Актуальность работы.
Главные энергетические мощности современной мировой атомной энергетики базируются на реакторах корпусного типа, охлаждающихся водой под давлением, ВВЭР в России и PWR в западных странах. В 90-х годах прошлого столетия, после политических и экономических реформ в России, встал вопрос о более тесном сотрудничестве между Востоком и Западом в освоении ядерных технологий в целях совместного повышения безопасного использования ядерной энергии в мирных целях. Ряд аварий на ядерных энергоблоках в США (Three Mile Island PWR) и России (Чернобыль, РБМК) в конце прошлого столетия также привели к пониманию того, что нельзя построить безопасную атомную энергетику в отдельно взятой стране и не существует государственных границ для последствий таких аварий. Последние события в Японии на АЭС Фукусима-1 в 2011 году еще раз подтвердили тот факт, что любые инциденты и аварии на АЭС в одной стране могут существенно повлиять на развитие атомной энергетики во всем мире. Одним из направлений, повышающих эффективность, надежность и безопасность эксплуатации АЭС в конце прошлого века и начале 2000;х годов являлось взаимопроникновение технологий при производстве качественного топлива и оболочек твэлов для ядерных энергетических реакторов, что, несомненно, предопределило дальнейшее развитие мировой ядерной энергетики. В тоже время, экономические реформы в современной России, наряду с развитием российских ядерных технологий, создали более благоприятные условия для выхода на мировой рынок ядерных технологий, в частности, на рынок ядерного топлива, где конкуренция заставляет энергетические и топливные компании, с одной стороны, повышать эффективность использования ядерного топлива для АЭС, а с другой стороны обеспечивать надежность и высокий уровень безопасности.
Стратегия развития ядерных технологий в России на период до 2020 года, обусловлена распоряжением Правительства Российской Федерации от 28 августа 2003 г № 1234-р, в котором предусмотрено «.увеличение экспортного потенциала ядерных технологий России и продвижение продукции российских организаций ядерного топливного цикла на мировые рынки, также переход к строительству и эксплуатации атомных электростанций за пределами территории Российской Федерации». В рамках этой стратегии топливная компания Росатома «ТВЭЛ», занимающая к 2011 году более 17% мирового рынка поставок топлива для атомных реакторов, разрабатывает перспективные планы по созданию топлива для реакторов PWR. Это позволит ОАО ТВЭЛ стать альтернативным поставщиком ядерного топлива для реакторов западного дизайна и расширить экспортный потенциал компании.
Реализация стратегии и планов выхода на мировой рынок основывается на уверенности, что ядерные технологии, разработанные в России для реакторов ВВЭР, не уступают аналогичным технологиям, принятым для реакторов PWR. Основой для такой уверенности являются многочисленные расчетно-экспериментальные работы, проводимые с целью исследования поведения ядерного топлива в обоснование его надежности в различных режимах эксплуатации.
Интенсивное исследование поведения материалов топлива и оболочек твэлов энергетических реакторов с целью повышения надежности и работоспособности твэлов до глубоких выгораний началось в 70−80 годы прошлого столетия. Экстенсивный путь исследований на первом этапе был связан с длительными ресурсными испытаниями, которые за счет своей низкой, как экономической, так и научной технической эффективности стал постепенно вытесняться более совершенными внутриреакторными методами исследования топлива и материалов. В связи с этим возникла необходимость создания научно-инженерной базы, которая позволяла бы проводить прямые измерения ключевых параметров твэлов в процессе облучения и получать информацию в режиме «on-line». Одними из первых в России, эти работы начали проводить в НИЦ «Курчатовский Институт», где на реакторе MP начала создаваться научно-инженерная база для проведения экспериментов с твэлами, оборудованными датчиками внутриреакторного контроля. Развитие эти работы получили в процессе работ по программе СОФИТ, проводимой совместно с финской компанией Imatran Voima Oy (IVO) и направленной на исследование параметров твэлов ВВЭР-440 под облучением с использованием внутриреакторных детекторов [1−5]. Три этапа этой программы были реализованы на реакторе MP в НИЦ «Курчатовский институт» и были прерваны в связи с решением о полной остановке реактора в начале 90-х годов. Несмотря на все трудности, программа СОФИТ позволила создать первую международную базу данных по внутриреакторному исследованию твэлов ВВЭР, которая до настоящего времени занимает одно из почетных мест в международной системе NEA DATA BANK [4−5]. В первом эксперименте СОФИТ 1.1 были получены только данные измерения температуры в центре топливного сердечника в зависимости от нагрузки за время облучения, не превышающего 100 суток и до максимального выгорания 12 МВт сут/кг U, достигнутом в одном из 6 инструментированных твэлов (см. Рис.1).
