Физико-химические основы и метод извлечения единичных атомов германия из галлиевой мишени Ga-Ge детектора
Жуйков Б. Л. Метод концентрирования и изучения химических свойств летучих трансфермиевых элементов.// В кн.: ГУ. Республиканская конференция молодых физиков./ Тез. докл. Ташкент. ИЯФ АН УССР. 1978. с. 35−37. Гаврин B.H., Даныпин C.H., Зацепин Г. Т., Копылов A.B. Рассмотрение возможности калибровки галлий-германиевого нейтринного телескопа искусственным источником нейтрино.// Препринт ЯИЯ АН СССР… Читать ещё >
Содержание
- актуальность, цель работы, решаемые задачи, новизна, апробация) Глава 1. Методы выделения и детектирования следовых 11 количеств элементов, применяемые в радиохимии и ядерной физике
- 1. 1. Методология детектирования единичных атомов 12 при поисках СТЭ
- 1. 2. Методология детектирования единичных атомов 17 новых трансурановых элементов
- 1. 3. Методология детектирования единичных атомов 19 в экспериментах по 2ру (0) — распаду
- 1. 4. Оа-ве детектор нейтрино
- Глава 2. Обзор методов концентрирования и выделения германия из галлия
- 2. 1. Химические и физико-химические свойства галлия и германия
- 2. 1. 1. Диффузия микропримесей в жидком галлии 3О
- 2. 1. 2. Поверхностное натяжение на границе расплава галлия и водных растворов
- 2. 1. 3. Кинетика растворения галлия и германия в кислотнои щелочно — перекисных растворах
- 2. 2. Физико-химические методы выделения Ое из Оа
- 2. 3. Растворные методы выделения ве из Ое
- 2. 3. 1. Кислотно-щелочные методы очистки галлия
- 2. 3. 2. Кислотно-окислительный метод извлечения германия из галлия
- 2. 3. 3. Щёлочно — окислительные методы выделения германия из галлия
- 2. 4. Требования к процессам выделения Ое из галлиевой мишени Оа- Ое детектора (критерии пригодности метода)
- 2. 1. Химические и физико-химические свойства галлия и германия
- Экспериментальная часть
- Глава 3. Априорный анализ возможностей различных методов 61 для выделения Ge из галлиевой мишени
- 3. 1. «Сухие» (безводные способы извлечения Ge из Ga
- 3. 1. 1. Фильтрация
- 3. 1. 2. Кристаллизация из расплава
- 3. 2. Извлечение Ge кислотно- и щелочно-окислительной 71 обработкой Ga
- 3. 1. «Сухие» (безводные способы извлечения Ge из Ga
- Глава 4. Разработка соляно-перекисного метода извлечения микроколичеств германия из галлия
- 4. 1. Методы исследования и аналитический контроль
- 4. 1. 1. Реактивы и природный фон германия
- 4. 1. 2. Методы анализа веществ
- 4. 1. 3. Средства измерения, применяемые для анализа
- 4. 1. 4. Методы приготовления эталонных растворов Ga в Ge
- 4. 2. Выбор оптимального окислителя и растворителя 80 для процесса извлечения Ga
- 4. 3. Кинетика растворения галлия и германия в солянокислых и соляно-перекисных растворах
- 4. 4. Извлечения микропримеси Ge из Ga в различных 92 температурных режимах проведения процесса
- 4. 5. Образование GeHt при кислотно-перекисном извлечении микроколичеств Ge из его разбавленных растворов в Ga
- 4. 1. Методы исследования и аналитический контроль
- Глава 5. Укрупнённый вариант соляно-перекисного метода извлечения Ge
- 5. 1. Изучение закономерностей процесса извлечения 111 микроколичеств Ge из Ga соляно-перекисным методом на установках с загрузкой 20 и 300 кг галлия
- 5. 1. 1. Методика проведения процесса извлечения германия из галлия
- 5. 1. 2. Изучение зависимости степени извлечения германия от температуры
- 5. 1. 3. Изучение зависимости степени извлечения германия из галлия от интенсивности перемешивания расплава галлия
- 5. 1. 4. Изучение зависимости степени извлечения германия из галлия от количества и соотношения реактивов
- 5. 2. Расчёт диффузии ве в процессе извлечения его микропримеси из галлия
- 5. 3. Извлечение микроколичеств германия из галлия на пилотной установке Оа- Ое нейтринного детектора
- 5. 1. Изучение закономерностей процесса извлечения 111 микроколичеств Ge из Ga соляно-перекисным методом на установках с загрузкой 20 и 300 кг галлия
- Глава 6. Обсуждение результатов
- 6. 1. Сравнение результатов по детектированию галлий-германиевым телескопом и другими детекторами 146 го /гп
- 6. 2. Измерение скорости образования Ое, Ое и Ое от космических лучей на уровне земли в 300 кг макете Оа-Ое нейтринного детектора
- 6. 3. Возможности кислотно-перекисного метода применительно к глубокой очистке Оа от примесей
- 6. 4. Результаты эксперимента с позиции химии высокочистых веществ
- 7. Выводы
- Цитируемая
- литература
- 1. ВВЕДЕНИЕ
