Исследование фуллеренсодержащих продуктов электродугового испарения графита
Диссертация
В данной работе было проведено изучение влияния условий электродугового синтеза на состав фуллереновой черни. Помимо данных просвечивающей электронной микроскопии (ПЭМ) и рентгенофазового анализа (РФА), ценную информацию о составе даёт исследование реакционной способности фуллереновой черни в различных реакциях, в частности, при её окислении в атмосфере воздуха. Для этого было проведён… Читать ещё >
Содержание
- 1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР
- 1. 1. Синтез фулеренов (общий взгляд)
- 1. 2. Получение фуллеренсодержащей сажи методом электродугового испарения графита и влияние параметров процесса на выход фуллеренов
- 1. 2. 1. Анализ фуллереновых смесей
- 1. 2. 2. Экстракция фуллеренов
- 1. 2. 3. Влияние параметров электрической дуги
- 1. 3. Препаративное хроматографическое разделение фуллереновых смесей
- 1. 4. Спектры электронного поглощения фуллеренов Сбо и С 7о, спек-трофотометрия растворов фуллеренов
- 2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТ
- 2. 1. Электродуговая установка испарения графита
- 2. 1. 1. Принцип действия
- 2. 1. 2. Конструкция аппарата
- 2. 1. 3. Электрическая и газовая части
- 2. 2. Извлечение и очистка фуллеренов
- 2. 2. 1. Извлечение смеси фуллеренов из фуллеренсодержащей сажи экстракцией в аппарате Сокстлета
- 2. 2. 2. Хроматографическое разделение смеси фуллеренов на алюминий-оксидных колонках на индивидуальные фул-лерены высокой чистоты
- 2. 1. Электродуговая установка испарения графита
- 2. 3. Спектроскопия электронного поглощения растворов фуллеренов
- 2. 3. 1. Приготовление растворов
- 2. 3. 2. Регистрация спектров электронного поглощения и определение коэффициентов экстинкции Сбо и С70 в толуоле и гексане
- 2. 3. 3. Регистрация спектров электронного поглощения толу-ольных экстрактов фуллеренсодержащей сажи
- 2. 4. Исследование состава и структуры фуллереновой черни
- 2. 4. 1. Термогравиметрический и рентгенофазовый анализ
- 2. 5. Исследование превращений п-алканов
- 3. 1. Зависимость выхода фуллеренов от давления инертного газа
- 3. 2. Влияние параметров электрической дуги
- 3. 3. Влияние чистоты инертного газа и испаряемого в дуге углеродного материала
- 3. 4. Зависимость выхода фуллеренов от температуры стенок реактора
- 4. 1. Определение коэффициентов экстинкции
- 4. 1. 1. Состав используемых кристаллосольватов Cgo и С
- 5. 1. Двух- и многоволновой методы Фиродта
- 5. 2. Оценка влияния погрешностей и примесей
- 5. 3. Анализ главных компонент
- 5. 3. 1. Факторный анализ
- 5. 3. 2. Разложение в сингулярном базисе
- 5. 3. 3. Нахождение оптимального спектрального признака
- 5. 3. 4. Погрешность определения отношения С60/С
- 6. 1. Каталитическая активность ФЧ в реакциях активации С-Н связей углеводородов
- 6. 1. 1. Степень конверсии метана и селективность по продуктам
- 6. 1. 2. Кинетика появления газовых продуктов при подъёме температуры в реакторе
- 6. 1. 3. Влияние степени искривлённости поверхности углеродного материала
- 6. 2. Влияние условий электродугового процесса на состав ФЧ
Список литературы
- Kroto, H.W.- Heath, J.R.- O’Brien, S.C. et al. Nature 1985, 318(14), 162.
- Wudl, F. Acc. Chem. Res. 1992, 25(3), 157.
- Kratschmer, W.- Fostiropoulos, K.- Huffman, D. R. Chem. Phys. Lett. 1990, 170(2,3), 167.
- Malhotra, R.- McMillen, D.F.- Tse, D.S. et al. Energy & Fuels 1993, 7(5), 685.
- Hirshon, A.- Wu, H.-J.- Wilson, R.- Malhotra, R. J. Phys. Chem. 1995, 99(49), 17 483.
- Трефилов, В.И.- Щур, Д-В.- Тарасов, Б.П. и др. Фуллерены — основа материалов будущего- АДЕФ-Украина: Киев, 2001.
- Diederich, F.- Whetten, R. L. Acc. Chem. Res. 1992, 25(3), 191.
