Среди интенсивно развиваемых направлений атомной физики, спектроскопии и физики плазмы особое место занимают исследования столкновительных и излучательных процессов с участием атомов в высоковозбужденных состояниях, ударного уширения линий ридберговских серий и процессов электрон-ионной рекомбинации через сильновозбужденные уровни. Физические механизмы и вероятности такого рода процессов радикальным образом отличаются от случая атомов в основном или слабовозбужденном состояниях. Это связано со специфическими свойствами ридберговского атома, один из электронов которого находится в состоянии с большим значением главного квантового числа п 1.
Поэтому характерный радиус rn ~ п2а0 ридберговского атома и период Тп ~ 2irn3a0/vo обращения внешнего электрона вокруг атомного остатка значительно превышают соответствующие величины для невозбужденных атомов. Средняя орбитальная скорость электрона vn ~ v0/га, потенциал ионизации In ~ Ry/n2 и частоты переходов между соседними уровнями tun ~ 2Ry/hn3 малы в атомном масштабе (ао = Я2/те2 и vq = е2/К — атомные единицы длины и скорости, а h и Ry = me4/2h2 — постоянные Планка и Ридберга).
Так как при больших расстояниях от ядра поле, в котором находится электрон, является кулоновским, то основные физические свойства любого ридберговского атома близки к свойствам атома водорода. В частности, ридберговский атом характеризуется большим числом близко расположенных уровней с плотностью состояний р (Еп) ос гг5, энергия Еп{ = — Ry/(п — <5/)2 которых отличается от случая атома водорода лишь наличием квантового дефекта 5. Квантовые дефекты обычно слабо зависят от главного квантового числа п и наиболее существенны для nS, пР, пD состояний с малыми значениями орбитального момента 1 (а для тяжелых элементов также и для nF-состояний). Поскольку величины квантовых дефектов резко падают с ростом орбитального момента, то ридберговские п/-уровни с большими значениями / 1 практически являются водородоподобными, т. е. 6i ~ 0.
Радиационное время жизни ридберговского атома резко возрастает с увеличением главного квантового числа п и оказывается пропорциональным п3 и п5 для состояний с малым (/ п) и большим (/ ~ га) значением орбитального углового момента. Большая величина дипольного момента перехода между соседними или близкими уровнями приводит к большим значениям сечений поглощения и вынужденного излучения в длинноволновом диапазоне (в частности, в субмиллиметровом, миллиметровом, сантиметровом и даже в метровом диапазонах длин волн при очень высоких значениях п). Малые потенциалы ионизации, большие электрические поляризуемости и магнитные восприимчивости делают ридберговские атомы чрезвычайно чувствительными к воздействию различного рода внешних возмущений и полей. Их большие размеры приводят к аномально высоким значениям сечений столкновений с заряженными и нейтральными частицами по сравнению со слабовозбужденными атомами. Отметим также, что в силу принципа соответствия атом с большим значением главного квантового числа п 1 проявляет не только чисто квантовые, но и классические свойства.
Интерес к изучению атомов в ридберговских состояниях возник еще в 30-е годы в связи с интенсивным экспериментальным исследованием уширения и сдвига спектральных линий в газах на переходах между слабо и сильновозбужденными уровнями. Ключевые идеи для теоретического описания этих процессов были заложены в известной работе Fermi [1] и получили дальнейшее развитие в 50-х — 60-х годах в работах Фирсова [2], Алексеева, Собелъмана [3] и Преснякова [4]. Обзор первых экспериментальных результатов в этой области дан в [5], а соответствующая теория изложена в монографии [6]. В 1959 г. Кардашев [7] предсказал наличие радио-рекомбинационных линий, возникающих на переходах между высоковозбужденными уровнями атомов водорода из зоны Н II Галактики (т.е. из области ионизованного водорода в межзвездном газе, содержащей одну или несколько звезд с высокой эффективной температурой Т > 25 000 К). Последующее успешное обнаружение этих линий в диапазонах 0.1 — 100 Ггц привело к существенной активизации исследований в области радиоастрономии и непосредственно указало на важную роль ридберговских атомов в астрофизической плазме (подробнее см. [8]). В конце 50-х — начале 60-х годов в работах Беляева, Будкера [9], Питаевского и Гуревича [10, 12, 11] и в цикле статей Bates с соавторами (см. [13]) была установлена определяющая роль высоковозбужденных состояний атомов в процессе ступенчатой рекомбинации электронов с атомарными ионами в тройных столкновениях с электронами и нейтральными частицами в неравновесной низкотемпературной плазме. В результате в 60-х годах заметно активизировался интерес к исследованию столкновений ридберговских атомов с заряженными частицами [14, 15, 16] и к началу 70-х годов была сформулирована последовательная теория [17, 18, 19] переходов между высоковозбужденными уровнями атомов, индуцированных электронным ударом.
В лабораторных условиях ридберговские атомы возникают в результате ряда процессов, протекающих в газоразрядной плазме, при нагреве газа в ударных трубах, в плазме, образующейся при воздействии на газ электронного пучка или электромагнитного излучения. Такими процессами являются, в частности, возбуждение электронным ударом [13, 20], перезарядка ионов на атомах и молекулах [13, 21], рекомбинация электронов с атомарными ионами в тройных столкновениях со свободными электронами плазмы или атомами буферного газа [22, 23], диссоциативная рекомбинация молекулярных ионов [24, 25], диэлектронная рекомбинация [13], а также рекомбинация положительных и отрицательных ионов. Указанные столкновительные процессы приводят, как правило, к образованию высоковозбужденных атомов в широком диапазоне главного п и орбитального I квантовых чисел. Наиболее широкое распространение в последние годы для получения атомов в ридберговских состояниях получили оптические методы возбуждения (см. [26]).