АКТУАЛЬНОСТЬ РАБОТЫ Возникновение и развитие экспериментальной нейтринной астрофизики связано с проблемой детектирования солнечных нейтрино[1−6]. Это прямой способ изучения фундаментальных свойств нейтрино, проверки современной теории строения и эволюции звёзд, экспериментальный метод подтверждения выводов этой теории о протекании термоядерных реакций в недрах Солнца. Впервые предложил детектирование нейтрино Бруно Понтекорво в 1946 г., в частности хлор-аргоновым методом, использованном Дэвисом
HOMSTAKE"). За 25 лет эксперимента было зарегистрировано 2200 атомов Ar, образовавшихся из изотопа Cl. Измеренный в экспериментах Дэвиса поток солнечных нейтрино оказался в 3 раза меньше потока, рассчитанного Бакаллом и другими на основе общепринятой, так называемой «стандартной солнечной модели». Проблема солнечных нейтрино свелась к несогласию экспериментального значения потока солнечных нейтрино, измеренного Р. Дэвисом до 1986 года и составляющего 2,2±0,3 SNU (SNU = 1 взаимодействие в секунду в мишени, содержащей 1036 атомов взаимодействующего с нейтрино изотопа) с последними теоретическими результатами, равными 7,9±2,6 SNU. Возможные объяснения этому состояли в предположении о недостаточности знаний процессов, происходящих на Солнце и о свойствах нейтрино. Это стимулировало разработку новых детекторов нейтрино: GALEX (GNO), SuperKamiokande, Borexino, БНО, НТ-200, NUSEX, DUMAND, LVD, IKARUS, NESTOR, HPW, ANANDA, Монблан, Фреджус. В реализации нейтринного эксперимента, основной проблемой, с позиций химии и химической технологии, становится разработка метода полного выделения и надёжной регистрации единичных атомов из большой массы вещества мишени. Хлор-аргоновый метод позволят регистрировать довольно энергичные нейтрино, которые составляют всего 0.005% от полного потока. В 1968 году В. А. Кузмин предложил галлий-германиевый детектор, потенциально способный регистрировать почти полный поток нейтрино. В эксперименте с галлий-германиевым детектором может быть найден ответ на вопрос о существовании осцилляций нейтрино.
Галлий-германиевый нейтринный телескоп может быть использован также как детектор нейтрино от сверхновых, вспыхнувших на расстоянии менее 1 Кпс от Земли.
ЦЕЛЬ РАБОТЫ Целью работы является разработка физико-химических основ и метода количественного выделения единичных атомов германия из галлиевой мишени Оа-ве детектора нейтрино, удовлетворяющего требованиям эксперимента по определению потока солнечных нейтрино, и экспериментальная проверка разрабатываемого метода.
Решаемые задачи
Достижение поставленной цели связано с необходимостью решить следующие задачи.
1. Рассмотрение и анализ методов выделения и детектирования следовых количеств элементов, известных в радиохимии, ядерной физике, аналитической химии и химической технологии. Интерес представляют задачи, ситуации, методы и приёмы, близкие в целом или по частям к общей цели данной работы по таким параметрам как концентрация извлекаемого элемента, масса пробы, из которой извлекается элемент, химическая природа основы и извлекаемого компонента, потери извлекаемого компонента и др.
2. Априорный анализ возможностей известных методов извлечения и определения следовых количеств германия из элементарного галлия и растворов его соединений на предмет их потенциального использования в процессе выделения германия из галлиевой мишени.
3. Сформировать схему химико-технологического процесса, удовлетворяющего требованиям нейтринного эксперимента по полноте, продолжительности и периодичности извлечения германия, величине потерь основного вещества. Осуществить экспериментальную проверку всех стадий по отдельности, схемы в целом и оптимизацию режимов по основным контрольным показателям.
4. Определить или уточнить физико-химический механизм основных и побочных процессов на всех стадиях и обусловленные ими особенности и закономерности извлечения германия из галлиевой мишени.
5. Провести испытание метода на пилотной установке галлий-германиевого нейтринного детектора. Осуществить полный химико-технологический цикл извлечения германия в эксперименте по о ¿л 7, измерению скорости образования Ое, Ое, Ое от космических лучей на уровне земли в 300 кг макете Оа-ве нейтринного детектора.
Научная новизна работы
1. Разработаны физико-химические основы метода извлечения и регистрации единичных атомов германия из элементарного галлия-детектора солнечных нейтрино, отличительной особенностью которого является большая масса материала, содержащего извлекаемые атомы- ограниченное время извлечения и регистрации атомов германия, малые потери вещества мишени (< 0,1 мас.%).
