Ф.
Мюоны были впервые обнаружены в космических лучах в 1936;37г.г. К. Андерсоном и С. Недцермейер. Теоретически мюонный катализ ядерных реакций синтеза (МК) был предсказан Чарльзом Франком более 55 лет тому назад в 1947 году [1], после открытия Ч. Латтесом, Дж. Оккиалини и С. Пауэллом в 1947 г. я-мезона и его распада на мюон и нейтрино: я±->ц± + Франк рассматривал реакцию синтез ядер водорода и дейтерия для их естественной концентрации в природе (0.015% дейтерия в водороде). Он предсказал перехват мюона более тяжелым изотопом, образование мюонных молекул и изотопный обмен мюоном между протаем и дейтерием в цепочке МК: ц* -" рц -" ёц -" рёц -" 3Не + ц' + 5.4МэВ. Год спустя в 1948 г. А. Д. Сахаров показал, что после образования <1с!ц-молекулы мгновенно происходит ядерная реакция, ¦0 и предложил использовать МК для производства энергии и нейтронов [2]. В 1954 г. Я.Б.
Зельдович [3] впервые оценил скорость ядерной реакции в сИц-молекуле, которая оказалась на много порядков величины выше, чем скорость распада мюона. И только в 1956 г. Л. Альварес [4], обрабатывая картинку, полученную на большой жидкодейтериевой пузырьковой камере в эксперименте с пучками К-мезонов с большой примесью мюонов, неожиданно увидел несколько событий МК в цепочке реакций ц" -" рц-> с! ц-> рс1ц-> 3Не + Это открытие вызвало большой энтузиазм среди физиков. Работы по исследованию процессов МК были развёрнуты по всему миру: в США (Ь. Ьеёегшап, .Ш.Ре1к (тс11, Д. Н. Боеёе и др.), в Великобритании (АвЬтоге и др.), в России (группа В.П. Джелепова). Однако первые экспериментальные результаты, полученные Д. Г. Фетковичем [5] и Д. Х. Додом [6], показали, что скорость образования <1<1ц-молекулы очень мала (7−10 с"), а, соответственно, цепочки МК очень коротки. Этот результат значительно уменьшил интерес к изучаемому явлению тех физиков, которые хотели получить от МК мгновенное прикладное использование для получения «чистой ядерной» энергии.
Следующие пять лет (1962;67г.г.) работы в этой области продолжали лишь две группы: в Дубне группа В. П. Джелепова и Болонье (Италия) группа Э. Заваттини. И именно в это время в экспериментах с газовыми мишенями высокого давления в Дубне было открыто новое явление — явление резонансного образования молекулы <Иц [7]. Оказалось, что скорость образования сИцмолекул зависит от температуры, в частности, при температуре 380К она на порядок величины больше, чем в жидком i дейтерии. Было трудно понять, каким образом ядерные процессы могут зависеть от такого макроскопического параметра, как температура. Ведь в масштабе энергий изменение температуры на такую величину приводит к пренебрежительно малым (~0.03 эВ) изменениям кинетической энергии ф-атома, в то время, как полная энергия связанного состояния d^-атома равна 2500 эВ, а dd^-молекулы 325 эВ.