Резкий прогресс экспериментальных исследований в области ридберговских атомов и молекул был достигнут в конце 70-х — начале 80-х годов (см. [27]). Он был обусловлен быстрым развитием спектроскопии высокого разрешения [28] и методов селективного воздействия лазерного излучения на вещество [29, 30]. В этот период были разработаны эффективные методы селективного фотовозбуждения и фотоионизации ридберговских уровней с помощью перестраиваемых лазеров на красителях с высокой мощностью излучения и узкой спектральной шириной (см. [31, 32]). Широкое распространение получили также методы регистрации ридберговских атомов с помощью термоионного диода и на основе оптогальванического эффекта (см. [27]). Были созданы новые высокочувствительные методы детектирования высоковозбужденных атомов (например, метод ионизации в электрическом поле, см. [33, 34]) и развита техника экспериментов с атомными пучками, возбуждаемыми лазерным излучением [35]. С помощью оптических методов в настоящее время в лабораторных условиях удается получать и регистрировать ридберговские атомы с главным квантовым числом, достигающим п — 1100 [36], а типичные значения п в экспериментах с атомами в разреженных газовых ячейках и в атомных пучках составляют величины от 10 до 100 [26].
С начала 70-х годов стали также особенно интенсивно проводиться работы по изучению ридберговских атомов в межзвездной среде и планетарных туманностях, в молекулярных облаках и в различных галактических и внегалактических областях [27]. Детектирование таких атомов осуществляется с помощью радиотелескопов, которые регистрируют длинноволновое излучение, возникающее на переходах между высокими ридберговскими уровнями (обычно п 100 — 300). Современные радиоастрономические наблюдения позволили обнаружить атомы с главным квантовым числом п ~ 800 (см. [37]). Следует отметить, что высоковозбужденные атомы водорода Н (п), возникающие в результате фоторекомбинации или рекомбинации электронов и протонов, играют важную роль в межзвездном пространстве, поскольку благодаря им поддерживается баланс между заряженными и нейтральными частицами в галактике.
Создание и регистрация атомов с заданными значениями главного п и орбитального / квантовых чисел и полного углового момента </ позволили перевести исследования в области высоковозбужденных состояний на качественно новый уровень. В результате на настоящий момент получена обширная информация по свойствам изолированных ридберговских атомов, по столкновительным и излучательным процессам с участием сильновозбужденных состояний и по их поведению в электрическом и магнитном полях. Экспериментальные и теоретические исследования в различных направлениях физики высоковозбужденных состояний активно проводятся в целом ряде лабораторий и научных групп как в нашей стране, так и в США, Франции, Германии, Канаде, Японии и ряде других стран. Многие ключевые результаты в этой области были получены российскими учеными (см. обзоры [27, 37, 38] и приведенные там ссылки).
Работы, составляющие основу диссертации, относятся к крупному самостоятельному разделу физики высоковозбужденных состояний, который связан с исследованием столкновительной динамики, спектроскопии и кинетики процессов с участием или образованием ридберговских атомов. Фундаментальный интерес к исследованиям в этой области определяется тем, что многие традиционные подходы и методы теории столкновений и атомной спектроскопии, развитые для невозбужденных частиц, оказываются неприменимыми или малоэффективными для анализа процессов с участием высоковозбужденных состояний. Процессы такого рода обладают специфическими особенностями и существенным образом зависят от квантовых чисел ридберговского атома, дефекта энергии перехода, относительной скорости столкновения, параметров взаимодействия и типа частиц (см. обзор [38]). В частности, вероятности и сечения одного и того же процесса могут на несколько порядков величины отличаться друг от друга в различных областях п. Это связано с резкой (обычно степенной) зависимостью основных физических свойств ридберговского атома от величины п.
Другая характерная особенность связана с разнообразием возможных физических механизмов столкновений и уширения линий, которые обусловлены рассеянием возмущающей частицы на высоковозбужденном электроне и на атомном остатке. Многие из них до недавнего времени оставались практически неизученными. По ряду процессов получен обширный экспериментальный материал, который требует систематического анализа и количественного объяснения. Поэтому для адекватного описания динамики процессов возбуждения, тушения и ионизации ридберговских атомов требуется разработка новых подходов и аналитических моделей, учитывающих специфические свойства высоковозбужденных уровней. Решение этой проблемы позволит объяснить ряд новых явлений в столкновениях ридберговских атомов и в уширении спектральных линий на переходах из слабо в сильновозбужденное состояние. Исследования в этой области представляют собой одну из актуальных проблем современной атомной физики, спектроскопии и теории столкновений.
Рассмотренные в диссертации процессы можно разделить на следующие группы:
Столкновения ридберговских атомов с нейтральными частицами и уширение спектральных линий в газе.
