Закономерности изменения микроструктуры и распределения ксенона в UO2 при высоком выгорании в условиях ВВЭР
Количество реструктурированных участков уменьшается по мере удаления от края таблетки, причем во внутренней области таблетки (менее 0,6 относительного радиуса) они располагаются, как правило, по границам первичных зерен (рис. 9 д, ё). Эти локализованные участки неизменно связаны с субмикронными и микронными порами и распространяются вплоть до центрального отверстия топливной таблетки (см. рис. 9… Читать ещё >
Содержание
Актуальность темы. Диоксид урана в виде спечённых таблеток используется в качестве топлива в ядерных энергетических реакторах на тепловых нейтронах. Эффективность использования топлива определяется уровнем достигнутого выгорания U02, и его повышение является одной из актуальных задач ядерной энергетики. Современные конструкции тепловыделяющих элементов (твэлов) реакторов с водой под давлением типа ВВЭР должны обеспечивать выгорание более 70 МВт-сут/кг U. При изменении условий эксплуатации требуется определение допустимых пределов работоспособности элементов активной зоны в стационарных, переходных и аварийных режимах. Ядерное топливо представляет собой такой компонент реактора, состояние и свойства которого изменяются при эксплуатации наиболее динамично. Повышение выгорания топлива инициирует физические процессы, которые обусловливают не только количественное изменение его характеристик, но и качественно новое его состояние, не наблюдавшееся ранее при проектном выгорании. Поэтому определение допустимых пределов работоспособности твэлов при повышении выгорания основывается на глубоком изучении процессов, происходящих в топливе, и их влиянии на состояние твэлов.
Два основных фактора определяют состояние высоковыгоревшего топлива энергетических реакторов на тепловых нейтронах: реструктуризация в низкотемпературной внешней области топливного сердечника и накопление газообразных продуктов деления. При увеличении среднего по радиусу твэла выгорания выше 40 МВт-сут/кг U начинается реструктуризация топлива во внешней кольцевой области таблетки — образование пористой и мелкозернистой зоны, распространяющейся от периферии вглубь топливного сердечника. Этот краевой эффект (Wm-эффект) наблюдается в условиях низкой рабочей температуры при превышении предельного значения локального выгорания, которое увеличивается вдоль радиуса к краю таблетки вследствие неравномерного накопления плутония.
Одной из особенностей топлива в краевой зоне (Wm-зоне) является уменьшение способности матрицы удерживать образующиеся газообразные продукты деления. Поэтому явление реструктуризации топлива следует рассматривать вместе с анализом поведения газообразных продуктов деления, накапливающихся в большом количестве и во многом определяющих состояние и эксплуатационные характеристики топлива — распухание, теплопроводность, давление газов в твэле, механическое взаимодействие с оболочкой.
Как следует из литературного обзора, явление реструктуризации топлива и поведение газообразных продуктов деления (ГПД) в стационарных и переходных режимах с повышением мощности интенсивно исследуются за рубежом в рамках интернациональных и национальных проектов с целью поиска способов управления процессами, определяющими изменение состояния топлива, учёта при проектировании и эксплуатации твэлов, разработки и верификации моделей и расчётных кодов. Конструктивные особенности отечественных топливных таблеток и отличие условий облучения в отечественных водо-водяных энергетических реакторах (ВВЭР) от условий в иностранных реакторах вызывают необходимость исследовать эти процессы применительно к отечественным материалам и условиям. В России разработка моделей физических процессов в ядерном топливе под облучением и твэльных кодов осуществляется в РНЦ «Курчатовский институт», ФГУП ВНИИНМ, ФГУП РФ ТРИНИТИ, ИБРАЭ РАН, МИФИ. Основой для разработки и верификации моделей и кодов являются экспериментальные результаты послереакторных исследований топлива и твэлов, осуществляемых, в частности, в ГНЦ НИИАР.
Цель и задачи работы. Цель работы — выявление закономерностей распределения ксенона и изменения микроструктуры оксидного топлива в тепловыделяющих элементах отечественных водо-водяных энергетических реакторов на тепловых нейтронах, вызванных радиационно-индуцированными процессами при высоком выгорании.
Для достижения поставленной цели были поставлены и решены следующие задачи:
1. Выявление и анализ экспериментальных закономерностей наработки и накопления ксенона в различных микроструктурных составляющих топливных таблеток UO2 со средним выгоранием до 71 МВт-сут/кг U.
2. Выявление закономерностей изменения микроструктуры UO2 по радиусу топливных таблеток при различных уровнях выгорания.