Объяснение этому явлению было предложено Е. А. Весманом [8], работавшим в это время в Дубне под руководством С. С. Герштейна. Основная идея заключалась в том, что нейтральный d^-атом проникает в молекулу дейтерия и прилипает к одному из её ядер, образуя новый мезомолекулярный комплекс согласно реакции d^+D2->[(dd|a)d2e]v, энергия связи которого равна сумме энергии связи dd^-молекулы il? fi dp ddp dp Sw и кинетической энергии налетающего dp.-атом a So: ДЕ= S 11 + ?o. За счёт энергии налетающего dí-a-атома, которая зависит от температуры как s=3/2kT и происходит резонансная подстройка условий резонанса при образовании ddfi-молекулы. Весман показал, что энергия связи ddn-молекулы должна быть порядка 2эВ. Позже Л. И. Пономарев и его коллеги провели теоретические расчеты трехчастичной системы с кулоновским взаимодействием [9], в которых они впервые получили энергию ddp слабо связанного состояния ddp — молекулы, равную ?\ =1.96эВ. Это позволило с хорошей точностью описать экспериментальные данные, полученные группой В. П. Джелепова [7]. Окрыленные этим успехом, в 1977 г. они оценили энергию слабо связанного возбужденного состояния dtp-молекулы, которая оказалась равной всего лишь О.бЗэВ. Расчеты также показали, что количество циклов МК в смеси дейтерия и трития, инициируемое одним мюоном, равно ~100. Для проверки этого результата в Дубне всего за год была создана методика и оборудование для проведения экспериментов в дейтерий-тритиевых смесях, и уже в 1978 г. была измерена скорость образования dtfi — молекулыц «Ю8 с*1 [10], которая оказалась в полном соответствии с предсказаниями теоретиков. Кроме того, в этой работе были измерены такие важные параметры цикла МК как: скорость изотопного обмена (d^+t->t^+d) — Я-dt =(2.9±0.4)-108 с'1 и коэффициент прилипания мюона к 4Не — oos~0.6%.
Появление этих результатов вызвало новую волну экспериментальных и теоретических исследований процессов МК практически на всех установках, способных получать мезоны: LAMPF (США), PSI (Швейцария), ПИЯФ (Россия), КЕК (Япония), TRIUMF (Канада), RAL (Великобритания) и ряде других. В 1982 г были начаты эксперименты в JIoc — Аламоской Национальной Лаборатории с дейтерий — тритиевыми мишенями высокого давления, в которых были получены рекордные выходы нейтронов (150±20) на один мюон [11]. В PSI (Виллиген, Швейцария) с участием IMEP (Вена), LLNL (Ливермор) и LBL (Беркли) проводились исследования МК в жидких дейтерийтритиевых смесях [12, 13]. В Гатчине группой A.A. Воробьева в 1983 г. была создана оригинальная ионизационная камера высокого давления (~10МПа), на которой впоследствии были выполнены прецизионные измерения параметров МК [14]. Однако эти результаты давались не лёгкой ценой. Созданные установки были направлены на получения «быстрого» результата и не отвечали в полной степени все возрастающим требованиям радиационной безопасности. Позже об условиях радиационной безопасности работ на этих установках говорилось: «. не наблюдалось значительного облучения персонала тритием» [15]. Полученные результаты не позволяли использовать МК для прямого получения энергии (для положительного энергетического выхода необходимо не менее 300 актов синтеза на один мюон). Это сказалось и на проведении дальнейших исследований МК и к концу 80-х их интенсивность снова значительно уменьшилась.
Тем не менее, эти результаты уже давали возможность практического использования МК в мюонно каталитическом гибридном реакторе (МКГР) [16, 17] и интенсивном источнике монохроматичных нейтронов с энергией 14 МэВ (МК ИИН) [18].
К сожалению, работы в ОИЯИ в это время были приостановлены до 1985 г. из-за остановки фазотрона на реконструкцию. После запуска фазотрона ЛЯП ОИЯИ понадобилось ещё два года, чтобы создать оборудование, разработать методику и провести измерения процессов МК в дейтерии и смесях протия — дейтерия при давлениях до 150МПа и диапазоне температур 20−300К [19−22]. Эксперименты с тритием не проводились из-за отсутствия надёжного оборудования, позволяющего работать с тритием в условиях, специально не приспособленных для таких работ.
В 1992 г. была выполнена теоретическая работа [23], предсказывающая новые особенности МК в тройной смеси. Оказалось, что скорость резонансного образования dtp. — молекулы в тройной H/D/T смеси в несколько раз выше, чем в бинарной D/T смеси.
