Исследование низкотемпературного восстановления окисных систем с нанесенными ионами ванадия, молибдена, вольфрама и хрома
Диссертация
Одним из широко применяемых способов, облегчающих последующее исследование поверхности катализаторов, является их предварительное восстановление. Однако, распространенные методы термического восстановления в атмосфере газа имевт существенные недостатки, связанные с низкой селективностью протекающих процессов и возмущающим действием высокой температуры, приводящей к изменению координационного… Читать ещё >
Содержание
- Глава I. Литературный обзор
- 1. 1. Координационное и агрегационное состояние ионов переходных металлов на поверхности нанесенных катализаторов
- 1. 1. 1. Ванадийсиликатные катализаторы
- 1. 1. 2. Молибденсиликатные катализаторы
- 1. 1. 3. Вольфрамсиликатные катализаторы
- 1. 1. 4. Нанесенные кремниевые гетерополикислоты
- 1. 1. 5. Хромсиликатные катализаторы
- 1. 2. Низкотемпературное восстановление нанесенных систем
- 1. 2. 1. Восстановление моноводородом
- 1. 2. 2. Фотовосстановление
- 1. 1. Координационное и агрегационное состояние ионов переходных металлов на поверхности нанесенных катализаторов
- 2. 1. Описание установки
- 2. 2. Препаративные методики
- 2. 3. Методики низкотемпературного восстановления образцов
- 2. 4. Методики регистрации спектров
- 2. 5. Кинетические измерения
- 3. 1. Изучение координационного и агрегационного состояния ионов У5+ на поверхности силикагеля
- 3. 2. Восстановление ванадийсиликатных катализаторов моноводородом
- 3. 3. Квантовохимический анализ механизма восстановления моноводородом ванадийсиликатных катализаторов
- 3. 3. 1. Тетраэдрически координированные ионы *У5+ на поверхности окислов
- 3. 3. 2. Октаэдрически координированные ионы у5+ на поверхности сшшкагеля
- 3. 4. Особенности реакции мягкого окисления пропилена на ватадийсиликатных катализаторах
- 4. 1. Исследование восстановления молибденеодержащих катализаторов моноводородом
- 4. 2. Координационное и агрегационное состояние ионов
- 6. 1. Спектроскопическое изучение хромешшкатных катализаторов
- 6. 2. Изучение полимеризации этилена на хромешшкатных катализаторах
Список литературы
- Narayana M. J. Oatal. 1985, v. 79, p. 237.
- Голодец Г. И. Гетерогенно-каталитическое окисление органическихвеществ. Киев: Наукова думка, 1978.
- Марголис Л.Я. Окисление углеводородов на гетерогенных катализаторах. М.: Химия, 1977.
- Hanke W., Heise К., Jerschkevdtz H.-G., Lischke G., Ohlmann G., Parlitz B. Z. anorg. aiig. Chem., 1978, B. 438, s. 176.
- Hanke W., Bienert R., Jerschkewitz H.-G. Z. anorg. allg. Chem., 1973, B. 414, s. 109.
- Heise K., Heise G., Fricke R., jjhlmann G. Proc. 9th Int. Symp. Reactivity of Solids, Crafeov, 1980, Preprints, p. 690−694.
- Пак B.H. S. Физ. Хим., 1976, т. 50, 1 6, с. 1404.
- Frike R., Jerschkevdtz H.-G., Kazanskii 7.B., Shvetz V.A., Ohlmann G. React. Kinet. Catal. Lett., 1981, v. 18, К 3−4, p. 473.
- Химия пятивалентного ванадия в растворах / Ивакин А. А., Фотиев А. А. Труды Института химии УНЦ АН СССР, вып. 24. Свердловск, 1971.
- Rice D.A. Coord. Chem. Rev. 1982, v. 45, p. 67. И. Грицков A.M., Щвец B.A., Казанский В. Б. Кинетика и катализ, 1973, т. 14, В 4, с. 1062.
- Грицков A.M., Швец В. А., Казанский В. Б. Докл. АН СССР, 1975, т. 221, № 4, с. 868.
- Грицков A.M. Диссертация кандидата физ.-мат. наук, МГУ, Москва, 1978.
- Коттон Ф., Уилкинсон Де. Современная неорганическая химия. М.: Мир, 1969.
- Baes D.F. The Hydrolysis of Cations.- К.-У.: Wiley, 1976.- 144
- Крешков А.П. Основы аналитической химии. 2ое изд., М.: Химия, ч. I, 1965.