3. Усовершенствование и верификация методик количественного электронно-зондового рентгеноспектрального микроанализа неодима и ксенона применительно к высоковыгоревшему топливу реакторов ВВЭР.
4. Разработка и верификация методик расчета локального выгорания топлива и наработки ксенона при облучении в реакторах ВВЭР.
Научная новизна:
1. Разработана физико-математическая модель выгорания, учитывающая неравномерность скорости образования плутония за счёт резонансного захвата нейтронов ядрами 238U.
2. Показано, что в низкотемпературной краевой зоне топливных таблеток при достижении локального выгорания UO2 55 МВт-сут/кг U происходит гетерогенный процесс зарождения, роста и объединения реструктурированных микрообластей с размером субзёрен 200-Н-00 нм,' что сопровождается частичным выходом ксенона из твёрдого раствора и формированием пористости. При локальном выгорании UO2 более 120 МВт-сут/кг U весь объём топлива имеет субзёренную структуру с массовой долей ксенона в твёрдом растворе 0,2% и объёмной долей газонаполненных пор со средним диаметром 0,9 мкм около 25%.
3. Показано, что в центральной высокотемпературной области топливных таблеток с выгоранием 70 МВт-сут/кг U реструктуризация U02 происходит по границам исходных зёрен с образованием субзёрен размером 200^-400 нм и газонаполненных пор со средним значением диаметра 0,5 мкм.
4. Доказано, что формирование пористости и перераспределение ксенона в высокотемпературной области таблетки U02 с выгоранием 60 МВт-сут/кг U при номинальном режиме облучения в реакторе ВВЭР-1000 связано с термодиффузией ксенона из твёрдого раствора в поры диаметром от 0,3 до 2 мкм.
Практическая значимость:
1. Получены новые экспериментальные закономерности влияния облучения в реакторах на тепловых нейтронах на поведение ксенона и изменение микроструктуры топлива, которые необходимы для разработки и обоснования работоспособности топлива и твэлов с повышенными эксплуатационными характеристиками.
2. Разработаны, физически обоснованы и метрологически аттестованы экспериментальные и расчётные методы исследования высоковыгоревшего топлива, которые используются при выполнении научных программ Росатома.
3. Результаты исследования поведения ксенона и микроструктурных изменений топлива использованы для обоснования работоспособности твэлов при повышении выгорания в реакторах ВВЭР-1000 и ВВЭР-440 соответственно до 60 и 70 МВт-сут/кг U, для разработки и верификации физических моделей и расчётных кодов.
Основные положения, выносимые на защиту:
1. Зависимость локального выгорания UO2 от координаты вдоль радиуса топливной таблетки определяется уровнем достигнутого среднего выгорания и скоростью образования плутония из U. Неравномерность локального выгорания по радиусу топливной таблетки увеличивается с ростом среднего выгорания.
2. Закономерности поведения ксенона во взаимосвязи с изменением микроструктуры UO2 в высоковыгоревшем топливе реакторов ВВЭР при различных уровнях локального выгорания.
3. При среднем выгорании в топливной таблетке 70 МВт-сут/кг U явление реструктуризации диоксида урана, распространяясь от внешнего края по границам исходных зёрен, достигает центрального отверстия.
4. Механизм выхода ксенона из матрицы топлива в высокотемпературной области высоковыгоревших топливных таблеток ВВЭР-1000 связан не только с реструктуризацией UO2, но и с термодиффузией ксенона во внутризёренные и межзёренные поры.
5. Разработанные методики расчёта локального выгорания по содержанию неодима и наработки ксенона в высоковыгоревшем оксидном топливе реактора типа ВВЭР доказали свою достоверность и метрологическую состоятельность в течение нескольких лет применения. Усовершенствованные методики электронно-зондового микроанализа облучённого высокорадиоактивного топлива позволяют определить содержание неодима и ксенона в U02 с массовой долей более 0,02%.