К первой группе относятся процессы возбуждения и ионизации ридберговских уровней при столкновениях с нейтральными атомными частицами. В диссертации исследованы различные типы связанно-связанных и связанно-свободных переходов: а) переходы между компонентами тонкой структуры ридберговских уровней («7-перемешивание: 7 = — ½| —>¦"/' = / + ½):
А (пЦ) + В, А {пи') + В (3' ф 3), и процессы упругого рассеяния: А (пЦ) + В ->• А (пЫ) + В (</' = </) — б) переходы с изменением орбитального углового момента (/-перемешивание):
А (п1) + В А (п1') + В {1'ф I) — в) неупругие переходы с изменением орбитального и главного квантовых чисел г) прямая и ассоциативная (с образованием молекулярного иона на некотором колебательно-вращательном уровне vJ ионизация ридберговского атома:
Основная задача состоит здесь в детальном изучении различных механизмов указанных процессов и выяснении условий, при которых тот или иной механизм является преобладающим. В диссертации рассмотрены также процессы ударного уширения спектральных линий в газе на переходах между слабо и сильновозбужденными уровнями. В частности, детально изучена роль неупругого рассеяния в процессах уширения и установлена их тесная связь с процессами тушения высоковозбужденных уровней с малым квантовым дефектом.
Актуальность исследования столкновительных процессов с участием ридбергов-ских атомов определяется тем, что они играют важную роль в спектроскопии [5, 39, 40, 41] и кинетике лабораторной [22, 23, 42] и астрофизической [8] плазмы, в физике межзвездного газа [37], верхних слоев атмосферы и плазмохимии. Столкновения высоковозбужденных атомов с нейтральными и заряженными частицами определяют ширины и сдвиги спектральных линий ридберговских серий атомов в газе [6, 40] и плазме [39], скорости релаксации электронного возбуждения по атомным уровням, ступенчатой ионизации атомов и трехчастичной рекомбинации электронов с атомарными ионами [13, 23]. Заселенности высоковозбужденных уровней определяют интенсивности излучательных переходов и скорости радиационного переноса энергии в газе и плазме [22].
В ряде случаев процессы с участием высоковозбужденных уровней существенным образом влияют на формирование активных сред газовых и плазменных лазеров [43, 44] и играют важную роль при лазерном разделении изотопов [30, 45]. Поэтому информация о сечениях и константах скоростей таких процессов необходима при решении ряда прикладных задач физики газового разряда и лазерной физики. Работы в области уширения линий ридберговских серий способствуют развитию лазерной спектроскопии высокого разрешения. Они позволяют получать уникальную информацию о свойствах высоковозбужденных атомов, а также о характере взаимодействия слабосвязанного электрона с атомным остатком и с возмущающими атомами или молекулами. В частности, из экспериментов по ударному уширению и тушению ридберговских уровней в области высоких значений п можно извлекать информацию о рассеянии ультрамедленных электронов на атомах и молекулах в миллии микроэлектронвольтном диапазонах энергии. п, /-перемешивание):
А (п1) + В ->• А (п'Г) + В {п'ф п, 1'ф1).
Рекомбинация электронов с атомарными и молекулярными ионами и релаксация энергии по высоковозбужденным уровням в плазме.
Ко второй группе относятся процессы электрон-ионной рекомбинации и связанные с ними проблемы кинетики релаксации электронной и колебательной энергии в плазме. В работе предложен и изучен новый эффективный механизм тройной рекомбинации в столкновениях со свободными электронами и нейтральными частицами буферного газа. Он связан с захватом электрона атомарным ионом на высоковозбужденный уровень в результате тройных столкновений с электронами и эффективным неупругим девозбуждением энергии ридберговского электрона за счет резонансного обмена его энергии с внутренними электронами квазимолекулы:
А+ + е + е, А (п) + е, А (п) + В —> А (п') + В.
Рассмотрена диссоциативная рекомбинация электронов с молекулярными ионами без пересечения электронных термов, которая приводит к образованию атомов в ридберговских состояниях, а также процессы прямой диссоциации и возбуждения высоких колебательных уровней электронным ударом.
ВА+ (vj) + е.
А (п/) + В, А+ + В + е, ВА+ (v'J') + е. ч.
Исследования рекомбинации электронов с атомарными и молекулярными ионами и релаксации энергии электронного и колебательного возбуждения представляют интерес для ряда фундаментальных и прикладных проблем кинетики неравновесной низкотемпературной плазмы. Рекомбинационные процессы являются необходимым звеном при формировании свойств импульсного и стационарного разрядов, пучковой и лазерной плазмы и ряда других плазменных сред.
Известно, что тройная рекомбинация электронов с атомарными ионами на свободных электронах плазмы происходит преимущественно через образование атомов в возбужденных и сильновозбужденных состояниях [22, 23]. Этот процесс определяет скорости нейтрализации зарядов в низкотемпературной плазме в широком диапазоне температур и степеней ионизации. Традиционный диффузионный механизм тройной рекомбинации на атомах буферного газа, связанный с передачей энергии электрона в трансляционное движение иона и атома (см. [10]), оказывается существенно менее эффективным и в обычных условиях практически не влияет на параметры плазмы. Поэтому представляет интерес поиск новых эффективных механизмов электрон-ионной рекомбинации на нейтральных частицах, которые играют важную роль в кинетике низкотемпературной плазмы. В частности, для задач, связанных с кинетикой формирования активной среды мощного ксенонового лазера ИК-диапазона (см. [43, 48]), значительный интерес представляет изучение возможных механизмов рекомбинаци-онного заселения возбужденных и высоковозбужденных атомных уровней в плазме смесей инертных газов.