1600 -Г.
С).
1400 ш т ь. 1200 г о.
1- 1000.
1> п.
1 Т 800.
1).
3 ш 600 ш и. ^ 400 га о. (1) 200 с.
1).
1- 0 л.
ВВЭРтвэл 3 СОФИТ 1.1 зазор 210 мкм.
2 4 6 8 10.
Выгорание, МВт сут./кг 110.
Рис. 1 Температура топливного сердечника, измеренная в твэле 3 эксперимента СОФИТ1.1.
0.0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 Выгорание, МВт. сут/кг 1)0.
3,5 4,0.
Рис. 2 Удлинение топливного столба, измеренное в эксперимент СОФИТ 1.3.
Второй эксперимент СОФИТ 3.1 был запланирован для исследования твэлов, оборудованных не только топливными термопарами, но и датчиками удлинения топлива и оболочки, а также датчиками давления, которые, к сожалению, вышли из строя на первой стадии облучения. В одном из твэлов удалось провести измерения удлинения топливного столба до выгорания 4 МВт сут/кг и (см. Рис. 2) [4]. Измерения были прерваны на стадии уплотнения топлива, из-за нарушения работы датчиков и данные по распуханию топлива получить не удалось. Кроме этого, в реакторе МР были проведены первые внутриреакторные эксперименты по измерению давления газа в твэлах с диаметром таблеток 13,5 мм и с центральным отверстием 1,4 мм, которые дали возможность определить выход газообразных продуктов деления при нагрузках, превышающих 40 кВт/м, при выгорании около 20 МВт. сут/кг и [6].
Однако, по полученным данным не была сделана оценка уплотнения и распухания на первой стадии облучения, а отсутствие измерений температуры топлива не позволило оценить терморадиационный порог газовыделения для этого вида топлива.
Аналогичные работы начали развиваться в НИИАР в реакторе МИР. Исследования, в основном, были ориентированы на кратковременные эксперименты, как со свежими, так и облученными твэлами в переходных и аварийных режимах [7, 8, 9, 10]. Также проводились базовые стационарные эксперименты, но длительность таких экспериментов определялась ресурсом датчиков внутриреакторного контроля параметров твэлов в условиях высоких температур при жестком радиоактивном излучении. Один из таких экспериментов был проведен с опытными твэлами, характеристики которых приведены в Таблице 1 [11].
Таблица 1 Исходные характеристики опытных твэлов, облученных в реакторе МИР [11] твэла АЗТО Б6Т0 А10Д0 А11Д0.
Оснащение датчиком TF TF PF PF.
Плотность, кг/м3 10,6 10,6 10,6 10,6.
Диаметр таблетки, мм 7,57 7,55 7,57 7,57.
Зазор топливо-оболочка, мм 0,177 0,197 0,185 0,185.
Диаметр центр, отверстия, мм / лунки 1,4/нет 1,4/нет 0/нет 0/да.
Диаметр оболочки, мм 9,16 9,15 9,15 9,14.
Свободный объем, см3 не определялся 11,5 11,5.
Особенностью эксперимента было испытание твэлов с топливными таблетками с уменьшенным центральным отверстием (с 1,8 мм до 1,4 мм), где проводили измерение температуры, а также топлива без центрального отверстия. Причем один твэл был загружен таблетками с лунками подобно топливу, а второй таблетками без лунок и без центрального отверстия. Два последних твэла были оборудованы датчиками давления. На рис. 3 приведены данные измерений, полученные при первом выходе на мощность. q|, кВт/м q|, кВт/м.