Апробация работы. Основные результаты диссертации были доложены и обсуждены: на международном семинаре «Поведение газовых продуктов деления в топливе водоохлаждаемых реакторов», Кадараш, Франция, 26−29 сентября 2000 г.- Европейской рабочей группе «Горячие лаборатории и дистанционное обслуживание», г. Сакле, Франция, 22−24 сентября 2003 г.- международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению 6−11 сентября 2004 г., г. Алушта- 6-ой Международной конференции «Ядерная и радиационная физика» 4−7 июня 2007 г. Алматы, Казахстан- Российских конференциях по реакторному материаловедению г. Димитровград, 11−15 сентября 2000 г., 8−12 сентября 2003 г., 14−18 сентября 2009 г.- XII и XIII Российских симпозиумах по растровой электронной микроскопии и аналитическим методам исследования твёрдых тел, Черноголовка, ИПТМ РАН, 4−6 июня 2001 г. и 2−4 июня 2003 г.- XIX Российской конференции по электронной микроскопии, Черноголовка, ИПТМ РАН, 28−31 мая 2002 г.- Российских научных конференциях «Материалы ядерной техники (МАЯТ-2)» 19−23 сентября 2005 г. и МАЯТ-ОФИЭ 3−7 октября 2006 г, г. Туапсе- отраслевых семинарах: «Вопросы создания новых методик исследований и испытаний, сличительных экспериментов, аттестации и аккредитации», г. Димитровград, 12−13 ноября 2001 г.- «Физическое моделирование изменения свойств реакторных материалов в номинальных и аварийных условиях», г. Троицк, ГНЦ РФ ТРИНИТИ, 24−25 апреля 2000 г. и г. Заречный, ИРМ, 14−15 мая 2003 г.
Личный вклад автора. Основной объём экспериментальных результатов, зависимостей и закономерностей, использованных в диссертации, получен лично автором, ряд результатов получен при участии научного руководителя. Исследования методом сканирующей электронной микроскопии выполнены с участием Кузьмина С. В. Соискателю принадлежит участие в постановке задач, разработке и усовершенствовании методик электронно-зондовых исследований, в получении и анализе основных результатов.
Достоверность полученных результатов подтверждается:
— воспроизводимостью экспериментальных данных на большом количестве исследованных образцов-
— верификацией методов исследований по результатам измерений другими методами и сравнением с литературными данными-
— метрологической аттестацией методик исследования-
— наличием системы обеспечения качества в ГНЦ НИИАР в соответствии с государственной аккредитацией научной организации, свидетельство № 3656 от 29 января 2002 г., серия АНО 2 246, а также лицензиями на осуществление деятельности по данному тематическому направлению: ГН-08−115−0815 от 29.04.2002 г., ГН-08−115−0815 от 29.04.2002 г., ВО-09−501−0817 от 18.12.2002 г. и аттестатом аккредитации испытательной лаборатории (центра) № ИК 0008 (РОСС RU 0001 01Аэщ00. 73.22.0008) от 19.02.2001 г.
Публикации. По теме диссертации опубликовано 23 работы, из них 6 статей в рецензируемых журналах, входящих в
список изданий, рекомендованных ВАК РФ, 16 докладов в сборниках и трудах международных и российских научных конференций, 1 монография.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка цитируемой литературы. Общий объем работы составляет 109 страниц, включая 71 рисунок и 12 таблиц.
Список литературы содержит 63 наименования.
ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ
Список литературы
- Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. В 2 т. Т.1. / Ф. Г. Решетников, Ю. К. Бибилашвили, И. С. Головнин и др. М: Энергоатомиздат, 1995. — 316 с.
- Оландер Д. Теоретические основы тепловыделяющих элементов ядерных реакторов / Пер. с англ. В 3 ч. Ч. 1. / Под ред. И. И. Федика, А. С. Гонтаря. — М., ЦНИИатоминформ, 1982. 612 с.
- Materials Science and Technology. A Comprehensive Treatment. — V. 10A. / Ed. B.Frost. Weinheim-New York-Basel-Cambridge-Tokio: VCH, 1994. 558 p.
- Федеральная целевая программа «Развитие атомного энергопромышленного комплекса России на 2007—2010 годы и на перспективу до 2015 года», утверждена постановлением Правительства Российской Федерации от 06 октября 2006 года № 605.
- Lassmann K.S. et al. Modeling the high burnup U02 structure in LWR fuel // J. Nuc. Mater. 1995. — V.226. — P. 1−8.
- Tverberg Т., Wiesenack W. Fission gas release and temperature data from instrumented high burnup LWR fuel // Technical and economic limits to fuel burnup extension. Vienna: IAEA. — 2002. — P. 7−16.
- Ichikawa M. High burnup fuel R&D activities in Japan // Technical and economic limits to fuel burnup extension. Vienna: IAEA. — 2002. — P. 126−135.
- Bleiberg M.L., Berman R.M. and Lustman B. Proc. Symp. on Radiation Damage in Solids and Reactor Materials (IAEA, Vienna, 1963) p. 319.
- Вотинова B.B., Громов В. И., Кузьмин В. И., Лебедев И. Г. Электронно-микроскопическое изучение пористости в облученных U02, Pu02 и (0,2Pu-0,8Pu)02// Радиационная физика твердого тела и реакторное материаловедение. М.: Атомиздат, 1970. С.158−163.
