R., Su S., Renken A. et al. Il Appl. Catal. V. 57. P. 83 (1990).
- Matsumura Y., Hashimoto К., Yoshida S. Il J. Chem. Soc., Chem. Commun. V. 21. P. 1447 (1984).
- Matsumura Y., Hashimoto K, Yoshida S. II J. Catal. V. 100. P. 392 (1986).5123. Matsumura Y., Hashimoto K., Yoshida S. II J. Catal. V. 131. P. 226 (1991).
- Matsumura Y. Jpn. Pat. No. 2 040 237 A2 (9 February 1990).
- Tschistowskaja I., Janowski F., Schwieger W., Brandt A. DD Pat. No. 264 209 (25 January 1989).
- Rep M., van Ommen J.G., Lefferts L., Lercher J. А. И Stud. Surf. Sei. Catal. (Zeolites and Mesoporous Materials at the Dawn of the 21st Century) V. 135. P. 4764 (2001).
- Wiesgickl G., BeckH.P., Emig G. // Appl. Catal. V. 59. LI (1990).
- Sauer J., Emig G. II Chem. Eng. Technol. V. 18. P. 284 (1995).
- RufSt., Emig G. // Appl. Catal. A. V. 161. L19 (1997).
- Hoechst A.-G. DE Pat. No. 19 814 283 Al (3 December 1998).
- Schweers E., Meister С., Kreuder W., Kaiser Т. PCT Int. App. WO 98/55 433 Al (10 December 1998).
- Kaiser Т., Schweers E., Meister С. PCT Int. App. WO 99/46 228 Al (16 September 1999).
- Schweers E., Kaiser Т., Haubs M, Rosenberg M. Eur. Pat. No. 1 151 988 (7 November 2001).
- Спицин В.И., Пирогоеа В. Н., Коростелееа Р.И. II ДАН СССР Т. 208. Стр. 878 (1973).
- Zhang F., You С., Xu Р. et al. II Cuihua Xuebao. V. 14. P. 139 (1993).
- Zhang F. Ma J., Xu P. II J. Nat. Gas Chem. V. 3. P. 24 (1994).
- Ren L.-P., Dai W.-L., Cao Y. et.al. И Huaxue Xuebao V. 61 P. 937 (2003).
- Matsumura Т., White J.M. II J. Catal. V. 44. P. 183 (1976).
- Matsumura Y, Moffat J.B. II Osaka Kogyo Gijutsu Kenkyusho Kiho. V. 45. P. 91 (1994).
- Sugiyama S., Moffat J.B. И Catal. Lett. V. 81. P. 77 (2002).
- Ганиченко Л.Г. И Кинетика и катализ Т. 8. С. 924 (1967).
- Zaspalis V.T., Van Praag W., Keizer К. et al. II J. Appl. Catal. V. 74. P. 223 (1991).
- Wu J., DengJ. II Huaxue Xuebao. V. 51. P. 475 (1993).
- Нагиее T.M. Химическое сопряжение. M.: Наука. 1989. 216 с.
- Эмануэль Н. М., Кнорре Д. Г. Курс химической кинетики, 4 изд. М.: Высшая школа. 1984. 483 с.
- Horiuti J. //J. Res. Inst. Catalysis, Hokkaido Univ. 1958. V.6. P.250.
- Ройтер В.А. Введение в теорию кинетики и катализа, 2-ое изд. Киев: Наукова думка 1971 г. 184 с.
- Рогинский С.З. Проблемы кинетики и катализа. Изотопы в катализе М.: Химия. 1957. 444 с.
- Агимор П. Т. II Катализ и ингибирование химических реакций М: Наука. 1966. 509 с.
- Снаговский Ю.С. II Моделирование кинетики гетерогенных каталитических процессов, М: Химия. 1976. 248 с.
- Киперман C.JI. // Основы химической кинетики в гетерогенном катализе. М.: Химия, 1979. 352 С.
- Герчиков А.Я., Гарифуллина Г. Г., Сафарова И. В., Абдрахманов И. Б., Мустафин А. Г., Кривоногов В. П. Аномальное влияние пероксида водорода на ингибированное добавками урацилов окисление изопропанола // ДАН. 2004. — Т. 394, № 2. — С. 215−217.
- Усачев Н.Я., Миначев Х. М. // Нефтехимия, 1993, т. 35, № 5, С. 387−405.
- Арутюнов B.C., Крылов О. В. // Успехи химии, 2005, т. 74, вып. 3, С 1216—1245.
- Замараев К. И. // Химическая кинетика: Курс лекций: В 3 ч. / Под ред. А. Г. Окунева Новосиб. гос. ун-т. Новосибирск, 2003. Ч. 3. 90 с.