Рис. 3 Зависимости температуры в центре топливных сердечников (а) и давления под оболочкой твэлов (б) от линейной нагрузки, измеренных в реакторе МИР [11]:
1-твэл Б6ТО, 2- твэл АЗТО, 3- твэл All ДО, 4- твэл А10ДО.
Измерения были проведены только на начальной стадии экспериментов, что позволило получить некоторые данные по влиянию геометрии таблеток на температуру и давление газа в твэле в зависимости от нагрузки. Как показано в работе [11], эти данные, дополненные.
10 результатами экспериментов, проведенных в реакторе HBWR с топливом ВВЭР и PWR с таблетками различной формы, в совокупности могут быть использованы для обоснования работоспособности таблеточного топлива ВВЭР без центрального отверстия.
Для получения данных по изменению базовых характеристик топлива ВВЭР в процессе эксплуатации, в НИИАР были широко представлены послереакторные исследования твэлов, облученных на АЭС [12, 13, 14, 15]. В частности, таким образом были получены данные по распуханию топлива ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 в полномасштабных твэлах в интервале выгорания 20 — 70 МВт сут/кг11 (см. Рис.4) [15]. Отсутствие данных в начальный период облучения не позволяло оценить реакторное уплотнение топлива, а также кинетику процессов деформации топлива. Для получения таких данных требовались внутриреакторньте эксперименты с топливом ВВЭР в условиях длительного стационарного эксперимента.
Отсутствие систематизированных внутриреакторных исследований характеристик топлива ВВЭР заставляло ориентироваться на данные, полученные для аналогичного западного топлива. Такие эксперименты, направленные на совершенствование уран-оксидного топлива и материалов оболочек твэлов энергетических реакторов, проводились и продолжают проводиться в материаловедческих реакторах ATR (INEL, США), OSIRIS (CEA, Франция), BR2 (SCK-CEN, Бельгия), HFR (Petten, Голландия), JMTR, (JAEA, Япония), HBWR (OECDHRP, Норвегия) и др. [16].
Основные усилия направлены на исследование изменения характеристик твэлов с повышением выгорания для реакторов PWR (реакторах, работающих под давлением водыPressurised Water Reactor) и BWR (кипящих водяных реакторах — В oiling Water Reactor) в обоснование критериев надежности и безопасности. Сложность и взаимосвязь физико-химических процессов, происходящих в топливе и материалах ядерных реакторов в процессе av/v,% о о.
6>
Оо & о (0й.
0 10 20 30 40 50 60 70.
В, МВт сут/ кг U.
Рис 4 Данные поспереакторных исследований распухания топлива (^)-ВВЭР-ЮОО, («) ВВЭР-440 [15] облучения [17], заставляет проводить комплексные теоретические и экспериментальные работы, направленные на изучение процессов, основными из которых являются:
— термомеханическая и размерная стабильность топливного сердечника твэлов;
— деградация теплопроводности топливной композиции под облучением;
— выделение под оболочку твэлов газовых продуктов деления;
— взаимодействие топлива и оболочки твэлов в переходных режимах;
— снижение пластичности оболочки;
— коррозионная стойкость оболочки;
— сохранение целостности твэлов при проектных авариях;
— и др.
Как видно, одной из важных характеристик топлива является его термомеханическая стабильность под облучением, к которой относятся такие параметры, как терморадиационное уплотнение на первой стадии облучения и распухание за счет твердых и газообразных продуктов деления в процессе последующей эксплуатации твэлов. Повышенное уплотнение может приводить к следующим негативным последствиям:
— увеличению зазора между топливом и оболочкой, и, как следствие, росту температуры в топливном сердечнике на первом этапе облучения и увеличению запасенной энергии твэлов в условиях аварийных ситуаций;
— образованию осевых зазоров между таблетками топлива, которые могут вызывать локальный всплеск нейтронного потока и увеличение теплового потока;
— потере устойчивости оболочки в месте локальных осевых зазоров за счет ползучести или пластической деформации при большом перепаде давления;
— росту столбчатых зерен в центре топливного сердечника и растрескивание таблеток;
— повышенному газовыделению за счет роста температуры топлива в связи с увеличенным зазором.