Актуальность исследования процессов диссоциативной рекомбинации определяется тем, что это есть основной канал нейтрализации зарядов в объеме плазмы в случае, если в ней имеется даже относительно невысокая концентрация молекулярных ионов. Наиболее изучена диссоциативная рекомбинация через основное или слабовозбужденные состояния атомов (см. [24, 46]). Диссоциативная рекомбинация электронов с молекулярными ионами с образованием сильновозбужденных атомов была впервые изучена в работе [47]. Интерес к экспериментальному и теоретическому исследованию диссоциативной рекомбинации через ридберговские уровни существенно возрос с начала 90-х годов (см. [48, 49, 50] и приведенные там ссылки). Это связано, в частности, с появлением экспериментальных работ по кинетике рекомбинационного заселения возбужденных и высоковозбужденных уровней атомов. Кроме того, обнаружен ряд интересных эффектов в процессах диссоциативной рекомбинации через ридберговские уровни (например, резонансная структура сечений).
Все это стимулировало поиск и анализ новых механизмов диссоциативной рекомбинации через высокие уровни. Исследование указанных выше процессов столкновения молекулярных ионов с электронами представляет также значительный интерес для проблемы релаксации колебательной энергии в плазме [51] и для кинетики образования и распада молекулярных ионов при столкновениях с электронами [52].
Автоионизация и предиссоциация ридберговских молекул.
К указанному выше кругу вопросов непосредственно примыкают задачи, связанные с исследованием процессов автораспада ридберговских молекул с высоких колебательных уровней. В работе исследована автоионизация, обусловленная передачей колебательной энергии ридберговскому электрону, и предиссоциация за счет девозбуждения внешнего электрона ридберговской молекулы.
Эти процессы вызваны нарушением приближения Борна-Оппенгеймера и сопровождаются обменом энергии внешнего электрона и ядерной подсистемы молекулы без изменения состояния внутренних электронов оболочки. Интерес к их исследованию определяется тем, что процессы образования и распада ридберговских молекул существенным образом влияют на скорости релаксации энергии в плазме и на ее излуча-тельные характеристики. Ранее процесс колебательной автоионизации исследовался лишь для низких колебательных уровней гомоядерных (см. [27, 53, 54, 55]) и гетеро-ядерных [56] молекул.
Однако для кинетики образования и распада ридберговских молекул значительный интерес представляют процессы автоионизации и предиссоциации молекул с высоких колебательных уровней, поскольку их скорости значительно превышают вероятности радиационного распада. Кроме того, известно [44, 56], что при определенных условиях процесс, обратный колебательной автоионизации, приводит к существенному увеличению скорости электрон-ионной рекомбинации.
Фотопереходы вблизи границы диссоциации молекул и ионов.
Теоретический анализ указанных процессов тесно связан с изучением излучатель-ных процессов вблизи границы диссоциации молекулярных ионов (или нейтральных молекул). Это процессы фотодиссоциации (обратный акт — фотоассоциация), радиационный распад колебательных уровней и трансляционные (тормозные) переходы при столкновении частиц с излучением или поглощением инфракрасного излучения:
ВА+ (у^Т) + Ни <�—> А+ + В, ВА+ (г7) + Ьш<—> ВА+ («'¿-Г), А+ + В + Пи «—> А+ + В.
Такие фотопереходы имеют ряд общих черт с процессами автораспада ридбергов-ских молекул и столкновительными процессами неадиабатического обмена энергии высоковозбужденного электрона с кинетической энергией относительного движения ядер молекулярного (квазимолекулярного) иона. Это имеет место в том случае, когда они происходят в результате электрон-диполного взаимодействия и не сопровождаются изменением электронного состояния квазимолекулярного иона. Соответственно, при анализе указанных неадиабатических процессов и излучательных переходов вблизи границы диссоциации молекул и ионов удается выделить ряд общих физических параметров, определяющих поведение их вероятностей и сечений. Поэтому теория, развитая для фотопроцессов, может быть успешно использована для описания злектрон-дипольных переходов.
Самостоятельный интерес к исследованию фотопроцессов вблизи границы диссоциации молекул и ионов обусловлен их важной ролью в процессах, протекающих в газовом разряде и в ударных трубах [22], при воздействии на газ мощного электромагнитного излучения и при лазерном разделении изотопов [30, 45]. Они существенны также в астрофизической плазме, в атмосфере Земли и ряда звезд [57].
Основные направления физики высоковозбужденных состояний.
Прогресс исследований в указанных выше областях связан с развитием ряда смежных направлений физики высоковозбужденных состояний. Ниже кратко перечислены некоторые из них.
В первую очередь сюда следует отнести работы в области лазерной спектроскопии ридберговских состояний высокого разрешения, которые нацелены на систематическое изучение свойств изолированного ридберговского атома. В этих работах проводится исследование положений и ширин высоковозбужденных энергетических уровней различных атомов, измерение их квантовых дефектов, интервалов между компонентами тонкой и сверхтонкой структуры, а также радиационных времен жизни и сил осцилляторов переходов, сечений излучения и поглощения в видимом, инфракрасном и микроволновом диапазонах длин волн. Большинство экспериментов и теоретических работ выполнено для ридберговских атомов щелочных металлов с одним валентным электроном (см. [27, 38]).
