Моделирование спектров молекулярных кластеров методами квантовой химии и молекулярной динамики
Диссертация
По величине энергии взаимодействия молекулярные кластеры различаются достаточно широко — от десятков волновых чисел до десятков кДж/моль. В диссертации для апробации расчётных методов выбраны частицы, находящиеся, в известном смысле, на крайних позициях. А именно, рассмотрены представители «слабосвязанных» кластеров БН-^, вО-!^ (где = Аг, Кг), БН-Ктп (п<25б) и представители «сильносвязанных… Читать ещё >
Содержание
- Глава I. Литературные данные по строению и свойствам кластеров с участием инертных газов
- Некоторые методы экспериментального исследования кластеров. д
- Изучение матриц инертных газов и взаимодействий «хозяин-гость» в низкотемпературных матрицах
- Моделирование свойств кластеров с инертными газами
- Расчёт колебательных уровней энергии методом колебательного самосогласованного поля
- Глава II. Моделирование колебательных спектров кластеров вНвБ-Б^ (Кё = Аг, Кг)
- Выбор системы координат
- Решение задачи колебательного ССП
- Обсуждение результатов
- Глава III. Молекулярно-динамическое моделирование спектров люминесценции радикалов БН в криптоновых матрицах
- Построение потенциалов методом ДФМ
- Молекулярная динамика кластеров 8Н@Кгп
- Обсуждение результатов
- Глава IV. Литературные данные по молекулярным кластерам с водородными связями
- Методы экспериментального исследования кластеров
- Структура водных кластеров
- Глава V. Квантовохимическое изучение кластеров Cl (HF)n (n=
- Равновесные геометрические конфигурации
- Колебательные спектры
- Глава VI. Расчёт поверхности потенциальной энергии и колебательного спектра C1""HF
- Расчёт ППЭ
- Обсуждение результатов. юо
Список литературы
- А. В. Немухин, Многообразие кластеров, Рос. хим. журн., 1996, 40, С. 48−56.
- А. В. Немухин, Ван-дер-ваалъсовы кластеры, Соросовский образовательный журнал, 2001, №i, С. 39−44.
- П. Хобза, Р. Заградник, Межмолекулярные комплексы: Роль вандер-ваалъсовых систем в физической химии и биодисциплинах, М., Мир, 1989.
- С. П. Губин, Химия кластеров, М., Наука, 1987.
- С. Schlier, Intermolecular Forces, Ann. Rev. Phys. Chem., 1969, Vol. 20, P. 191−218.
- R. B. Bernstein, J. T. Muckerman, Advan. Phys., 1967, Vol. 12, P. 389.
- R. E. Johnson, Introduction to atomic and molecular collisions, Plenum Press, New York, 1982.
- E. E. Никитин, С. Я. Уманский, Неадиабатические переходы при медленных атомных столкновениях, М., Атомиздат, 1979.
- J. N. L. Connor, H. Sun, J. M. Hutson, Exact and approximate calculations for the effect of potential anisotropy on integral and differential cross sections, J. Chem. Soc., Faraday Trans., 1990, Vol. 86, P. 1649−1657.
- S. Green, D. J. DeFrees, AD. McLean, Calculations ofH20 microwave line broadening in collisions with He atoms: Sensitivity to potential energy surfaces, J. Chem. Phys., 1991, Vol. 94, P. 1346−1359.
- L. Demeio, S. Green, L. Monchick. Effects of velocity changing collisions on line shapes ofHFin Ar, J. Chem. Phys., 1995, Vol. 102, P. 9160−9166.
- Г. Б. Сергеев, В. А. Батюк, Криохимия, M. Химия, 1978.
- Т. A. Miller, В. R. Zagarski, Т. J. Sears and V. Е. Bondybey, Gas Phase Emission Spectra of Super-cooled Organic Ions, J. Phys. Chem., 1980, 84, 3154.
- V. E. Bondybey, Science, 1985,227,125.
- R. A. Aziz, H. H. Chen, An accurate intermolecular potential for argon, J. Chem. Phys., 1977, Vol. 67, P. 5719−5726.
- B. L. Grigorenko, A. V. Nemukhin and N. V. Ozhegova, MD-DIM simulations of the 3ng (ion-pair)-^nu (valence) red-shifted transitions of Cl2 in neon matrices, Chem. Phys. Lett., 1998, Vol. 296, P. 84−92.
- V. E. Bondybey and T. A. Miller, in Molecular ions: Spectroscopy structure and chemistry, North-Holland, New York, 1998, P. 125−173.
