Синтез и свойства нанесенных Fe-содержащих катализаторов, полученных с использованием сульфата железа (II)
Диссертация
С привлечением методов ДТА, РФ А, РФЭС, Мессбауэровской спектроскопии показано, что природа Ре-содержащих соединений, образующихся на поверхности у-А120з и 8Ю2 при пропитке раствором сульфата Ре (Н), отличается уже на начальной стадии приготовления катализаторов. В случае силикагеля наблюдается образование сложных соединений, в состав которых в качестве анионов входят оксидные, сульфатные… Читать ещё >
Содержание
- 1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР
- 1. 1. Физико-химические основы приготовления нанесенных Ре-содержащих катализаторов
- 1. 1. 1. Области применения и перспективы использования Ре-содержащих катализаторов
- 1. 1. 2. Характеристика свойств носителей — БЮг и А120з
- 1. 1. 3. Поведение солей Ре (П) и Ре (Ш) в водных растворах
- 1. 1. 4. Приготовление нанесенных Ре-содержащих катализаторов
- 1. 2. Использование Ре-содержащих катализаторов в процессах сероочистки
- 1. 2. 1. Применение реакций окисления сероводорода в процессах сероочистки
- 1. 2. 2. Катализаторы защитного слоя процесса Клауса
- 1. 2. 3. Катализаторы реакции селективного окисления сероводорода
- 1. 3. Гетерогенные катализаторы алкилирования бензола бензилхлоридом по Фриделю-Крафтсу
- 1. 3. 1. Активность Ре-содержащих катализаторов в реакции алкилирования бензола бензилхлоридом
- 1. 3. 2. Механизм реакции алкилирования бензола бензилхлоридом
- 1. 1. Физико-химические основы приготовления нанесенных Ре-содержащих катализаторов
- 2. 1. Приготовление катализаторов
- 2. 1. 1. Приготовление катализаторов Ре/БЮг
- 2. 1. 2. Приготовление катализаторов Ре/АЬОз
- 2. 1. 3. Приготовление образцов для исследования методом Мессбауэровской спектроскопии
- 2. 2. Исследование физико-химических свойств
- 2. 3. Аппаратура и методики исследования каталитических свойств
- 2. 3. 1. Описание каталитической установки тестирования катализаторов в реакциях окисления сероводорода
- 2. 3. 2. Методика исследования каталитических свойств образцов в реакциях окисления сероводорода кислородом
- 2. 3. 3. Методика исследования катализаторов защитного слоя
- 2. 3. 4. Методика температурно-программированного сульфидирования (ТПС)
- 2. 3. 5. Аппаратура и методика исследования каталитической активности образцов в реакции алкилирования бензола бензилхлоридом
- 3. 1. Особенности формирования Ре-содержащих соединений на силикагеле и оксиде алюминия при использовании сульфата Ре (II) в качестве предшественника активного компонента
- 3. 1. 1. Текстурные характеристики и химический состав катализаторов
- 3. 1. 2. Исследование образцов катализаторов методом ДТА
- 3. 1. 3. Исследование образцов катализаторов методом РФА
- 3. 1. 4. Исследование образцов катализаторов методом РФЭС
- 3. 1. 5. Исследование образцов катализаторов методом Мессбауэровской спектроскопии
- 3. 1. 6. Влияние природы носителя на состояние соединений железа
- 3. 2. Исследование системы s-Fe203/Si02: влияние концентрации Fe
- 3. 2. 1. Формирование s-Fe203 в образцах 0,5FS (900), 4FS (900) и 6FS (900)
- 3. 2. 2. Изменение фазового состава образца при различном содержании Fe
- 3. 3. Каталитические свойства нанесенных Fe-содержащих соединений в процессах сероочистки
- 3. 3. 1. Влияние температуры прокаливания на свойства Fe/SiCb катализаторов в реакции селективного окисления сероводорода
- 3. 3. 2. Защитные свойства системы Ре/АЬОз
- 3. 4. Каталитические свойства нанесенных Fe-содержащих катализаторов в реакции алкилирования бензола по Фриделю-Крафтсу
- 3. 4. 1. Влияние природы носителя, температуры термообработки и условий проведения реакции
- 3. 4. 2. Изменение состояния активного компонента в ходе реакции
Список литературы
- Berben, Р.Н., Scholten, A., Titulaer, М.К., Brahma, N., Van der Wal, W.J.J, and Geus, J.W. Deactivation of Claus tail-gas treating catalysts // In Stud. Surf. Sci. Catal. 1987. -Vol. 34.-P. 303−315.