Однако в последние годы интенсивно проводятся исследования ридберговских атомов щелочноземельных и ряда других элементов. При этом существенное внимание уделяется изучению автоионизационных ридберговских состояний и многоэлектронных корреляционных эффектов, возникающих вблизи пересечения различных ридберговских серий. Полученные в этой области данные позволяют проводить анализ различных типов взаимодействия ридберговского электрона с атомным остатком. Особое место в этом направлении занимают работы по развитию и применению теории [61] одноканального и многоканального квантового дефекта. Последние достижения в области спектроскопии ридберговских атомов изложены в [26, 41].
Другое крупное направление связано с изучением поведения ридберговских атомов в постоянных электрическом и магнитном полях (см. [27, 26, 62]). Эти работы нацелены на исследование штарковского и зеемановского расщепления и уширения высоковозбужденных уровней в слабых и сильных полях, на определение электрических поляризуемостей и магнитных восприимчивостей, а также на изучение туннельной и надбарьерной ионизации ридберговских атомов. Особое место здесь занимают исследования простейшей атомной системы — атома водорода [62]. Этот круг вопросов представляет значительный интерес для многочисленных физических приложений, в частности, для широко распространенного метода ионизации ридберговского атома в электрическом поле.
Сюда также следует отнести ряд задач диагностики, связанных с изучением уширения и сдвига высоковозбужденных уровней в электрическом и магнитном полях плазмы [39], анализом структуры атомов в сверхсильных магнитных полях на поверхности нейтронных звезд и структуры радиолиний, излучаемых ридберговскими атомами в межзвездной среде. Основные достижения в астрофизических исследованиях ридберговских атомов отражены в [8, 37].
В течение ряда лет интенсивно проводятся экспериментальные и теоретические исследования разнообразных эффектов взаимодействия ридберговских атомов с переменным электромагнитным полем микроволнового диапазона. В частности, активно изучаются нелинейные эффекты в многофотонном возбуждении и ионизации, а также процессы туннельной ионизации ридберговских атомов в переменном поле, проводятся расчеты динамической поляризуемости атомов в сильновозбужденных состояниях. Особый интерес представляет исследование стохастической динамики высоковозбужденного электрона в резонансном микроволновом поле [64, 65, 66] и, в частности, процессов диффузионного возбуждения и ионизации ридберговских атомов [63].
Целый ряд экспериментальных и теоретических работ был нацелен на анализ тонких квантовоэлектродинамических эффектов на примере ридберговских атомов в СВЧ-резонаторах (см. [31, 67]). В частности, обнаружено существенное влияние стенок резонатора на вероятности спонтанного излучения атомов в сильновозбужденных состояниях. Широко известны также исследования (см. [27, 26]) переходов между высоковозбужденными уровнями и ионизации атомов под действием излучения черного тела при различных температурах.
Значительное число работ посвящено изучению временного поведения волновых пакетов, составленных из суперпозиции большого числа стационарных ридберговских состояний атомов с близкими значениями главного квантового числа п [68]. В последние годы появился также ряд экспериментальных работ по возбуждению ридберговских атомов в когерентных состояниях.
Особо следует подчеркнуть, что наряду с изучением разнообразных механизмов столкновений ридберговских атомов с нейтральными атомами и молекулами в течение длительного времени активно проводились теоретические и экспериментальные исследования процессов столкновения высоковозбужденных атомов с электронами и ионами. Результаты первого этапа исследований в этой области отражены в ряде обзоров [58, 70, 71] и в монографиях [6, 8]. Обзор современных теоретических методов и результатов конкретных расчетов приведен в [38]. Ряд экспериментальных результатов суммирован в обзорной статье [59].
Среди теоретических достижений последнего периода в этой области можно, в частности, выделить работы по развитию и применению метода сильной связи в задаче о передаче орбитального углового момента ридберговского электрона при столкновениях с заряженными частицами. Активизировались также теоретические исследования процессов перезарядки ионов на ридберговских атомах и процессов столкновения многозарядных ионов в высоковозбужденных состояниях с электронами в связи с разработкой экспериментальных методов их селективного возбуждения в ионных ловушках (Е1ес1гоп-Веат-1оп-Тгар [69]). Кроме того, возрос интерес (см. [38, 72, 73] и приведенные там ссылки) к дальнейшему развитию и применению ряда классических и квазиклассических подходов, сформулированных в конце шестидесятыхначале семидесятых годов для описания переходов между ридберговскими уровнями при столкновениях с электронами. Это, в первую очередь, относится к трем подходам, которые основаны на классической теории возмущений в переменных действия [17]), на модели эквидистантных уровней [18]) и на принципе соответствия для классической ¿-" -матрицы [19]).
Цель работы.
Цель работы состояла в исследовании столкновительных процессов, протекающих с участием или образованием атомов в высоковозбужденных состояниях и в изучении их роли в спектроскопии и кинетике релаксации электронной и колебательной энергии в газе и плазме.
1. Это включало в себя развитие теоретических методов описания и изучение возможных механизмов неупругих переходов и ионизации высоковозбужденного атома при столкновениях с нейтральными частицами. Особое внимание уделено здесь формулировке аналитических моделей, позволяющих установить зависимости вероятностей, сечений и констант скоростей процессов от квантовых чисел ридберговского атома, относительной скорости частиц или температуры газа, параметров взаимодействия и дефектов энергии переходов.