Для подтверждения этих теоретических предсказаний и нахождения оптимальных условий протекания МК в смеси H/D/T, потребовалось проведение систематических исследований процессов МК в широком факторном пространстве температур, давлений и концентраций ИВ в исследуемых смесях.
Полученные, результаты исследований МК могут быть использованы и широко используются в таких областях фундаментальных исследований как: атомная физика, молекулярная физика, ядерная физика, физика слабых взаимодействий и квантовая электродинамика. Основной проблемой, без решения которой невозможно было осуществить эти работы, была проблема создания радиационно-безопасного оборудования для работ с тритием в низкофоновой лаборатории фазотрона ЛЯП ОИЯИ, решение которой является актуальной задачей, имеющей важное научное значение.
В связи с вышеизложенным, основной целью диссертационной работы является создание радиационно-безопасного оборудования для работ с тритием, при проведении систематических экспериментальных исследований процессов МК в широком диапазоне концентраций смесей ИВ с плотностью 0.2 < р < 1.4, в диапазоне температур 20−800К.
Для достижения этой цели решались следующие задачи:
• разработка методов и аппаратуры получения высокого давления ИВ, включая тритий, при обеспечении чистоты газа на уровне не менее долей по примесям с и радиационной безопасности;
• создание методики подготовки смеси заданного изотопного и молекулярного состава и аппаратуры для ее анализа;
• создание конструкций мишеней, обеспечивающих, с одной стороны, минимальное экранирование ц-пучка и продуктов ядерных реакций, а с другой — радиационную безопасность и высокую надежность;
• выбор конструкционных материалов, удовлетворяющих требованиям высокой стойкости к воздействию ИВ, включая тритий, обладающих хорошей технологичностью, свариваемостью и низкими параметрами водородопроницаемости;
• создание методик и оборудования для проведения исследований влияния трития на эксплуатационные характеристики конструкционных материалов;
• выбор защитных покрытий для предотвращения диффузионных утечек трития в окружающую среду;
• разработка системы контроля и управления установкой и ее элементами;
• создания системы радиационного мониторинга в газовых коммуникациях технологического оборудования и рабочей зоне.
Достижение поставленных целей осуществлялось с использованием следующих методических и технологических приемов:
• использование металлогидридных систем для хранения, транспортирования, получения давления и утилизации ИВ;
• использование металлогидридных систем и диффузионных палладиевых фильтров для очистки смесей ИВ и получения молекулярного равновесного состояния;
• применение радиохроматографической методики для анализа молекулярного и изотопного состава смесей ИВ;
• использование водродостойких КМ;
• использование имеющейся и создание новой экспериментальной базы РФЯЦ-ВНИИЭФ для проведения: исследований по выбору КМ, исследования систем «металл — ИВ» при высоких давлениях, ускоренной наработки 3Не в матрице КМ и определения его объемного содержания, прочностной и функциональной отработки элементов комплекса, ресурсных испытаний;
• применение современного программного обеспечения и использование современной элементной базы для создания систем контроля и управления комплексом.
Научная новизна работы.
1. Разработан и создан радиационно-безопасный комплекс подготовки газовой смеси для обеспечения экспериментов по МК, позволяющий проводить работы с тритием в количествах до 10 кКи в условиях открытых лабораторий, обеспечивающий подготовку смеси заданного изотопного состава, анализ молекулярного и изотопного состава смеси, очистку смеси до уровня не хуже 10″ 7 об. долей по примесям с Z > 4, подачу её в мишень и утилизацию после завершения работ.
2. Впервые в сосудах высокого давления, применяемых для работы с тритийсодержащими газами высокого давления, применена конструкция в виде автофритированного сосуда с двойным рубежом защиты от несанкционированного проникновения трития в атмосферу. Новизна технических решений, заложенных в конструкцию, подтверждена Патентом РФ.