- Dietz, Т.- Duncan, M.- Powers, D.- Smalley, R. J. Chem. Phys. 1981, 74(11), 6511.
- Kratschmer, W.- Lamb, L. D.- Fostiropoulos, K.- Huffman, D. R. Nature 1990, 347, 354.
- Ajie, H.- Alvarez, M.M.-Anz, S.J. et al. J. Phys. Chem. 1990, 94(24), 8630.
- Taylor, R.- Hare, J.P.- Abdul-Sada, A.K.- Kroto, H.W. J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1990, 1423.
- Haufler, R.E.- Conceicao, J.- Chibante, L.P.F. et al. J. Phys. Chem. 1990, 94(24), 8634.
- Cox, D.M.- Behal, S.- Disko, M. et al. J. Am. Chem. Soc. 1991, 113(8), 2940.
- Hare, J.P.- Kroto, H.W.- Taylor, R. Chem. Phys. Lett. 1991, 177(4,5), 394.
- Haufler, R.E. In: Recent Adv. in the Chem. and Phys. of Fullerenes and Related Materials K.M.Kadish., R.S.Ruoff., Eds., Vol. 1. The Electrochem. Soc., Inc.: Pennington, NJ, 1994- p. 49.
- Chibante, L.P.F.- Thess, A.- Alford, J.M. et al. J. Phys. Chem. 1993, .97(34), 8696.
- Fields, C.L.- Pitts, J.R.- Hale, M.J. et al. J. Phys. Chem. 1993, 07(34), 8701.
- Howard, J.В.- McKinnon, J.T.- Johnson, M.E. et al. J. Phys. Chem. 1992, 96(16), 6657.
- Howard, J.В.- McKinnon, J.T.- Makarovsky, Y. et al. Nature 1991, 352(6331), 139.
- Minakata, T. Polymers for Adv. Tech. 1995, 6, 586.
- Dickens, R.- Morten, A. Science 1992, 215.
- Богданов, А.А.- Дайнингер, Д.- Дюжев, Г. А. Журн. техн. физики 2000, 70(5), 1.23. van Cleempoel, A.- Gijbels, R.- Zhu, D. et al. Full. Sci. & Tech. 1996, ^(5), 1001.
- Bubnov, V.P.- Krainskii, I.S.- Yagubskii, E.B. et al. Mol. Mat. 1994, 4, 169.
- Бубнов, В.П.- Краинский, И.С.- Лаухина, Е.Э.- Ягубский, Э. Б. Изв. Акад. наук: сер. хим. 1994, 43{5), 805.
- Афанасьев, Д.В.- Блинов, И.- Богданов, А.А. и др. Журн. техн. физики 1994, Ц{ 10), 76.
- Pan, С.- Chandrasekharaiah, M.S.- Agan, D. et al. J. Phys. Chem. 1992, 96(16), 6752.
- Parker, D.H.- Wurz, P.- Chatterjee, K. et al. J. Am. Chem. Soc. 1991, 113(20), 7499.
- Ruoff, R.S.- Tse, D.S.- Malhotra, R. et al. J. Phys. Chem. 1993, 57(13), 3379.
- Pasqualini, E.- Podesta, C.- Garcia, A. et al. In: Sci. & Tech. Full. Mater. Bernier, P.- Ebbesen, T.W.- Bethune, D.S. et al. Eds., Vol. 359 of Mater. Res. Soc. Symp. Proc. MRS: Pittsburg, 1995- p. 23.
- Spitsyna, N.G.- Buravov, L.I.- Lobach, A.S. J. Anal. Chem. 1995, 50(6), 613.
- Scrivens, W.A.- Tour, J.M. J. Org. Chem. 1992, 57(25), 6932.
- Koch, A.S.- Khemani, K.C.- Wudl, F. J. Org. Chem. 1991, 56(14), 4543.
- Pradeep, Т.- Rao, C. Mat. Res. Bull. 1991, 26(10), 1101.
- Haufler, R.- Chai, Y.- Chibante, L. et al. In: Clusters and Cluster-Assembled Materials -Averback, R.S.- Bernholc, J. and Nelson, D.L. Eds., Vol. 206 of Mater. Res. Soc. Symp. Proc. MRS: Pittsburg, 1991- p. 627.
- Cox, D.- Sherwood, R.- Tindall, P. et al. In: Fullerenes: synthesis, properties and chemistry- Am. Chem. Soc.: Washington, DC., 1992- p. 117.