- Пак В.Н., Болдырева A.M., Малыгин А. А., Кольцов С. И. Алесковский В.Б. S. физ. химии, 1975, т. 49, & 2, с. 517.
- Першин А.Н. Диссертация кандидата химических наук. М., МФТИ, 1981.
- Jorgenson O.K. Modern Aspects of Ligand Field Theory.- North.-Holl. Publ. N.-Y., L., 1972.
- Пак B.H. Ж. Орг. Хим., 1975, т. 45, № 4, с. 938.
- Bullot J., Gallais 0., Gauthier M., Livage J., Appl. Phys. Lett., I960, v. 36, p. 986.
- Jannuzzi M.M., Kubiak C.P., Rieger P.H. J. Phys. Ghem., 1976, v. 80, p. 341.
- Gharbi N., Sancher 0., Livage J., Lemerle J., Neiem L., Lefebre J. Inorg. Ohem., 1982, v. 21, N 7, p. 2758.
- Фенин В.A. Диссертация кандидата химических наук.- М., ИОХ АН СССР, 1981.
- Margolis L.Ja. Catal. Rev., 1974″ N 8, p. 241.
- Hucknall D.J. Selective oxidation of Hydrocarbons.- Acad. Press, 1974.
- Blanchard M., e.a., Bull. Soc. Chim. Prance, 1972, v. 8, p. 3071.
- Крылов O.B. В сб.: Проблемы кинетики и катализа. 1975, т. 16, с # •
- Андрейков Е.И., Скороход В. В., Русьянова Н. Д. Кинетика и катализ, 1973, т. 14, В 5, с. 1189.
- Конь М.Я., Швец В. А., Казанский В.В. I сов.-японский семинар по катализу. Препринт доклада й 12. Новосибирск, 1971.
- Локтев М.И., Слинкин А. А. В сб.: Итоги науки и техники. Кинетика и катализ., 1980, т. 7, с. 3.
- Massoth F.E. Adv. Catal., 1978, v. 27, p. 263.- 145
- Ермаков Ю.И., Захаров В. А., Кузнецов Б. Н. Закрепленные комплексы на окисных носителях в катализе. Новосибирск: Наука, Сибирское отделение, 1980.
- Fricke Н., Hanke W., ohimann G. J. Catal., 1983, v. 79, р. I.'33″ Inasawa Y., Nakano Y., Ogasawara S. J. Chem. Soc., Farad. Trans.1. 1978, v. 74, N 12, p. 2968.
- Castellan A., Bart J.C.J., Vaghi A., Giordano Ж. J. Catal., 1976, v. 42, N I, p. 162.
- Гончарова О.И., Давыдов A.A., Юрьева T.M., Шохирева T.X. Кинетика и катализ, 1983, т. 24, № 3, с. 683.
- Iwasawa Y., Ogasawara S. J. Obern. Soc., Farad. Trans. I, 1979, v. 6, p. 1463.
- Iwasawa Y., Masahiko Y. J. Catal., 1983, v. 82, p. 373.
- Millman W.S., Crespin M., Girillo A.C., Ir., Aldo S., Hall W.K. J. Catal., 1979, v. 60, p. 404.
- Mitchell P.C.H., Trifiro I.J. Chem. Soc. (A), 1979, И 8, p.3I83.
- Che M., Figueras F., Forissier M., McAteer J., Perrin M., Portefaix J.L., Praliaud H. Proc. 6th Int. Congr. Catal., London, The Chem. Soc., 1977, v. I, p.26I.
- Асмолов Г. Й., Крылов O.B. Кинетика и катализ, 1970, t.II,? 4, с. 1028.
- Асмолов Г. И., Крылов О. В. Кинетика и катализ, 1972, tv 13, № I, с. 188.
- Aveston J., Anacker E.W., Johnson J.S. J. Inorg. Chem., 1964, v. 3, p. 733.
- Кожевников И.В., Матвеев К. И. Успехи химии, 1982, т. 51, MI, 1875
- Wang Ь., Hall W.K. J. Catal., 1982, v. 77, p. 232.
- Houalla M., Kihby C., Petrakis L., Hercules D.M. J. Catal., 1983, v. 83, p. 50.
- Joziorovski H., Knozinger H. J. Phys. Chem., 1979, v. 83, p. 1166.- 146
- Ochoa 0., Galiasso R., Andreu. 2 International Symposion on «Scientific basis for the preparation of heterogeneous CatalystsS Louvain -la-Neure, Belgium, Sept. 4, 1978.