3. В мишенях для исследования процессов МК применена система сжижения ИВ прокачкой охладителя (жидкого ' водорода) через полость между наружным и внутренним корпусом автоскрепленного сосуда. Новизна технических решений подтверждена Патентом РФ.
4. Для получения высокой плотности ИВ при исследованиях процессов МК применен метод накопления жидких ИВ в ампуле под высоким давлением, получаемым от ванадиевого генератора. Новизна технических решений подтверждена Патентом РФ.
5. Получены новые результаты по длительной прочности сплава ХН40МДТЮ-ИД и его сварных соединений при воздействии водорода высокого давления до 150МПа в диапазоне температур до 700 °C.
6. Впервые получены параметры водородопроницаемости как сплава ХН40МДТЮ-ИД и его сварных соединений, так и сплава с защитным покрытием из нитрида титана в диапазоне температур до 800 °C. Найдено, что при температуре 400−500°С для покрытия из нитрида титана существует излом кривой проницаемости, связанный, по-видимому, с изменением механизма транспорта водорода через это покрытие.
7. Для исследовании влияния трития на служебные свойства КМ, применяемых для работы с высоким давлением трития, разработаны новые методики и оборудование, позволяющие проводить ускоренное накопления и определение объемного содержания радиогенного гелия в матрице КМ.
8. Впервые для систем «ванадий — ИВ» получена диаграмма состояния в координатах давление — температура — концентрация (Р-Т-С) в диапазоне давлений до 500МПа.
9. Впервые получены зависимость параметров цикла МК в тройной H/D/T смеси ИВ в диапазоне температур 20−800К и плотностей до 0.9 от плотности жидкого водорода и широком диапазоне изменений концентрации ИВ в смеси.
10. Получены новые значения параметров цикла МК в двойной D/T смеси в диапазоне температур 20−800К и плотностей до 1.3 от плотности жидкого водорода и широком диапазоне изменений концентрации ИВ в смеси.
11. Впервые получены экспериментальные значения параметров цикла МК для дейтерия в диапазоне температур 400−800К при высоких плотностях дейтерия.
12. Результаты, полученные в данной работе, позволили создать новое направлениеразработка систем для проведения радиационно-безопасных работ с тритийсодержащими веществами при выполнении исследований в области фундаментальной и прикладной физики.
Практическая ценность работы.
1. Разработано и создано оборудование для проведения исследований мюонного катализа ядерных реакций синтеза в смесях ИВ, на котором проведены и продолжают проводиться систематические экспериментальные исследования процессов МК в смесях ИВ в широком диапазоне плотностей, температур и концентраций ИВ.
2. Разработаны и созданы источники давления ИВ на основе металлогидридов, которые в настоящее время применяются в исследованиях: процессов МК (ЛЯП ОИЯИ) — нейтронно-избыточных систем на границе нейтронной стабильности (ЛЯР ОИЯИ) — систем «металлогидрид — ИВ», воздействия трития на физико-механические свойства КМ, в измерениях уравнения состояния дейтерия в области мегабарных давлений (РФЯЦ-ВНИИЭФ) и в ряде других экспериментальных работ.
3. Разработан и создан радиохроматограф для определения молекулярного и изотопного состава смеси ИВ при исследованиях процессов МК и при проведении ряда работ по тематике РФЯЦ-ВНИИЭФ.
4. Разработано, создано и прошло метрологическую аттестацию отраслевой лабораторией измерительной техники дозиметрическое оборудование для определения объемной активности трития в газовых средах.
5. Разработанная система контроля и управления комплексом широко используется при проведении различных экспериментальных исследований в ЛЯП и ЛЯР ОИЯИ, РФЯЦ-ВНИИЭФ, СПбГУТ и ряде других организаций.
6. Результаты исследований параметров МК, полученные в настоящей работе, используются в атомной физике, ядерной физике, физике слабых взаимодействий и квантовой электродинамике, а также при расчете конструктивной схемы интенсивного источника нейтронов на базе мюонного катализа.