2. Цель диссертации состояла также в применении разработанных подходов к исследованию роли разнообразных неупругих и квазиупругих процессов в ударном уширении спектральных линий ридберговских серий и тушении высоковозбужденных уровней в инертных газах и в парах щелочных металлов. Помимо рассмотрения общих аспектов теории указанных процессов эта часть работы в значительной мере сориентирована на проведение расчетов для конкретных атомных систем, сравнение с экспериментом и на объяснение наблюдаемых эффектов.
3. Важным элементом работы было изучение новых механизмов электрон-ионной рекомбинации через ридберговские состояния. Одна из ключевых целей состояла здесь в рассмотрении эффективного резонансного механизма релаксации электронного возбуждения и в построении кинетической модели рекомбинации электронов с атомарными ионами в плазме смеси инертных газов Не/Хе <С А^не) — Этот круг вопросов тесно связан с развитием теории диссоциативной рекомбинации и колебательной релаксации молекулярных ионов при столкновениях с электронами и процессов автораспада ридберговских молекул.
Научная новизна работы.
Научная новизна работы состоит в постановке и решении ряда новых проблем в физике высоковозбужденных атомов и связанных вопросов уширения линий в газе и кинетики релаксации плазмы.
1. В исследованиях столкновений ридберговских атомов с нейтральными атомными частицами новым, в частности, является: а) построение теории неупругих переходов с изменением главного квантового числа, переходов между компонентами тонкой структуры и ионизации в модели квазисвободного электронаб) разработка аналитических методов описания возбуждения и ионизации при рассеянии возмущающей частицы на ионном остове в рамках квазимолекулярного подхода и модели встряхивания атома.
2. На основе развитых подходов проведены конкретные расчеты и впервые изучен ряд явлений в уширении, тушении и ионизации ридберговских уровней в инертных газах и в парах щелочных металлов: а) дано количественное объяснение наблюдаемой экспериментально резкой зависимости ширин спектральных линий и скоростей тушения от квантового дефекта уровня и главного квантового числа щ б) установлена определяющая роль поляризационного взаимодействия в тушении высоковозбужденных уровней в неоне и продемонстрировано сильное влияние эффекта Рамзауэра на поведение сечений неупругих столкновений с атомами Аг, Кг, Хеколичественно описаны аномально высокие скорости тушения и ширины линий в парах 1л, Ка, К и Шэ.
3. В исследованиях рекомбинационных и релаксационных процессов в неравновесной низкотемпературной плазме новым является: а) постановка и решение задачи о резонансном девозбуждении энергии ридбергов-ского атома в столкновениях с атомами буферного газа и построение кинетической модели тройной рекомбинации с учетом столкновений со свободными электронами и нейтральными частицами. б) анализ диссоциативной рекомбинации и прямой диссоциации гетероядерных ионов без пересечения электронных термов, а также колебательного возбуждения высоких уровней электронным ударом.
Научная и практическая ценность.
Научная и практическая ценность работы в основном определяется актуальностью тематики и новизной рассмотренных задач.
Полученные результаты для столкновений ридберговских атомов с нейтральными частицами существенно расширяют традиционные представления о возможных механизмах неупругих переходов и ионизации. Развитые подходы и методы расчета сечений и скоростей процессов, индуцированных потенциальным или резонансным электрон-атомным рассеянием, позволили дать адекватное объяснение широкого круга наблюдаемых явлений в уширении спектральных линий и тушении селективно возбужденных уровней в газах. Практически важным представляется предложенный способ восстановления параметров низкоэнергетичных резонансов на квазидискретных уровнях отрицательных ионов из измерений сечений переходов между ридбер-говскими уровнями.
Достоверность разработанной теории тушения и уширения линий подтверждена сравнением полученных на ее основе результатов с многочисленными экспериментальными данными.
Непосредственную ценность для проблемы релаксации энергии электронного возбуждения и ионизации атомов в газах имеют результаты работы по неупругим процессам с большими передачами энергии, которые обусловлены рассеянием возмущающей частицы на ионном остове. Проведенный анализ позволил выявить конкретные условия (области температур, значений главного квантового числа и переданной энергии), в которых вклад такого рода механизмов рассеяния является преобладающим. Результаты исследования процессов электрон-ионной рекомбинации представляют научную и практическую ценность для кинетики рекомбинационно-неравновесной плазмы, создаваемой электронным пучком или в газовом разряде. Важным представляется сделанный на примере плазмы смеси инертных газов вывод о том, что в широком диапазоне степеней ионизации и температур электронов столкновения с нейтральными частицами определяют скорости тройной рекомбинации. Построенная кинетическая модель успешно объясняет результаты экспериментов по измерению скорости рекомбинации плазмы послесвечения импульсного разряда смеси Не/Хе. Сделанные при этом выводы по кинетике релаксации плазмы смесей инертных газов могут найти применение при анализе механизмов формирования инверсии в газовых и плазменных лазерах.
Результаты диссертации представляют непосредственную ценность для активно проводимых исследований в области атомной физики, спектроскопии и кинетики ридберговских состояний. Ряд полученных в ней результатов использован в теоретических и экспериментальных работах российских и зарубежных авторов по физике высоковозбужденных атомов.