- Cox, D.- Behal, S.- Creegan, K. et al. In: Clusters and Cluster-Assembled Materials -Averback, R.S.- Bernholc, J. and Nelson, D.L. Eds., Vol. 206 of Mater. Res. Soc. Symp. Proc. MRS: Pittsburg, 1991- p. 651.
- Saito, Y.- Inagaki, M.- Shinohara, H. et al. Chem. Phys. Lett. 1992, 200(6), 643.
- Anderson, P.E.- Anderson, T.T.- Dyer, P.L. et al. In: Recent Adv. in the Chem. and Phys. of Fullerenes and Related Materials K.M.Kadish. and R.S.Ruoff. Eds., Vol. 1. The Electrochem. Soc., Inc.: Pennington, NJ, 1994- p. 40.
- Man, N.- Nagano, Y.- Kiyobayashi, Т.- Sakiyama, M. J. Phys. Chem. 1995, 55(16), 2254−2255.
- Окотруб, А.В.- Шевцов, Ю.В.- Насонова, JI.И. и др. Приборы и техника эксперимента 1995, № 1, 193.
- Weston, A.- Murthy, M. Carbon 1996, 5^(10), 1267.
- Huczko, A.- Lange, H.- Resztak, A. et al. In: Ampere Workshop, Poznan, 1994, P- 29.
- Huczko, A.- Lange, H.- Byszewski, P. Full. Sci & Tech. 1996, ^(3), 385.
- Belz, Т.- Find, J.- Herein, D. et al. Ber. Bunsenges. Phys. Chem. 1997, 101(4), 712.
- Макдональд, П.- Бидлингмейер, Б. В кн.: Препаративная жидкостная хроматография под изд. Б. Бидлингмейера- «Мир»: Москва, 1990- стр. 14.
- Bhyrappa, P.- Penicaud, A.- Kawamoto, М.- Reed, С. A. J. Chem. Soc., Chem. Соттип. 1992, (13), 936.
- Vassallo, A.M.- Palmisano, A.J.- Pang, L.S.K.- Wilson, M.A. J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1992, 60.
- Pang, L.- Vassallo, A.- Wilson, M. Energy & Fuels 1992, 6(2), 176.
- Manolova, N.- Rashkov, I.- Legras, D. et al. Carbon 1995, 33(2), 209.
- Scrivens, W.A.- Bedworth, P.V.- Tour, J.M. J. Am. Chem. Soc. 1992, 114(20), 7917.
- Allemand, P.-M.- Koch, A.- Wudl, F. et al. J. Am. Chem. Soc. 1991, 113(3), 1050.
- Chatterjee, K.- Parker, D.H.- Wurz, P. et al. J. Org. Chem. 1992, 57(11), 3253.
- Khemani, K.C.- Prato, M.- Wudl, F. J. Org. Chem. 1992, 57(11), 3254.
- Meier, M.S.- Selegue, J.P. J. Org. Chem. 1992, 57(6), 1924.
- Hawkins, J.M.- Lewis, T.A.- Loren, S.D. et al. J. Org. Chem. 1990, 55(26), 6250.
- Haddon, R.- Brus, L.- Raghavachari, K. Chem. Phys. Lett. 1986, 125(Ь, Ь), 459.
- Leach, S.- Vervloet, M.- Despres, A. et al. Chem. Phys. 1992, 160, 451.
- Bensasson, R.V.- Bienvenue, E.- Dellinger, M. et al. J. Phys. Chem. 1994, 98(13), 3492.
- Creegan, K.M.- Robbins, J.L.- Robbins, W.K. et al. J. Am. Chem. Soc. 1992, 114(3), 1103.
- Hungerbiihler, H.- Guldi, D.M.- Asmus, K.-D. J. Am. Chem. Soc. 1993, 115(8), 3386.
- Williams, R.- Verhoeven, J. Reel Trav. Chim. Pays-Bas 1992, 111, 531.
- Vaughan, G.B.M.- Heiney, P.A.- Fischer, J.E. et al. Science 1991, 254(5036), 1350.
- Coustel, N.- Bernier, P.- Aznar, R. et al. J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1992, 1402.
- Catalan, J.- Saiz, J.L.- Laynez, J.L. et al. Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1995, 34(1), 105.
- Diederich, F.- Ettl, R.- Rubin, Y. et al. Science 1991, 252, 548.
- Honeychuck, R.V.- Cruger, T.W.- Milliken, J. Gherri. Phys. Lett. 1992.
- Kanowski, M.- Buntkowski, G.- Werner, H. et al. Mol. cryst. and liq. cryst. sci. tech.1994, 245, 271.