- Hj. Matzke. «On the rim effect in high burnup U02 LWR fuels», J. Nucl. Mater. 189(1992) 141−148.
- Matzke Hj., Spino J. Formation of the rim structure in high burnup fuel// J.Nucl.Mater., 1997. V. 248. P. 170−179.
- Walker C.T. Assessment of the radial extent and completion of recrystallisation in high burn-up U02 nuclear fuel by EPMA// J. Nucl. Mater., 1999, V. 275. P. 56−62.
- Ray I.L., Matzke Hj, Thiele H.A., Kinoshita M. An electron microscopy study of the RIM structure of a UO2 fuel with a high burnup of 7,9% FIMA // Journal of Nuclear Materials, 1997. V. 245. P. 115−123.
- Spino J., Vennix K., Coquerelee M. Detailed characterization of the rim microstructure in PWR fuels in the burn-up range 40−67 GWd/tM// J. Nucl. Mater., 1996. V.231.P. 179−190.
- M. Coquerelle, J. Spino. Limits and Prospects for High Burn-up LWR fuels// ITU Annual Report 1996. (EUR 17 296).
- Safety of Nuclear Fuels // ITU Annual Report. 1995 (EUR 16 368).
- K. Nogita, and K. Une, «Irradiation-induced recrystallization in high burnup U02 fuel», J. Nucl. Mater. 226 (1995). P. 302−310.
- Walker C.T. Measurement of retained Xe in fuels// Journal of Nuclear Materials, 80, (1979), 190−193.
- Mogensen M., Pearce J.H., Walker C.T. Behavior of fission gas in the rim region of high burnup U02 fuel pellets with particular reference to results from an XRF investigation, J. Nucl. Mater., 264 (1999) 99−112.
- Manzel R., Walker C.T. EPMA and SEM of fuel samples from PWR rods with an average burn-up of around 100 MWd/kgHM// Journal of Nuclear Materials 301 (2002) 170−182.
- K. Une, K. Nogita, S. Kashibe,-M. Imanura, «Microstructural change and its influence on fission gas release in high burnup U02 fuel», J. Nucl. Mater., 188 (1992) 65.
- J. Spino, D. Baron, M. Coquerelle, A.D. Stalios, «High burnup structure: evidences that xenon depletion, pore formation and grain subdivision start at different local burnups», J. Nucl. Mater., 256 (1998) 189.
- K. Une, S. Kashibe, «Fission gas release during post irradiation annealing of BWR fuels», J. Nucl. Sci. Techn. 27 (11), (1990) pp 1002−1016.
- M. Kinoshita, T. Matsumura, T. Kameyama, S. Kitajima, E. Kolstad, and Hj. Matzke. «High Burnup Rim Project, Irradiation Program to Study Rim Structure Formation, Outline and Preliminary Analysis», EHPG meeting, Bolkesj0, Norway, Oct. 31 — Nov. 4, 1994.
- M. Kinoshita, «High Burnup Rim Project, (II) Progress of Irradiation and
- Preliminary Analysis», Proc. of Enlarged HPG Meeting, Loen, Norway, 19−24 May 1996. HPR-347, OECD Halden Reactor Project.
- S. Kitajima, M. Kinoshita, and Hj. Matzke, «High Burnup Rim Project (III), Examinations to verify attainment of the target irradiation conditions», EHPG meeting, Lillehammar, Norway, March 1998.
- T. Sonoda, Hj. Matzke, and M. Kinoshita, «High Burnup Rim Project (IV) Threshold Burnup of Rim Structure Formation», EHPG meeting, Loen, Norway, May 1999.
- Nogita K., Une K., Hirai M., Ito K., Shirai Y. Effect of grain size on recrystallization in high burnup fuel pellets// J.Nucl.Mater., 1997. V. 248. P. 196 203.
- S. Kashibe, K. Une. Effect of external restraint on bubble swelling in U02 fuels// J.Nucl.Mater., 1997. V. 247. P. 138−146.
- A. Fukazawa, Y. Shirai, H. Harada, T. Furuya, N. Itagaki, Y. Yuasa and Y. Mozumi, «Development of Ultra High Burnup Fuel For BWR», Proc. International Topical meeting on Light Water Reactor FuelPerformance, P240, Portland, USA, 1997.
- Крюков Ф.Н., Никитин О. Н., Кашкиров С. П. Аналитический комплекс на основе рентгеноспектрального микроанализатора МАР-4 для исследования облученных материалов // Известия РАН. Серия физическая. 2004. — Т. 68. -№ 9.-С. 1349−1351.
- Perrot М. Microanalyse d’echantillons irradies par la microsonde de castaing application au combustible nucleaire MOX. Saclay: Centre d’Etudes Nucleaires, 1995.- 182 p.