Основные положения, выносимые на защиту.
В целом на защиту выносится исследование столкновительных и рекомбинационных процессов в газе и плазме с участием атомов в ридберговских состояниях и уширения спектральных линий, на основе которого решен широкий комплекс проблем физики высоковозбужденных атомов, имеющих теоретическое и практическое значение. Конкретно автор выносит на защиту следующие основные положения:
1. Разработку теории неупругих столкновений высоковозбужденных атомов с нейтральными частицами и ее применение к изучению процессов передачи энергии, орбитального и полного угловых моментов и ионизации атома.
2. Анализ новых механизмов возбуждения, прямой и ассоциативной ионизации ридберговского атома, обусловленных рассеянием возмущающей частицы на атомном остатке и на квазисвободном электроне.
3. Результаты расчетов сечений и скоростей возбуждения, тушения и ионизации высоких уровней атомов водорода, инертных газов и щелочных металлов при тепловых столкновениях с невозбужденными атомами Не, Хе, Аг, Кг, Хе и 1л, Ха, К, яь.
4. Анализ эффектов поляризационного взаимодействием ридберговского электрона с возмущающими атомами инертных газов, а также роли потенциального и резонансного рассеяния на щелочных атомах в процессах их неупругих столкновений с высоковозбужденными атомами.
5. Развитие теории уширения линий ридберговских серий в газах в процессах неупругого рассеяния и ее применение к расчету ударных ширин в щелочных парах.
6. Исследование резонансного механизма релаксации энергии по ридберговским уровням в процессе тройной рекомбинации электронов с атомарными ионами при столкновениях с нейтральными частицами. Формулировку и построение кинетической модели, объясняющей аномально высокие скорости рекомбинации плазмы смеси Не/Хе.
7. Построение квазиклассической модели электрон-дипольных переходов и фотопереходов, а также полученные на ее основе результаты для процессов столкновения сильновозбужденных молекулярных ионов с электронами, колебательной автоионизации и предиссоциации ридберговских молекул.
Апробация работы.
Работы, составившие основу диссертации, подытожены в обзорной статье в журнале Physics Reports (1995) и в трудах XVI Международной конференции по физике электронных и атомных столкновений (Progress Report, XVI ICPEAC, Нью Йорк, 1989). Результаты работы были доложены на XX Международной конференции по физике электронных и атомных столкновений (Вена, 1997), на заседаниях Американского физического общества (DAMOP 1996, DAMOP 1997), на IV Всесоюзном симпозиуме «Динамика элементарных атомно-молекулярных процессов» (Черноголовка, 1987), на X Всесоюзной конференции по физике электронных и атомных столкновений (Ужгород, 1988), на Всесоюзном семинаре «Процессы ионизации с участием возбужденных атомов'''' (Ленинград, 1988).
Основное содержание работы опубликовано в статьях, приведенных в конце диссертации.
Структура и объем диссертации
.
Диссертация состоит из введения, пяти глав основного текста и заключения. Общий объем диссертации — 262 стр., включая 63 рисунка и 5 таблиц.
Список литературы
содержит 289 наименований.
Основные результаты диссертации состоят в следующем.
I. Изучены физические механизмы и разработаны аналитические модели расчета медленных и быстрых столкновений высоковозбужденных атомов с нейтральными частицами.
1. В рамках метода прицельного параметра и модели псевдопотенциала Ферми построена квазиклассическая теория неупругих переходов с изменением главного и орбитального квантовых чисел, переходов между компонентами тонкой структуры и ионизации атома. Проанализированы зависимости вероятностей, сечений и констант скоростей процессов от главного квантового числа, скорости атомов, переданной энергии и параметра взаимодействия. Показано, что они содержат известные ранее результаты в качестве частных случаев.
2. Получены общие квантовые и квазиклассические формулы импульсного приближения для сечений возбуждения и ионизации атома, которые применимы при произвольной зависимости амплитуды рассеяния квазисвободного электрона на возмущающей частице от энергии и угла рассеяния. На их основе в рамках модифицированной теории эффективного радиуса дано обобщение результатов на случай столкновения ридберговского атома со слабо и сильнополяризуемыми атомами.
3. Развит квазимолекулярный подход для ионизации и неупругих переходов с большими передачами энергии. Дано аналитическое решение задачи о встряхивании ридберговского атома при внезапном возмущении его атомного остатка.
II. На основе разработанной теории исследован широкий комплекс столкновитель-ных явлений, индуцированных рассеянием слабосвязанного электрона на возмущающем атоме. Выполнено большое количество расчетов процессов тепловых столкновений высоковозбужденных атомов (1л, |та. К, Шэ, Се и Не, Хе) с невозбужденными атомами инертных газов и проведено их сравнение с экспериментом.
1. Впервые дано количественное объяснение резкой зависимости констант скоростей возбуждения и тушения пз, пр, пё, и п/-уровней от величины их квантового дефекта 8 и экспериментов по неупругим переходам п1 -> п'1' с изменением главного и орбитального квантовых чисел. Установлены радикальные отличия в поведении процесса /-перемешивания с большим дефектом энергии АЕ от случая квазиупругой (АЕ = 0) передачи орбитального углового момента.