- M.-L.Dubernet and J.M.Hutson, Potential energy surfaces for Ar-OH (X 2) obtained by fitting to high-resolution spectroscopy, J. Chem. Phys., 1993, Vol. 99, No. 10, P. 7477−7486.
- P. P. Korambath, X. T. Wu, E. F. Hayes, С. C. Carter, T. A. Miller, Empirical potential energy surface for Ar-SH/D and. Kr-SH/D, J. Chem. Phys., 1997, Vol. 107, No. 9, P. 3460
- J. M. Bowman, B. Gazdy, P. Schafer, M. C. Heaven, A potential surface for argon-hydroxyl (2Z) and argon-hydroxyl-d (2Z): fitting and assigning experimental data with rigorous theory, J. Phys. Chem., 1990, Vol. 94, No. 6, P. 2226−2229.
- U. Schnupf, J. M. Bowman, M. C. Heaven, Vibrational calculations and potential determination for ArOH* (v=o, 1) and ArOD* (v-o, 1), Chem. Phys. Lett., 1992, Vol. 189, No. 6, P. 487−494.
- M. C. Yang, С. C. Carter, T. A. Miller, Electronic spectroscopy of the RSH (R=Ne, Ar, Kr) complexes, J. Chem. Phys., 1997, P. 3437−3446.
- С. C. Carter, T. A. Miller, High resolution electronic spectroscopy of the R SH complexes (R=Ne, Ar, Kr), J. Chem. Phys., 1997, P. 3437−3446.
- A A Valuev, A S Kaklyugin, G E Norman, Molecular modelling of the chemical interaction of atoms and molecules with a surfaces, Russ. Chem. Rev., 1995, Vol. 64, No. 7, P. 599−625.
- Товбин Ю. К. (ред.), Метод молекулярной динамики в физической химии, М., Наука, 1996.
- M. Shugard, J. C. Tully and A. Nitzan, Stochastic classical trajectory approach to relaxation phenomena. I, J. Chem. Phys., 1978, Vol. 69, P- 336−345.
- A. Nitzan, M. Shugard and J. C. Tully, Stochastic classical trajectory approach to relaxation phenomena. II, J. Chem. Phys., 1978, Vol. 69,1. P. 2525−2535.
- R. Alimi, R. B. Gerber and V. A. Apkarian, Dynamics of molecular reactions in solids: Photodissociation of HI in crystalline Xe, J. Chem. Phys., 1988, Vol. 89, P. 174−183.
- R. Alimi, A. Brokman and R. B. Gerber, Molecular Dynamics Simulations of Reactions in Solids: Photodissociation of Cl2 in Crystalline Xe, J. Chem. Phys., 1989, Vol. 91, No 3, P. 1611−1617.
- R. B. Gerber and R. Alimi, Quantum Effects in Molecular Reaction Dynamics in Solids: Photodissociation of HI in Solid Xe, Chem. Phys. Lett., 1990, Vol. 173, No 4, P. 393−396.-
- A. I. Krylov and R. B. Gerber, Photodissociation dynamics of HCl in solid Ar: Cage exit, nonadiabatic transitions and recombination, J. Chem. Phys., 1997, Vol. 106, P. 6574−6587.
- W. H. Miller, The Classical S-Matrix: Numerical Application to Inelastic Collisions, J. Chem. Phys., 1970, Vol. 53, P. 3578−3587.
- X. Sun and W. H. Miller, Mixed semiclassical-classical approaches to the dynamics of complex molecular systems, J. Chem. Phys., 1997, Vol. 106, 916.
- P. Gurtler, H. Kunz and J. Le Calve, Vacuum ultraviolet spectroscopy of the CI2 molecule trapped in pure neon, pure argon, or mixed neon-argon matrices, J. Chem. Phys., 1989, Vol. 91, No. 10, P. 6020−6028.M
- B. Grigorenko, L. Khriachtchev, A. Nemukhin, M. Pettersson, E. Isoniemi, M. Rasanen, Excited-state Site Effects in Luminescence Spectroscopy of SH Radicals in Krypton Matrices: Experiments and Simulations, J. Chem. Phys., 1999, Vol. 110, P. 5836.
- A. A. Buchachenko, N. F. Stepanov, Ar-I2 interactions: The models based on diatomics-in-molecules approach, J. Chem. Phys., 1996, Vol. 104, No. 24, P. 9913−9925
- А. А. Бучаченко, Н. Ф. Степанов, Аналитические потенциальные поверхности и диабатические матричные элементы взаимодействия электронных состояний системы атом инертного газа — молекула галогена, Ж. Физ. Химии, 1998, Т. 72, № 1, С. 69−75.