- Гоулдстейн Дж., Яковиц X. Практическая растровая электронная микроскопия. М.: Мир, 1978. — 656 с.
- Рид С. Электронно-зондовый микроанализ. М.: Мир, 1979. — 424 с.
- Электронно-зондовый рентгеноспектральный микроанализ топливных композиций ядерных энергетических реакторов: Монография / В. Н. Голованов, Ф. Н. Крюков, С. В. Кузьмин, О. Н. Никитин. Ульяновск: Изд-во, УлГУ, 2006. 143 с. — ISBN 5−88 866−259−3.
- Крюков Ф.Н., Лядов Г. Д., Никитин О. Н., Четвериков А. П. Применение рентгеноспектрального микроанализа для определения локального выгорания топлива реакторов ВВЭР // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР. 2003. — Вып. 4.-С. 3−13
- Радиационные характеристики облученного ядерного топлива: Справочник / В. М. Колобашкин, П. М. Рубцов, П. А. Ружанский, В. Д. Сидоренко. — М.: Энергоатомиздат. 1983. 384 с.
- Nuclear Data Library of Fission Products, second version / Ed. M. Yoshikawa/ Japanese Nuclear Data Committee. — Japan Atomic Energy Research Institute, 1990.-253 p.
- Крюков Ф.Н., Лядов Г. Д., Никитин О. Н., Смирнов В. П., Четвериков А. П. Радиальное распределение выгорания и содержания плутония в топливных таблетках ВВЭР // Атомная энергия. 2006. — Т. 100. Вып. 1. С. 3−8.
- White R.J., Fisher S.B., Cook P.M.A., et al. Measurement and analysis of fission gas release from BNFL’s SBR MOX fuel // J. Nucl. Mater. 2001. — V. 288.-№ 1.-P. 43−56.
- Крюков Ф.Н., Никитин О. Н. Методика рентгеноспектрального микроанализа содержания ксенона в облученном оксидном топливе // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР. 2002. — Вып. 4. — С. 19−29.
- Ukai S., Hosokawa Т., Shibahara I. and Enokido Y. Evaluation of the fission gas release behavior from fast reactor mixed oxide fuel based on local concentration measurement of retained xenon // J. Nucl. Mater. 1988. V. 151. -P. 209−218.
- Блохин M.A., Швейцер И. Г. Рентгеноспектральный справочник. М.: Наука, 1982.-376 с.
- Курчатов С.Ю., Лиханский В. В., Сорокин А. А., Хоружий О. В. Моделирование кодом РТОП радиальных профилей тепловыделения и накопления изотопов плутония в оксидном топливе высокого выгорания // Атомная энергия. 2002. — Т. 92. — Вып. 4. — С. 317−324.
- Крюков Ф.Н., Лядов Г. Д., Никитин О. Н. Способ расчета накопления газовых продуктов деления в топливе реакторов на тепловых нейтронах // Сборник трудов / ГНЦ РФ НИИАР. -2004. Вып. 1. — С. 3 — 10.
- Walker С. Electron probe microanalysis of irradiated nuclear fuel: an overview //J. Anal. At. Spectrom. 1999. -V. 14. — P. 447−454.
- Крюков Ф.Н., Лядов Г. Д., Никитин О. Н. Анализ состояния газовых продуктов деления в облучённом топливе реакторов ВВЭР// Сборник трудов. Димитровград: ГНЦ РФ НИИАР, 2005. — Вып. 1 — С. 14−25.
- Крюков Ф.Н., Кузьмин С. В., Лядов Г. Д., Никитин О. Н., Смирнов В. П. Рентгеноспектральный микроанализ ксенона в облучённом топливе тепловых реакторов // Атомная энергия. 2006. — Т. 100. — Вып. 2. — С. 92−96.
- Гончаренко Ю. Д., Евсеев Л. А., Казаков В. А., Крюков Ф. Н., Никитин О. Н. Применение метода ВИМС для исследования облученного ядерного оксидного топлива // Поверхность. Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. 2003. — № 3. — С. 104−107.
- Кузьмин В.И., Голованов В. Н., Маершина Г. И. и др. Изменение состояния топлива в твэлах ВВЭР при выгорании 40−60 МВт сут/кг11/ Доклад на 5-ой Межотраслевой конференции по реакторному материаловедению, г. Димитровград, 8−12 сентября 1997 г., с. 59−71.
- Ronchi С. Extrapolated equation of state for rare gases at high temperatures and densities // J.Nucl. Mater. 1981. — V. 96. — P. 314−322.