2. Проведен анализ процессов тушения селективно возбужденных п/.У-уровней с заданными значениями главного п и орбитального 1 квантовых чисел и полного углового момента J. Показано, что по сравнению со случаем п, /-перемешивания в сечениях появляется дополнительный ярко выраженный максимум в области п ~ 10, связанный с наличием канала ./-перемешивания компонент тонкой структуры с J = I — ½ и 3' = / + ½. Из сравнения с экспериментом по тушению п2Т)3/2 и п2Р½ уровней Шэ и Се в гелии следует, что теория хорошо работает в широкой области п и энергий спин-орбитального расщепления.
3. Изучены эффекты дальнодействующего взаимодействия ридберговского электрона с возмущающими атомами. Показано, что традиционное приближение короткодействующего псевдопотенциала нулевого радиуса справедливо лишь для атома Не, а уже для Ые вклад поляризационного взаимодействия оказывается определяющим. Обнаружено сильное влияние эффекта Рамзауэра на поведение и величины сечений возбуждения и тушения уровней атомами Аг, Кг и Хе.
III. Развита теория ударного уширения спектральных линий ридберговских серий в газе для случая, когда определяющий вклад вносят неупругие переходы между сильновозбужденными уровнями атома.
1. Дано объяснение наблюдаемой зависимости ширины линии от орбитального момента I сильновозбужденного п1-состояния, главного квантового числа п и температуры газа. Показано, что в области высоких п > 50 полученные формулы переходят в известные асимптотические выражения теории уширения.
2. Исследовано влияние резонансного и потенциального рассеяния квазисвободного электрона на возмущающих невозбужденных атомах щелочных металлов в процессах самоуширения и тушения высоких уровней Ы (п8,тгБ), Ха (п8,пБ), К (п.8) и 11Ь (п8). Показано, что в широкой области п вклад 3Р-резонансов существенно превышает вклад ¿-'-волны рассеяния. Восстановлены энергии Ег и ширины Гг резонансов на атомах К и Шэ из экспериментов по уширению ридберговских уровней.
IV. Исследованы эффекты рассеяния возмущающих атомов на ионном остове ридберговского атома в процессах ассоциативной и прямой ионизации и неупругого возбуждения и тушения высоких уровней.
1. Предложен механизм резонансной передачи энергии высоковозбужденному электрону в результате неадиабатического перехода между расщепленными термами квазимолекулярного иона с различными проекциями углового момента на межъядерную ось. Он реализуется при несимметричных тепловых столкновениях ридберговского и невозбужденного атомов инертного газа (Хе (п)+Не, Хе, Аг, Кг) в результате взаимодействия внешнего и внутренних электронов квазимолекулы. Установлено, что такой механизм является определяющим для ионизации при п < 30 — 60 и для девоз-буждения уровней в области п < 15 — 20.
2. В рамках квазиклассического метода компонент Фурье разработана модель расчета суммарных сечений и констант скоростей ассоциативной и прямой ионизации и переходов между ридберговскими уровнями в результате электрон-дипольного обмена энергии с трансляционным движением атомов. Показано, что механизм переходов в одном терме квазимолекулярного иона определяет скорости ионизации атомов Н (п) при тепловых столкновениях с Не в области п < 20 — 30, а при более высоких п основную роль играет рассеяние внешнего электрона на возмущающем атоме.
V. Рассмотрены процессы рекомбинации электронов с атомарными и молекулярными ионами через ридберговские уровни и релаксации энергии электронного и колебательного возбуждения в плазме.
1. Установлено, что диссоциативная рекомбинация ионов НеН+(г>) без пересечения термов является эффективным процессом в случае высоких колебательных уровней, а для низких V ~ 1 приводит к экспоненциально малым сечениям. В рамках кулон-борновского приближения дано аналитическое решение задачи о возбуждении и диссоциации ионов электронным ударом с уровней вблизи диссоциационного предела терма.
2. Показано, что автораспад ридберговских молекул НеН (гаг-?7″) с высоких колебательных уровней происходит преимущественно в результате предиссоциации со скоростью значительно превышающей колебательную автоионизацию и вероятность радиационного распада.
3. Предложен эффективный механизм тройной рекомбинации в двухкомпонентной смеси инертных газов Не/Хе (Ахе, А не), связанный с диффузией по высоковозбужденным уровням Хе (га) при столкновениях с электронами и с эффективным резонансным девозбуждением атомами Не. Разработана кинетическая модель, на основе которой объяснен наблюдаемый эффект аномально высоких скоростей рекомбинации плазмы послесвечения импульсного разряда в смеси Не/Хе. Установлено, что в широкой области температур и степеней ионизации столкновения с атомами буферного газа гелия играют определяющую роль в рекомбинации.
В заключение автор выносит благодарность И. Л. Бейгману за совместную работу по написанию обзора и книги по физике высоковозбужденных атомов. Я особо хотел бы отметить плодотворное сотрудничество с В. С. Марченко и выразить признательность В. А. Иванову и И. И. Фабриканту, с которыми был выполнен ряд совместных работ. Мне приятно поблагодарить сотрудников теоретических секторов отделения Оптики ФИАН, с которыми обсуждались результаты работы. Я благодарен также заведующему сектором В. А. Щеглову, заведующему отделом В. С. Горелику и директору отделения Оптики И. И. Собельману за интерес и внимание к работе.
Заключение
.