- A. A. Бучаченко, H. Ф. Степанов, Теория возмущений на базе метода двухатомных фрагментов в молекуле: межмолекулярные взаимодействия инертный газ галоген, Ж. Физ. Химии, 1998, Т. 72, № 4, С. 582−586.
- J. Zoval, D. Imre and V. A. Apkarian, Spectroscopy of SH (A-X) transition in Ar and Kr matrices: The caging of predissociation, J. Chem. Phys., 1993, Vol. 98, P. 1−7.
- M. C. Heaven, Spectroscopy and dynamics of hydride radical van der Waals complexes, J. Phys. Chem., 1993, Vol. 97, P. 8567−8577.
- L. C. Giancario, R. W. Randall, S. E. Choi, and M. I. Lester, State-to-state measurements of internal rotational predissociation in OH-Ar (A2Z+), J. Chem. Phys., 1994, Vol. 101, P. 2914−2928.
- J. M. Bowman and P. Schafer, J. Mol. Struct., A new functional form for global potentials of floppy molecules, 1990, Vol. 224, P. 133−139.
- S. E. Choi, M. I. Lester, H. W. Jang, J. C. Light, Rotational predissociation dynamics of OH-Ar (A2Z+) using the finite-range scattering wave-function method, J. Chem. Phys., 1995, Vol. 102, P. 1981.
- A. B. McCoy, Theoretical investigations of the lifetime ofSH and SD (A2Z+) in M—SH/D (M=Ne, Ar, Kr) complexes, J. Chem. Phys., 1998, Vol. 109, No 1, P. 1−7.
- J. Tellinghuisen, A simple sum rule for total radiative decay rates in diatomics, Chem. Phys. Lett., 1984, Vol. 105, P. 241−243.
- В. И. Пупышев, Об оценке времени жизни возбуждённого электронного состояния. Теория, Оптика и спектроскопия, 1987, Т. 63, В. 3, С. 570−57 453. J. М. Bowman, The self-consistent-field approach to polyatomicvibrations, Acc. Chem. Res., 1986,19,202.
- M. A. Ratner and R. B. Gerber, Excited vibrational states of polyatomic molecules — the semiclassical self-consistent field approach, J. Phys. Chem. 1986,90,20.
- J- O. Jung and R. B. Gerber, Vibrational wave functions and spectroscopy of (H20)n, n=2,3,4,5: Vibrational self-consistent field with correlation corrections, J. Chem. Phys., 1996,105,10 322.
- J. O. Jung and R. B. Gerber, Vibrational wave functions and energy levels of large anharmonic clusters: A vibrational SCF study of Ar13, J. Chem. Phys., 1996,105,10 682.
- S. K. Gregurick, E. Fredj, R. Elber and R. B. Gerber, Vibrational spectroscopy of peptides and peptide-water complexes: Anharmonic coupled-mode calculations, J. Phys. Chem. B., 1 997 101,8595.
- S. K. Gregurick, J. H. Y. Liu, D. A. Brant and R. B. Gerber, Anharmonic vibrational self-consistent field calculations as an approach to improving force fields for monosaccharides, J. Phys. Chem. B, 1999, Vol. 103, P. 3476.
- A. E. Roitberg, R. B. Gerber, R. Elber and M. A. Ratner, A vibrational eigenfunction of a protein: Anharmonic coupled-mode ground and fundamental excited states ofBPTI, Science, 1995, 268,1319.
- A. E. Roitberg, R. B. Gerber and M. A. Ratner, A vibrational eigenfunction of a protein: Anharmonic coupled-mode ground and fundamental excited states ofBPTI, J. Phys. Chem. B. 1997, Vol. 101, P. 1700.
- G. M. Chaban, J. O. Jung, R. B. Gerber, Ab Initio Calculation of Anharmonic Vibrational States of Polyatomic Systems: Electronic Structure Combined with Vibrational SCF, J. Chem. Phys. 1999, Vol. 111, P. 1823−1829.
- Z. Bihaiy, R. B. Gerber, and V. A. Apkarian, Vibrational self-consistent field approach to anharmonic spectroscopy of molecules in solids: Application to iodine in argon matrix, J. Chem. Phys., 2001, Vol 115, No. 6, P. 26 952 701.