2. Новый подход к развитию метода, удовлетворяющего таким экстремальным требованиям, состоит в принудительном создании и поддержании в кислом растворе дисперсной системы из капель жидкого галлия с оксидной пленкой на их поверхности. Массовое соотношение металл-раствор составляет 100:1. Малый размер капель и термодинамически выгодное нахождение атомов германия в оксидной пленке обеспечили переход единичных атомов германия из большой массы мишени в малое по объему количество раствора, из которого германий в виде моногермана выводится газовым потоком на регистрацию.
3. Раскрыт механизм процесса извлечения единичных атомов ве и Оа кислотно-окислительным методом. Пленка оксида ва, постоянно образующаяся на растущей поверхности раздела фаз (в присутствии окислителя) стабилизирует дисперсную систему и при своем образовании концентрирует микропримеси. Растворение Се идет из оксидной пленки Оа. Расчет по предложенной физико-математической модели показал, что процесс проходит в диффузионной области. Полнота выделения примесных атомов лимитируется скоростью их диффузии из объема Оа к границе раздела фаз. Задавая время существования дисперсной системы, можно достичь практически полного извлечения Ое .
4. В эксперименте на трехсоткилограммовом макете Оа-Ое нейтринного детектора измерена скорость образования изотопов Ое в Оа под воздействием космических лучей на уровне моря: Се68 = 18,3 ± 9,4 атом/час., ве69 = 28,5 ± 4,4 атом/час., Се71 = 7,8 ±1,4 атом/час.
Согласие скорости образования Се с соответствующей величиной, полученной для С1-Аг детектора для взаимодействия с космическими лучами на уровне земли, является разумным.
Практическая значимость работы.
Практическое значение выполненного исследования состоит в создании технологической схемы извлечения и регистрации единичных атомов германия из многокилограммовых слитков галлий — германиевого детектора нейтрино, в аппаратурном оформлении процесса, в выборе рабочих режимов и проверке работоспособности отдельных стадий и схемы в целом. Метод нашёл практическое применение в полномасштабном нейтринном эксперименте на Баксанской нейтринной обсерватории ИЯИ РАН и использован в эксперименте по определению скорости образования изотопов от космических лучей. На 300 кг модели галлий — германиевого детектора было найдено, что на уровне земли скорость образования составляет: 68Се = 18,3 ± 9,4 атом/час, 69ве = 28,5 ± 4,4 атом/час, 71Се = 7,8 ± 1,4 атом/час.
Показана возможность высокопроизводительной очистки галлия от примесей других элементов (Ав, В1, Со, Те, N1, Zn, РЬ, 81, 8Ь, Ва, А1, Сс1,1п, Ag, Ве, Мп, Zr, вп) развитым методом. Использование дисперсии «галлий — оксид галлия» позволяет осуществить быстрое извлечение примесей из больших количеств галлия. Такой подход может применяться для очистки легкоплавких элементов, способных образовать дисперсии, обеспечивая перевод больших количеств материала технического качества в особо чистое состояние.
Апробация работы
Правильность предполагаемых подходов и решений подтверждается результатами полномасштабного эксперимента по детектированию солнечных нейтрино с использованием галлий-германиевого детектора. Статистика по детектированию нейтрино Солнца, набранная более чем за 12 лет измерений, дает хорошую сходимость потоков нейтрино, измеренных Ga-Ge детектором, с результатами, полученными на хлор-аргоновом детекторе доктором Дэвисом и результатами измерений на гигантском водяном детекторе Камиоканде доктора Косибы.
Данные по скорости образования изотопов германия в галлии под действием космических лучей при их сопоставлении с параметрами излучения и сечения соответствующих ядерных реакций также подтверждают работоспособность созданного метода и достоверность результатов, получаемых с его помощью.
Результаты работы опубликованы в 27 статьях и доложены на отечественных и зарубежных конференциях:
VIII Всесоюзной конференции по методам получения и анализа высокочистых веществ (Горький, 1988 г.)
Всесоюзной конференции по космическим лучам (Алма-Ата 1988 г.)
Конференции «Нейтрино-88"(Бостон, США, 1988 г.)
XVI международном симпозиуме по массе нейтрино (Токио, 1988 г.) —
Конференции «внутри Солнца» (Версаль, Франция, 1989 г.)
Конференции «БАЙН-89(Монреаль, Канада, 1989 г.)
Научных семинарах Института высокочистых веществ РАН, Института ядерных исследований РАН, ГИРЕДМЕТа, МГИУ, НИИ ЯФ МГУ им. Ломоносова М.В.
Международная конференция «Магниты и магнитные материалы», Россия, г. Суздаль, 2−6.10.2006 г.
XIII конференция «Высокочистые вещества и материалы. Получение, анализ, применение», 28−31 мая 2007 г., Нижний Новгород.
XIX Международная конференция «Материалы с особыми физическими свойствами и магнитные системы», Россия, г. Суздаль, 1−5 октября 2007 г.
I Международная конференция «Функциональные наноматериалы и высокочистые вещества», Россия, г. Суздаль, 29 сентября-3 октября 2008 г.