- Kanowski, M.- Vieth, H.-M.- Luders, K. et al. Carbon 1997, 35(5), 685.
- Кирьяков, H.B.- Григорян, Э.А.- Сихарулидзе, Г. Г. и др. Сверхпроводимость: физика, химия, техника 1990, 3, 1120.
- Kuznetsov, V.L.- Chuvilin, A.L.- Moroz, Б.М. et al. Carbon 1994, 32, 873.
- Kuznetsov, V.L.- Chuvilin, A.L.- Butenko, Yu.V. et al. Chem. Phys. Lett. 1994, 222, 343.
- Чеканова, В.Д.- Фиалков, A.C. Успехи химии 1971, 40(6), 777.
- Buseck, P.- Tsipursky, S.- Hettich, R. Science 1992, 257, 215.
- Алексеев, Н.И.- Дюжев, Г.А. Журн. технич. физики 2001, 71(10), 41.
- Abrahamson, J. Carbon 1974, 12(2-B), 111.
- Matsumoto, O.- Oonuma, H.- Uyama, H. J. Electrochem. Soc. 1992, 139(1), L8.
- Skell, P.- Havel, J.- McGlinchey, M. Acc. Chem. Res. 1973, 6, 97.
- Gamaly, E.G.- Ebbesen, T.W. Phys. Rev. В 1995, 52(d), 2083.
- Сухинин, Г. И.- Нерушев, О.А. Прикладная механика и техническая физика 1997, 38(4), 140.
- Нерушев, О.А.- Сухинин, Г.И. Журн. технич. физики 1997, 67(2), 41.
- Афанасьев, Д.В.- Богданов, А.А.- Дюжев, Г. А.- Кругликов, А. А. Журн. технич. физики 1997, 67(2), 125.
- Krestinin, A.V.- Moravsky, А.Р. Chem. Phys. Lett. 1998, 286(5−6), 479.
- Krestinin, A.V.- Moravskii, A.P. Chem. Phys. Rep. 1999, 18(3), 515.
- Алексеев, Н.И.- Дюжев, Г.А. Журн. технич. физики 1999, 69(9), 104.
- Афанасьев, Д.В.- Дюжев, Г.А.- Кругликов, А. А. Журн. технич. физики 2001, 71(5), 134.
- Алексеев, Н.И.- Chibante, F.- Дюжев, Г. А. Журн. технич. физики 2001, 71(6), 122.
- Schweigert, V.A.- Morokov, Y.N.- Alexandrov, A.L.- Bedanov, V.M. Chem. Phys. Lett.1995, 238(1−3), 110.
- Schweigert, V.A.- Alexandrov, A.L.- Morokov, Y.N.- Bedanov, V.M. Chem. Phys. Lett. 1995, 235, 221.
- Alexandrov, A.L.- Schweigert, V.A. Chem. Phys. Lett 1996, 263(3−4), 551.
- Алексеев, H.B.- Дюжев, Г.А. Журн. технич. физики 1999, 69(12), 42.
- Алексеев, Н.В.- Дюжев, Г.А. Журн. технич. физики 2001, 71(b), 67.
- Алексеев, Н.В.- Дюжев, Г.А. Журн. технич. физики 2001, 71(5), 71.
- Raghavachari, К.- Binkley, J.S. J. Chem. Phys. 1987, 87(4), 2191.95. von Helden, G.- Hsu, M.-T.- Gotts, N.G. et al. J. Phys. Chem. 1993, 97(31), 8182.96. von Helden, G.- Gotts, N.G.- Bowers, M.T. Nature 1993, 363(6424), 60.
- Дюжев, Г. А.- Каратаев, В.И. Физика твёрдого тела 1994, 36(9), 2795.
- Afanas’ev, D.V.- Bogdanov, А.А.- Dyuzhev, G.A.- Kruglikov, A.A. Mol. Mat. 1996, 7, 93.
- Guo, Т.- Jin, C.- Smalley, R.E. J. Phys. Chem. 1992, 95(13), 4948.
- Smalley, R. Mater. Sci. Eng. В 1993, 19(1), 1.
- Tsang, S.C.- Harris, P.J.F.- Claridge, J.B.- Green, M.L.H. J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1993, (19), 1519.
- Lange, H.- Byszewski, P.- Huczko, A.- Ukalski, P. VDI Berichte 1995, 1166, 325.
- Palewska, K.- Sworakowski, J.- Chojnacki, H. et al. J. Phys. Chem. 1993, 97(47), 12 167.