- Л. А. Грибов, В. А. Дементьев, Методы и алгоритмы вычислений в теории колебательных спектров молекул, Москва, Наука, 1981.
- D. A. Firsov, A. A. Granovsky, А. V. Nemukhin, Application of the vibrational self-consistent field and correlation techniques to the SH/D (A)—Rg (Rg=Ar, Kr) van der Waals complexes, Chem. Phys., 1999, Vol. 244, P. 67−73.
- S. E. Choi and J. C. Light, Determination of the bound and quasi-bound states ofAr-HCl vanderwaals complex — discrete variable representation method, J. Chem. Phys., 1990, 92, P. 2129−2145.
- L. Khriachtchev, M. Pettersson, Е. Isoniemi, M. Rasanen, 193 nm photolysis of H2S in rare-gas matrices: Luminescence spectroscopy of the products, J. Chem. Phys., 1998, Vol. 108, P. 5747−5754.
- L. Schnieder, W. Meier, K. H. Welge, M. N. R. Ashfold, С. M. Western, Photodissociation dynamics of H S at 121.6 nm and a determination of the potential energy function of SH (A2E+), J. Chem. Phys., 1990, Vol. 92, P. 7027−7037.
- M. D. Wheeler, A. J. Orr-Ewing, M. N. R. Ashfold, Predissociation dynamics of the A2Z+ state ofSH and SD, J. Chem Phys., 1997, Vol. 107, No. 19, P. 7591−7600.
- В. E. Applegate, M.-C. Yang, T. A. Miller, Competition between radiation and photofragmentation in the A2I+ state of the SH/D rare gas complexes, J. Chem. Phys., 1998, Vol. 109, No. 1, P. 162−169.
- A. V. Nemukhin, B. L. Grigorenko, A. A. Granovsky, Ab initio potential curves of the fragments and diatomics-in-molecules potential energy surfaces for the SH—Kr complex, Chem.Phys.Lett. 1999,301, P. 287.
- Denis A. Firsov, Bella L. Grigorenko, Alexander V. Nemukhin, Leonid Khriachtchev, Markku Rasanen, Emission of SH radicals in solid krypton: mixed quantum-classical molecular dynamics simulations, Chem. Phys. Lett., 2001,338,317−322
- R. R. Friedl, W. H. Brune, and J. G. Anderson, Radiative and predissociative lifetimes of the v'=o level of the A2Z+ state of SH and SD from chemical and spectroscopic studies, J. Chem. Phys., 1983, Vol. 79, No. 9, P. 4227−4236.
- J. Senekowitsch, H.-J. Werner, P. Rosmus, and E.-A. Reinsch, Ab initio calculations of radiative transition probabilities in SH, SH+, and SH~, J. Chem. Phys., 1985, Vol. 83, No. 9, P. 4661−4667.
- В. Д. Лахно, Кластеры в физике, химии, биологии, Ижевск: НИЦ «РХД», 2001.
- A. W. Castleman Jr., and К. Н. Bowen Jr., Clusters: Structure, Energetics, and Dynamics of Intermediate States of Matter, J. Phys. Chem. 1996, Vol. 100, P. 12 911−12 944.
- J- Grotemeyer, U. Boesl, K. Walter, E. W. Schlag, Biomolecules in the gas phase, l. Multiphoton-ionization mass spectrometry of native chlorophylls, J. Am. Chem. Soc., 1986, Vol. 108, P. 4233−4234.
- M. Karas, D. Bachmann, U. Bahr, F. Hillenkamp, Matrix-assisted ultraviolet laser desorption of non-volatile compounds, Int. J. Mass. Spectrom. Ion Processes, 1987, Vol. 78, P. 53−68.
- D. E. Schilke, R. J. Levis, A laser vaporization, laser ionization time-offlight mass spectrometer for the probing of fragile biomolecules, Rev. Sei. Instrum., 1994, Vol. 65, No. 6, P. 1903−1911.
- K. H. Bowen, H. Haberland, Solvated Electron Clusters, Haberland, H., Ed.- Springer-Verlag, 1995- Vol. II, p 140.
- H. Haberland, H. Schindler, H. G. Worsnop, Ber. Bunsen-Ges. Phys. Chem. 1984, Vol. 88,270.
- Leonid Khriachtchev, Jan Lundell, Esa Isoniemi, and Markku Rasanen, HONO in solid Kr: Site-selective trans <^cis isomerization with narrowband infrared radiation, J. Chem. Phys. 2000, Vol. 113, No. 10, P. 42 654 273.