- Keller, N., Pham-Huu, C., Ledoux, M.J. Continuous process for selective oxidation of H2S over SiC-supported iron catalysts into elemental sulfur above its dewpoint // Appl. Catal. A: Gen. 2001. — Vol. 217. — P. 205−217.
- Wang, Xu., Wang, A., Li, N., Wang, Xi., Liu, Z., Zhang, T. Catalytic Reduction of S02 with CO over Supported Iron Catalysts // Ind. Eng. Chem. Res. 2006. — Vol. 45. — P. 4582−4588.
- Torres Galvis, H.M., Bitter, J.H., Khare, C.B., Ruitenbeek, M., Dugulan, A.I., de Jong, K.P. Supported Iron Nanoparticles as Catalysts for Sustainable Production of Lower Olefins // Sci. Technol. Catal. 2012. — Vol. 335. — № 6070. — P. 835−838.
- Xu, L., Wang, Q., Xu, Y., Huang, J. Promotion effect of K20 and MnO additives on the selective production of light alkenes via syngas over Fe/silicalite-2 catalyst // Catal. Lett. -1995.-Vol. 31.-P. 253−266.
- Jones, V.K., Neubauer, L. R., Bartholomew, С. H. Effects of crystallite size and support on the CO hydrogenation activity/selectivity properties of Fe/carbon // J. Phys. Chem. B. -1986. Vol. 90. — P. 4832−4839.
- Ordonez, S., Diez, F.V., Sastre, H. Hydrodechlorination of tetrachloroethylene over sulfided catalysts: kinetic study // Catal. Today. 2002. — Vol. 73. — P. 325−331.
- Lagas, J.A., Borsboom, J. Selective oxidation catalyst improves Claus process // Oil and Gas J. 1988. — Vol. 41. — P. 68−71.
- Park, D.W., Chun, S.W., Jang, J.Y., Kim, H.S., Woo, H.C., Chung, J.S. Selective removal of H2S from coke oven gas // Catal. Today. 1998. — Vol. 44. — P. 73−79.
- Алхазов, Т.Г., Амиргулян, H.C. Каталитическое окисление сероводорода на оксидах железа // Кинетика и катализ 1982. — Т. 23. — № 5. — С. 1130−1134.
- Miura, К., Мае, К., Inoue, Т., Yoshimi, Т., Nakagawa, Н, Hashimoto, К. Simultaneous removal of carbonyl sulfide and hydrogen sulfide from coke oven gas at low temperature by iron oxide//Ind. Eng. Chem. Res. 1992.-Vol. 31.-№ 1.-P. 415−419.
- Yumura, M., Furimsky, E. Comparison of calcium oxide, zinc oxide, and iron (III) oxide hydrogen sulfide adsorbents at high temperatures // Ind. Eng. Chem. Process Dev. 1985. -Vol. 24,-№ 4.-P. 1165−1168.
- Geus, J.W. Preparation and properties of iron oxide and metallic iron catalysts // Appl. Catal. A: Gen. 1986. — Vol. 25. — № 1−2. — P. 313−333.
- Terorde, R.J.A.M., Van den Brink, P.J., Visser, L.M., van Dillen, A.J., Geus, J.W. Selective oxidation of hydrogen sulfide to elemental sulfur using iron oxide catalysts on various support // Catal. Today. 1993. — Vol. 17. — P. 217−224.
- Nisselrooy, V.P.F.M.T., Lagas, J.A. SUPERCLAUS Redused S02 Emission by the Use of a Selective Oxidation Catalyst // Catal. Today. 1993. — Vol. 16. — P. 263−271.
- Tellier, J., Philippe, A., Mathieu, P., Voirin, R., Sulphur production., 1981. P. 163−166.
- Dupin, Т., Vermeersch, R.A. New Generation of Claus Sulphur Recovery Catalysts: Int. Sulphur'82: Conf. Proc., London, 1982, P. 241−253.
- Natesakhawat, S., Wang, X., Zhang, L., Ozkan, U.S. Development of chromium-free iron-based catalysts for high-temperature water-gas shift reaction // J. Mol. Catal. A: Chem. -2006.-Vol. 260-P. 82−94.
- Mimura, N., Takahara, I., Saito, M., Hattori, T., Ohkuma, K., Ando, M. Dehydrogenation of ethylbenzene over iron oxide-based catalyst in the presence of carbon dioxide // In Stud. Surf. Sci. Catal. 1998. — Vol. 14. — P. 415−418.
- Weiss, W., Zscherpe, D., SchJoeg J, R. On the nature of the active site for the ethylbenzene dehydrogenation over iron oxide catalysts // Catal. Lett. 1998. — Vol. 52. — № 3−4. — P. 215−220.