Положения и результаты, выносимые на защиту.
1. Разработка и создание комплекса оборудования, включающего в себя: комплекс подготовки газовой смеси, семейство тритиевых и дейтериевых мишеней высокого давления и источники изотопов водорода высокого давления на базе дигидридной фазы ванадия для проведения исследований процессов МК в смесях ИВ.
2. Результаты исследований физико-механических свойств сплава ХН40МДТЮ-ИД и его сварных соединений в условиях длительного воздействия водорода высокого давления в диапазоне температур 300−1000К и параметров водородопроницаемости, как для данного сплава и его сварных соединений, так и для сплава с защитным покрытием из нитрида титана.
3. Разработка метода и оборудования для проведения ускоренного накопления радиогенного гелия и определения его объёмного содержания в матрице КМ.
4. Диаграмма состояния систем «ванадий — ИВ» в координатах давление — температура — концентрация (Р-Т-С) в диапазоне давлений до 500МПа.
5. Результаты экспериментов по измерению параметров МК в смесях ИВ при высоких плотностях и различных концентрациях.
Диссертация состоит из введения, шести глав и заключения и включает в себя 193 страницы, 101 рисунок, 11 таблиц и 171 наименование цитируемой литературы.
4.4. ВЫВОДЫ.
Получены новые экспериментальные значения длительной (на базе 80 часов) прочности сплава ХН40МДТЮ-ИД и его сварных соединений при воздействии водорода высокого давления до 150МПа в диапазоне температур 20 — 600 °C. Результаты испытаний показывают, что длительная выдержка в среде водорода при 20 °C оказывает небольшое влияние на прочностные характеристики сплава ХН40МДТЮ-ИД (уменьшение величины ав составляет ~6%) и существенно большее влияние на характеристики пластичности (5, у). С повышением температуры испытаний степень снижения временного сопротивления под воздействием водорода возрастает до ~ 19% (при 600°С), а величина условного предела текучести в этих же условиях испытаний оказывается практически нечувствительной к водородному воздействию. Температурная зависимость характеристик пластичности сплава ХН40МДТЮ-ИД в среде водорода имеет минимум при температуре 300 °C, при этом во всем исследованном диапазоне температур величины относительного удлинения 8 и относительного сужения ц/ более чувствительны к воздействию водорода, чем ств и сто, 2.
Впервые получены параметры ВП как сплава ХН40МДТЮ-ИД и его сварных соединений, так и сплава с защитным покрытием из нитрида титана в диапазоне температур до 700 °C. Найдено, что при температуре 400−500°С для покрытия из нитрида титана существует излом кривой проницаемости, связанный с изменением механизма транспорта водорода через это покрытие. Применение защитного покрытия из нитрида титана позволяет снизить проницаемость водорода через сплав ХН40МДТЮ — ИД в ~ 3 -10 раз в зависимости от температуры, при этом остается открытым вопрос о длительной стойкости этого покрытия.
Для проведения исследований влияния трития на свойства конструкционных материалов, работающих в условиях воздействия высокого давления трития, разработано и создано оборудование, позволяющее (используя метод «тритиевого» трюка) проводить ускоренное накопления радиогенного гелия в матрице конструкционных материалов. Коэффициент ускорения зависит от условий эксплуатации оборудования и составляет величину от 10 до 100 раз. При этом температура выдержки исследуемых образцов в среде трития не превышает 550 °C, а давление 50МПа. Проведены постановочные эксперименты, показывающие надёжность работы оборудования при этих параметрах в течение 1400 часов.
Разработанная методика детритизации образцов методом изотопного разбавления, позволяет удалить тритий из образцов до уровня достаточного для проведения работ с этими образцами в условиях неспециализированных лабораторий.
Создано оборудование и методика анализа объемного содержания радиогенного гелия и остаточного трития в матрице КМ.