- Suyong Re, Enhanced Stability of Non-Proton-Transferred Clusters of Hydrated Hydrogen Fluoride HF (H20)n (n = 1−7): A Molecular Orbital Study, J. Phys. Chem. A 2001, Vol. 105, P. 9725.
- Angela Smith, Mark A. Vincent, and Ian H. Hillier, Mechanism of Acid Dissociation in Water Clusters: Electronic Structure Studies of (H20)nHX (n = 4, 7- X = OH, F, HS, HS03, 00S02H, OOHSO2), J. Phys. Chem. A1999, Vol. 103, P. 1132.
- A. F. Jalbout and L. Adamowicz, Dipole-Bound Anions of Adenine-Water Clusters. Ab Initio Study, J. Phys. Chem. A 2001, Vol. 105, P. 1033.
- Jody A. White, Eric Schwegler, Giulia Galli, and Francois Gygi, The solvation of Na+ in water: First-principles simulations, J. Chem. Phys., 2000, Vol. 113, No. 11, P. 4668.
- U. Landman, H.-P. Cheng and R. N. Barnett, All Quantum Simulations: H30+ and H502+, Chem. Phys. Lett., 1995, Vol. 237, P. 161.
- Sudhir A. Kulkarni, Libero J. Bartolotti, Rajeev K. Pathak, Ab initio studies of anionic clusters of water pentamer, J Chem. Phys. 2000, Vol. 113, No. 7, P. 2697.
- Josefredo R. Pliego, Jr. and Jose M. Riveros, Ab initio study of the hydroxide ion-water clusters: An accurate determination of the thermodynamic properties for the processes nH20+0H-→H0-(H20)n (n=i~4), J Chem. Phys., 2000, Vol. 112, No. 9, P. 4045.
- S. S. Xantheas, Quantitative description of hydrogen bonding in chloride-water clusters, J. Phys. Chem. 1996, Vol. 100, No. 23, P. 9703.
- R. W. Gora, S. Roszak, J. Leszczynski, Properties and nature of interactions in Cl-(H20)n n=i, 6 clusters: a theoretical study, Chem. Phys. Lett., 2000, Vol. 325, P. 7−14.
- L. Oudejans and R. E. Miller, Photodissociation of cyclic HF complexes: Pentamer through heptamer, J Chem. Phys., 2000, Vol. 113, No. 3, P. 971 978.
- Jong-Ho Choi, Keith T. Kuwata, Yi-Bin Cao, and Mitchio Okumura, Vibrational spectroscopy of the Cl~(H20)n anionic clusters, J. Phys. Chem. A, 1998, Vol. 102, No. 3, P. 503.
- S. Ajith Perera and Rodney J. Bartlett, NMR Spin-Spin coupling constants for hydrogen bonds ofF (HF)n.~, n=i~4, clusters, J. Am. Chem. Soc., 2000, Vol. 122,1231−1232.
- N. C. Handy, in Relativistic and Electron Correlation Effects in Molecules and Solids, edited by G.L.Malli, Plenum, N.Y., 1994, P. 133
- Aleksandr V. Nemukhin, Aleksandr A. Granovsky and Denis A. Firsov, An ab initio study of the anionic clusters Cl~(HF)n (n = 1−5), Mendeleev Commun., 1999, No 6, 215−217 103 .A. A. Granovsky, URLhttp://classic.chem.msu.su/gran/gamess/index.html
- M. W. Schmidt, K. K. Baldridge, J. A. Boatz, S. T. Elbert, M. S. Gordon, J. H. Jensen, S. Koseki, N. Matsunaga, K. A. Nguyen, S. J. Su, T. L. Windus, M. Dupuis and J. A. Montgomery, J. Comput. Chem., 1993,14,1347.
- W. Klopper, M. Quack, M. A. Suhm, HF dimer: Empirically refined analytical potential energy and dipole hypersurfaces from ab initio calculations, J. Chem. Phys. 1998, Vol. 108, P. 10 096−10 115.
- A. E. Reed, L. A. Curtiss, F. Weinhold, Intermolecular interactions from a natural bond orbital, donor-acceptor viewpoint, Chem. Rev., 1988, Vol. 88, No. 6, P. 899−926.
- Д. А. Фирсов, А. А. Грановский, А. В. Немухин, Неэмпирические расчёты кластеров Cl~(HF)n, п <6, Известия АН серия физическая, 2000, Т 64, № 8, С. 1499−1501