- Becka L.N., Poliak R.J. Analis. Asoc. Quirn. Arg., 1958, v. 46, p. 204.
- Pusey R.H., Keller 0.1». J. Chem. Physic., 1964, v. 41, p. 215. 55. So H., Pope M.T. Inorg. Chem., 1972, v. II, p. 1441.
- Gajardo P., Pirotte D., Grande P., Delmon B. J. Phys. Chem., 1979, v. 85, N 15, p. 1780.
- Tytko K.-H., Schonfeld B. Z. Naturforsch. B, 1975, B. 50, S. 471.
- Gajardo P., Grande P., Delmon B. J. Phys. Chem., 1979, v. 85, N 15, p. I77I.
- Kuppermann A. J. Phys. Chem., 1979, v. 85, p. 171.
- Wang L., Keith Hall W. J. Catal., 1985, v. 85, N I, p. 242.
- Chumachenko N.N., Yurieva T.M., Tarasova D.V., Aleshina G.I. React. Kinet. Catal. Lett., 1980, v. 14, p. 87.
- Maksimov N.G., Anufrienko V.P., Yurieva T.N., Shokhireva T.Kh. React. Kinet. Catal. Lett., 1980, v. 14, N I, p. .95.6W. Seyedmonir S.R., Aldo S., Howe R.P. J. Phys. Chem., 1985, v. 86,1. N 8, p. 1255. '
- Ieziorowski H., Knozinger H., Grande P., Gajardo P. J. Phys.
- Chem., 1980, v. 84, p. 1825. 65. DtAniello M.J., Ir., J. Catal., 1981, v. 69, p. 9.
- Yamagata N., Owada Y., Susumu 0., Tanabe K. J. Catal., 1977, v. 47, p. 558.
- Millman W.S., Crespin M., Girillo A.C., Aldo S., Hall W.K. J. Catal., 1979, v. 60, p. 404.
- Cirillo A.C., Jr., Dollish F.R., Hall W.K., J. Catal., 1980, v. 62, p. 579.
- Clausen B.S., Topse H., Candia R., Yilladsen J., Lengeier B., — 147
- Ais-Nielsen J., Christiansen F. J. Phys. Chem., 1981, v. 85, p. 3868.
- Hayashi H., Moffat I.B. J. Catal., 1982, v. 77, N 2, p. 473″
- Murreil L.L., Grenoble D.O., Baker R.T.K., Prestridge E.B., Fung S.C., Chianelli R.R., Cramer S.P. J. Catal., 1983, v. 79, p. 203.
- Weakley T.J.R. Structure and Bonding, 1974, v. 18, p. 131.
- Reitsma H.J., Boelhouwer C. J. Catal., 1974, v. 33, p. 59.
- Fung S.C. J. Catal., 1979, v. 58, p. 454.
- Шубин B.E., Фальков И. Г., Яблонский О. П., Швец В. А. Изв. АН СССР. Сер. хим., 1980, }Ь 2, с. 243.
- Сергиенко B.C. Ж. Структ. Хим., 1980, т. 21, В I, с. III.
- Никитина Е.А. Гетерополисоединения. М.: ГНТИХЛ, 1962.
- Evans Н.Т., Pepsp. Struct. Chem. N.-Y., 1971, v. 4, p. 15.
- Shokireva T.Kh., Yurieva T.M., Chumachenko Ы.Ы. React. Kinet. Catal. Lett., I98O, v. 14, Ж I, p. 7778. Eguchi K., Toyozawa Y., Yamazoe IT., Seiyama T. J. Catal., 1983, v. 83, p. 32.
- Yermakov Y.Y., Zakharov V.A. Adv. Catal., 1975, v. 24, p. 173.
- Groeneveld C., Wittgen P.P.M.M., Kershergen A.M., Mestron P.L.M., Kuijten O.E., Schuit G.S. J. Catal., L979, v. 59, H 2, p. 153.
- Fubini В., Giotto G., Stradella L., Garone E., J. Catal., 1980, v. 66, H I, p. 200.
- Hagan I.P. J. Polim. Sei. A-I, 1970, v. 9, p. 2641. th
- Krauss H.L. Proc. V Int. Congress Catalysis. Palm Bich, 1973, v. I, p. 207.