ГЛАВА 5.
СОЗДАНИЕ ИСТОЧНИКОВ ВЫСОКОГО ДАВЛЕНИЯ ИЗОТОПОВ ВОДОРОДА НА ОСНОВЕ ГИДРИДА ВАНАДИЯ.
На начальной стадии работ по созданию КПГС [68] встал вопрос о применимости имеющихся во ВНИИЭФ компримирующих устройств для создания высокого (>100МПа) давления ИВ. Поскольку одним из основных требований, предъявляемых к ИВ, является содержание в них примесей с Z>4 на уровне 10″ 7 об. долей, то стало ясной бесперспективность применения механических компримирующих устройств. В связи с этим было предложено использовать источники высокого давления на базе гидрида ванадия [75]. Выбор гидрида ванадия основывался на сочетании высокой удельной ёмкости дигидридных фаз ванадия и сравнительно низких температур, требующихся для получения высоких давлений. Кроме того, известно [125], что даже при высоких температурах десорбции ИВ из металлогидридных источников, содержание примесей в десорбируемых ИВ находится на уровне 10″ 5 об. долей. Поскольку получение высоких давлений в ванадиевых источниках ожидались при относительно низких температурах, а заполнение источников предполагалось проводить диффузионно-чистыми ИВ после высоковакуумной активации ванадия и его многократной тренировки в среде диффузионно-чистых ИВ, то ожидалось, что содержание примесей с Z>4 в десорбируемых из источника ИВ будет не ниже 10'7 об. долей. Кстати, это было подтверждено впоследствии в экспериментах по исследованию процессов МК при прямом компримировании ИВ в мишени от источников ИВ. Последним крупным преимуществом использования гидрида ванадия в качестве источника ИВ была возможность создания малогабаритной, радиационно-безопасной конструкции, по типу предложенной в работе [77].
Однако, к началу работ по созданию КПГС имеющихся в литературе данных о давлениях, создаваемых при нагревании гидрида ванадия, и о зависимости этого давления от температуры оказалось недостаточно для разработки источников ИВ высокого давления. Все известные данные о равновесных давлениях десорбции изотопов водорода над гидридом ванадия были получены в диапазоне давлений до ~ 90 МПа [126−132]. Другим неясным из литературных данных моментом является величина изотопного эффекта при термическом разложении гидрида ванадия. Всё это требовало проведения исследований системы «ванадий — ИВ» в широком диапазоне давлений, и особенно — при давлениях более 90МПа.
Для этих целей было создано две установки с рабочими давлениями до 20МПа и 500МПа, на которых были проведены работы по выяснению режимов активации ванадия, режимов его насыщения ИВ до дигидридной фазы и измерению равновесных давлений сорбции и десорбции в широком диапазоне давлений и температур. Подробно с результатами этих работ можно познакомиться в наших работах [133−136]. В настоящей главе дано описание оборудования и методики проведения эксперимента по измерению равновесных давлений десорбции ИВ из соответствующих дигидридных фаз и результаты этих работ.
5.1. МАТЕРИАЛЫ, ОБОРУДОВАНИЕ И МЕТОДЫ ПРОВЕДЕНИЯ.
ИССЛЕДОВАНИЙ.
5.1.1. Материалы.
В работе использовался электролитический ванадий марки ВЭЛ-2, производства АО «Уралредмет», партии №№ 48, 77 и 135 1985 года выпуска по ТУ48−4-335−75 и партия № 22 1996 года выпуска по ТУ48−4-335−86. Выбор для использования в исследованиях этой марки ванадия был обусловлен тем, что, по нашим сведениям, ванадий марки ВЭЛ-2 является самым чистым из выпускаемых в России в промышленных масштабах марок ванадия. Содержание контролируемых примесей в ванадии ВЭЛ-2 согласно ТУ приведено в табл. 5.1. [137, 138].