- Sivaraman, N.- Dhamodaran, R.- Kaliappan, I. et al. J. Org. Chem. 1992, 57(22), 6077.
- Zhou, X.- Liu, J.- Jin, Z. et al. Full. Sci. & Tech. 1997, 5(1), 285.
- Безмельницын, B.H.- Елецкий, A.B.- Окунь, M.B.- Степанов, Е. В. Изв. Акад. наук: сер. физ. 1996, 60(9), 18.
- Pekker, S.- Faigel, G.- Fodor-Csorba, К. et al. Solid State Commun. 1992, 83(6), 423.
- Haluska, M.- Kuzmany, H.- Vybornov, M. et al. Appl. Phys. A 1993, 56(3), 161.
- Meilunas, R.- Chang, R.P.H.- Liu, S. et al. J. Appl. Phys. 1991, 70(9), 5128.
- Moravsky, A.P.- Fursikov, P.V.- Kiryakov, N.V. et al. In: Recent Adv. in the Chem. and Phys. of Fullerenes and Related Materials K.M.Kadish., R.S.Ruoff., Eds., Vol. 2. The Electrochem. Soc., Inc.: Pennington, NJ, 1995- p. 156.
- Берштейн, И.Я.- Каминский, Ю.Л. Спектрофотометрический анализ в органической химии Химия: Ленинград, 1975- стр. 94.
- Diederich, F.- Effing, J.- Jonas, U. et al. Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 1992, 31, 1599.
- Fukunaga, K- Koontz, W.L.G. IEEE Trans. Сотр. 1970, C-19(4), 311.-150 114. Рябенко, А. Г. Журн. аналитич. химии 1998, 53(11), 1126.
- Воробьёва, Г. А.- Гальцева, Е.В.- Дубинский, А.А. и др. Хим. физика 2000, 19, 12.
- Giigel, A.- Becker, М.- Hammel, D. et al. Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1992, 31(5), 644.
- Selegue, J.- Shaw, J.- Guarr, Т.- Meier, M. In: Recent Adv. in the Phys. and Chem. of Fullerenes K.M.Kadish. and R.S.Ruoff. Eds., Vol. 94−24. The Electrochem. Soc., Inc.: Pennington, NJ, 1994- p. 1274.
- Yamamoto, K- Funasaka, H.- Takahashi, T. et al. J. Phys. Chem. 1994, 98(8), 2008.
- Creasy, W.R.- Zimmerman, J.A.- Ruoff, R.S. J. Phys. Chem. 1993, 97(5), 973.
- Smalley, R.E. Acc. Chem. Res. 1992, 25(3), 98.
- Lamb, L.D.- Huffman, D.R. J. Phys. Chem. Solids 1993, 5^(12), 1635.
- Granqvist, C.- Buhrman, R. J. Appl. Phys. 1976, ^7(5), 2200.
- Werner, H.- Wohlers, M.- Herein, D. et al. Full. Sci. & Tech. 1993, 1(2), 199.
- Egashira, M.- Koura, H.- Korai, Y. et al. Carbon 2000, 38(4), 615.
- Murata, K.- Ushijima, H. J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1994, 1157.
- Maggiore, R.- Scire, S.- Crisafulli, C. et al. React. Kinet. Catal. Lett. 1990, 41, 153.
- Appleby, W.- Gibson, J.- Good, G. Ind. Eng. Chem. 1962, 1(2), 102.
- Billaud, F.- Baronnet, F.- Gueret, C. Ind. Eng. Chem. Res. 1993, 32, 1549.
- Буянов, P. Закоксование катализаторов. Наука: Новосибирск, 1983- стр. 30, 64.
- Руденко, А.П.- Баландин, А.А. Кинетика и катализ 1961, 2(4), 529.
- Fursikov, P.V.- Kushch, S.D.- Muradyan, V.E. et al. Mol. Mat. 2000, 15(1−4), 319.
- Rodriguez-Reinoso, F. Carbon 1998, 36(3), 159.
- Saxby, J.D.- Chatfield, S.P.- Palmisano, A.J. et al. J. Phys. Chem. 1992, 96(1), 17.
- Chen, H.S.- Kortan, A.R.- Haddon, R.C. et al. J. Phys. Chem. 1992, 96(3), 1016.
- Datta, A.- Kelkar, R.Y.- Datta, M. Full. Sci. & Tech. 1994, 2(1), 25.
- Korobov, M.V.- Sidorov, L.N. J. Chem. Thermodynamics 1994, 26, 61.