- Zecchina A., Garone E., Morterra C., Borrella E. J. Phys, Chem., 1975, v. 79, N 10, p. 966.
- Hierl G., Krauss H.L. React. Kinet. Catal. Lett., 1975, v. 3, N I, p. 47.- 148
- Каракчиев Л.Г., Ермаков Ю. И., Коловертнов Г. Д. Кинетика и катализ, 1967, т. 8, В I, с. 188.
- Wolfsberg М., Helmholz Ъ. J. Chem. Phys., 1952, v. 20, p. 837.
- Chowdari В.V.R., Sekhar Y.R. Chem. Phys. Lett., 1976, v. 59, p. 311.
- Radhakrishna S., Sharma B.D. J. Chem. Phys., 1974, v. 61, p. 46.
- Szabo Z.G., Kamards K., Szobeni ob., Puff I. Spectrochimica Acta, 1978, v. A-34, N 6, p. 607.
- Krauss H.L., Naumann D. Z. anorg. allg. Chem., 1978, v. 446, P. 23.
- Krauss H.L., Stach H., Inorg. Nuch. Chem. Lett., 1968, v. 4, p. 393.
- McDaniel M.P. J. Catal., 1982, v. 76, p. 37.
- Печерская Ю.И., Казанский В. Б. Кинетика и катализ, 1967, т. 8, Уз 2, с. 401.
- Печерская Ю.И., Казанский В. Б. Доклады АН СССР, 1965, т. 162, В 5, с. II0I.
- Eden С., Peilchenfeld Н., Haas Y. J. Catal., 1967, v. 9, N 4, p. 367.
- Пржевальская U.K., Швец B.A., Казанский В. Б. Кинетика и катализ, 1970, т. II, В 5, с. 1310.
- Amirnazmi A., Boudart М., J. Catal., 1975, v. 39, p. 383.
- Naumann D., thesis, Preie Universitat Berlin, V/est Berlin, 1979.1000 Beck D.D., Lunsford J.H. J. Catal., 1981, v. 68, p. 121.
- Krauss H.L., Stach H. Z. anorg. allg. Chem., 1969, В 366, H. 1−2, S. 34.
- Rebenstorf В., Larsson R. J. Catal., 1983, v. 84, p. 240.
- Rebenstorf B., Larson R. J. Catal.Vol., 1981, v. 11, p. 247.
- Ghiotti G. et al. J. Chem. Soc. Chem. Comm., 1979, p. 1032.- 149
- Hierl G., Krause Н.Ь. React. Kinet. Catal. Lett., 1975, v. 3, IT 1, p. 47.
- Krauss H.L., Rebenstorf В., Westphall A. Z. anorg. allg. Chem., 1975, B. 414, IT 2, S. 97.
- Zecchina A., Garrone E., Ghiotti G., Colluccia S. J. Phys. Chem., 1975, v. 79, IT 10, p. 972.
- Krauss H.L., Westphal A. Z. anorg. allg. Chem., 1977, B. 430, S. 218.
- McDaniel M.P., Welch M.B. J. Catal., 1983, v. 82, IT 1, p. 98.
- Groeneveld C., Wittgen P.P.M.M., Lavrijzen J.P.M., Schuit G.C.A. J. Catal., 1983, v. 82, H 1, p. 77 111. Cosse P. J. Catal., 1964, v. 3, p. 80.
- Rebenstorf В., Larsson R. J. Mol. Catal., 1981, v. 11, p. 247.
- MgDaniel M.P. J. Catal., 1982, v. 76, p. 17.
- McDaniel M.P. J. Catal., 1982, v. 76, p. 29.
- McTaggart P.K. Nature, 1964, v. 201, N 4926, p. 1320.
- Лавренко В.А. Рекомбинация атомов водорода на поверхностях твердых тел. Киев: Наукова думка, 1973.
- Gadqil К., Gonzalez R.D. J. Catal., 1975, v. 40, IT 2, p. 190.
- Поспелова И.Н., Мясников И. А. Докл. АН СССР, 1968, т. 183, № 5, с Л131.
- Ильченко Н.И., Лавренко В. А., Голодец Г. И., Тикуш В. Л., Зенков B.C., Верещак В. М. Теор. и эксп. хим., 1978, т. 14, № I, с. 36.
- Serwicka Е., Schindler R.N., Schumacher R. Ber. Bunsenges. phys. Chem., 1981, v. 85, II 3, p. 192.