- Yang, B.L., Hong, F., Kung, H.H. Crystallite Size Effect in the Selective Oxidation of Butene to Butadiene on Iron Oxide. 2. Reaction Studies // J. Phys. Chem. 1984. — Vol. 88.-P. 2531−2534.
- El-Katatny, E.A., Halawy, S.A., Mohamed, M.A., Zaki, M.I. Recovery of ethene-selective Fe0x/Al203 ethanol dehydration catalysts from industrial chemical wastes // Appl. Catal. A: Gen. 2000. — Vol. 199. — P. 83−92.
- Legros, J., Bolm, C. Investigations on the Iron-Catalyzed Asymmetric Sulfide Oxidation // Chem. Eur. J.-2005.-Vol. 11.-P. 1086−1092.
- Legros, J., Bolm, C. Iron-Catalyzed Asymmetric Sulfide Oxidation with Aqueous Hydrogen Peroxide // Angew. Chem. Int. Ed. 2003. — Vol. 42. — P. 5487−5489.
- Gelalcha, F.G., Bitterlich, B., Anilkumar, G., Tse, K.M., Beller, M. Iron-Catalyzed Asymmetric Epoxidation of Aromatic Alkenes Using Hydrogen Peroxide // Angew. Chem. Int. Ed. 2007. — Vol. 46. — P. 7293−7296.
- Garade, A.C., Bharadwaj, M., Bhagwat, S.V., Athawale, A.A., Rode, C.V. An efficient y-Fe203 catalyst for liquid phase air oxidation of p-hydroxybenzyl alcohol under mild conditions // Catal. Commun. 2009. — Vol. 10. — P. 485−489.
- Wang, C.-T., Willey, R.J. Mechanistic Aspects of Methanol Partial Oxidation over Supported Iron Oxide Aerogels // J. Catal. 2001. — Vol. 202. — P. 211−219.
- Virginie, M., Courson, C., Kiennemann, A. Toluene steam reforming as tar model molecule produced during biomass gasification with an iron/olivine catalyst // C.R. Chimie.-2010.-Vol. 13.-№ 10.-P. 1319−1325.
- Noichi, H., Uddin, A., Sasaoka, E. Steam reforming of naphthalene as model biomass tar over iron-aluminum and iron-zirconium oxide catalysts // Fuel Process. Technol. 2010. -Vol. 91.-P. 1609−1616.
- Uddin, M.A., Tsuda, H., Wu, S., Sasaoka, E. Catalytic decomposition of biomass tars with iron oxide catalysts // Fuel. 2008. — Vol. 87. — P. 451−459.
- Davis, B.H. Fischer-Tropsch Synthesis: Reaction mechanisms for iron catalysts // Catal. Today. 2009. — Vol. 141. — P. 25−33.
- Bolm, C., Legros, J., Le Paih, J., Zani, L. Iron-Catalyzed Reactions in Organic Synthesis // Chem. Rev. 2004. — Vol. 104. — P. 6217−6254.
- Enthaler, S., Junge, K., Beller, M. Sustainable Metal Catalysis with Iron: From Rust to a Rising Star // Angew. Chem. Int. Ed. 2008. — Vol. 47. — P. 3317 — 3321.
- Vinu, A., Sawant, D.P., Ariga, K., Hossain, K.Z., Halligudi, S.B., Hartmann, M., Nomura, M. Direct Synthesis of well Ordered and Highly Active FeSBA-15 Mesoporous Molecular Sieves // Chem. Mater. 2005. — Vol. 17. — P. 5339−5345.
- Sun, Y., Walspurger, S., Tessonnier, J-P., Louis, B., Sommer, J. Highly dispersed iron oxide nanoclusters supported on ordered mesoporous SBA-15: A very active catalyst for Fridel-Crafts alkylations // Appl. Catal. A: Gen. 2006. — Vol. 300 — P. 1−7.
- He, N., Bao, S., Xu, Q. Fe-containing mesoporous molecular sieves materials: very active Friedel-Crafts alkylation catalysts // Appl. Catal. A: Gen. 1998. — Vol. 169. — № 1. — P. 29−36.
- Bachari, K., Millet, J.M.M., Benaichouba, B., Cherifi, O., Figueras, F. Benzylation of benzene by benzyl chloride over iron mesoporous molecular sieves materials // J. Catal. -2004.-Vol. 221.-P. 55−61.
- Tsodikov, M.V., Rostovshchikova, T.N., Smirnov, V.V., Kiseleva, O.I., Maksimov, Y.V., Suzdalev, I.P., Ikorskii, V.N. Structure and size effects in catalysis by immobilized nanoclusters of iron oxides // Catal. Today. 2005. — Vol. 105. — P. 634−640.49