- Shecn D.B. J. Chem. Soc. Parad. Trans I, 1979, v. 75, N 11, p. 2439.
- Кратвина С.А. Плазмохимические технологические процессы.- Л.: Химия, 1981.
- Волькенштеин Ф.Ф., Горбань А. Н., Соколов В. А. Радикало-рекомби- 150 национная люминесценция полупроводников.- М.: Наука, 1976.
- Fensenfeld F.C., EvensonK.M., Broida H.P. Rev. sci. instrum., 1965, v. 36, IT 3, p. 294.
- Биберман Л.М., Воробьев B.C., Якубов И. Т. Кинетика неравновесной низкотемпературной плазмы. М.: Наука, 1982.
- Сизоненко В.Л., Шергин Г. Г. Физика плазмы, 1981, т. 7, № 6, 1258.
- Svejda P. Rev. sci. instrum., 1977, v. 48, IT 8, p. 1092.
- Mellville H.K., Robb F.R.S. J. G. Proc. royal, soc., 1949, v. A 196, H 1047, p. 445.
- Meyer V.K., Tiller H.-3D., Welz E., Kuhn W. Z. Chem., 1976, B. 14, IT 4, S. 146.
- Che M., Richard M., Olivier D. J. Chem. Soc. Farad. Trans I, 1980, v. 76, IT 7, p. 1526.
- Che M., Canosa В., Gonzales-Elipe A.R. J. Chem. Soc. Farad. Trans, I, 1982, v. 78, p. 1043.
- Barry Kuns A., Guse M.P. Chem. phys. Lett., 1977, v. 45, p. 18.
- Surrat G.T., Barry Kuns A. Phys. rev. lett., 1978, v. 40, N 5, p. 347.
- Шелимов Б.Н. Диссертация доктора химических наук. — М., ИФХ АН СССР, 1983.
- Першин А.Н., Шелимов Б. Н., Казанский В. Б. Кинетика и катализ, 1979, т. 20, J& 5, с. 1298.
- Сурин С.А., Шалимов Б. Н., Казанский В. Б. Химия высоких энергии, 1972, т. 6, с. 120.
- Алексеев A.A., Боровков В. Ю., Казанский В. Б. Докл. АН СССР, 1982, т. 264, с. 120.
- Фенин В.А., Швец В. А., Казанский В. Б. Докл. АН СССР, 1980, т. 252, с. 1427.
- Чувылкин Н.Д., Корсунов В. А., Казанский В. Б. Кинетика и катализ, 1983, т. 24, Л 4, с. 832.
- Чувшшин Н.Д., Жидомиров Г.М., S. шз. Хим., 1981, т. 55, с. I.
- Чувылкин Н.Д., Корсунов В.A. Ж. Физ. Хим., 1983, т. 57, с. 1129.146* Корсунов В. А., Чувылкин Н. Д., Жидомиров Г. М., Казанский В. Б. Кинетика и катализ, 1983, т. 24, ie 3, с. 572.
- Shien J.C.II. J. Amer. Chem. Soc.} 1971, v. 93, p. 4675.
- Syamai A. Coord. Chem. Rev., 1975, v. 16, p. 310.
- Шопов Д., Андреев A. Химическая связь при адсорбции и катализе. Оксиды. София: Изд-во Болг. АН, 1979.
- Воротынцев В.М., Швец В. А., Казанский В. Б. Кинетика и катализ, 1971, т. 12, с. 678.
- Zingg D.S., Makowskiy Ь.Е., Tisher R.E., Brown P.R., Hercules D.M. J. Phys. Chem., 1980, v. 84, p. 2898.
- Корсунов В.А., Ричль Ф., Чувылкин Н. Д., Казанский В. Б. Ж. ©-из.1. Хим. Д983, т. 57, с. 1133.
- Кидомиров Г. М., Счастнев П. В., Чувылкин Н. Д. Квантовохимичес-кие расчеты магниторезонансных параметров. Новосибирск: Наука, 1978.
- Руденко В.К. Коорд. химия, 1979, т. 5, J& 3, с. 307.
- Плющев В.Е., Степин Б. Д. Аналитическая химия рубидия и цезия.-М.: Наука, 1975.
- Savinov E.N., Saidchanov S.S., Parmon V.N., Zamarev K.I.
- React, kinet. Catal. Lett., 1981, v. 17, N 3−4, p. 407. 157. Литтл Л. Инфракрасные спектры адсорбированных молекул. М.: Мир, 1969.