В тоже время повышенное распухание топлива может привести к механическому взаимодействию топлива и оболочки с ростом выгорания, и как следствие к разрушению твэлов в переходных режимах со скачками мощности [9].
Исследованию терморадиационной стабильности уран-оксидного топлива было посвящено достаточно много экспериментальных и теоретических исследований [16 — 31], в результате которых выяснены основные факторы, влияющие на его уплотнение и распухание:
— исходная плотность топлива;
— микроструктура топлива, включая размер зерна и распределение пористости;
— скорость делений и мощность энерговыделения в матрице топлива;
— температура топливного сердечника.
В частности, в одной из ранних работ в этой области М. РпэЫеу показал, что все вышеуказанные параметры в разной степени влияют на внутриреакторное уплотнение, однако основным фактором, вносящим значительный вклад во внутриреакторное уплотнение, считается субмикронная пористость [18]. Результаты микроструктурных исследований топлива до облучения и после облучения, в интервале выгораний (1,25 — 2,18) 1019 делений/см3 показаны на Рис. 5 для топлива с пониженной (а) и повышенной фракцией (б) субмикронной пористости. В первом случае внутриреакторное изменение плотности составило 0.18% от ТП и топливо считалось стабильным, а во втором случае изменение плотности составило уже 2.14% от ТП и топливо было признано нестабильным. и.
2,18 1019 делений/см3 13,6 1012 делений/см3 сек Лр=0,18% ТП.
1,25 Ю'1 депений’сь1'' 7,5 '0'глеле-ий см: сек р=2 и % ТП.
И 18 К".
Диаметр пор, мкм а).
0.5 0.1 1 3 5 Ш.
Диаметр пор, мкм б).
Рис. 5 Исходное распределение пористости в стабильном (а) и нестабильном (б) диоксид-урановом топливе, а также изменение пористой структуры при кратковременном облучении [18].
Кроме этого, проведенные микроструктурные исследования облученного топлива показали, что фракция субмикронной пористости значительно уменьшается в обоих видах топлива под облучением. Стабильное топливо имеет двугорбую гистограмму распределения пор по размерам (см. Рис. 5 (а)), которая формируется на стадии спекания предварительно спрессованных таблеток с использованием добавок, которые формируют пористую структуру топлива. При облучении обоих типов топлива происходит перераспределение пористости по размерам в сторону больших пор, а не только аннигиляция вакансий (создающихся осколками делений) с субмикронной пористостью.
В этих же исследованиях было показано, что максимальная величина уплотнения хоть и определяется исходной величиной пористости, но зависит от фракции субмикронной пористости, и величины зерна, как показано на Рис. 6.
Нормали юв"шн<�ш пористость 1 мк, м (об %} Средний размер зерна, мкм а) (б).
Рис 6 Зависимость уплотнения от субмикронной пористости (а) и средней величины зерна (б) [18] Было отмечено, что рост зерна при спекании спрессованных таблеток топлива может сопровождаться снижением фракции субмикронной пористости вместе с увеличением плотности таблеток. Однако, несмотря на то, что технология спекания, направленная на увеличение плотности топливных таблеток, является положительным фактором с точки зрения нейтронно-физических характеристик активной зоны (увеличение удельного количества делящихся изотопов), она может оказать негативное влияние на термомеханические характеристики топлива, влияющие на взаимодействие с оболочкой твэла при увеличении выгорания и в переходных процессах. Поэтому оптимальной величиной для реакторов была принята плотность топлива порядка 95% ТП.
В результате многочисленных исследований процессов спекания таблеток и анализа данных для уран-оксидного топлива Р\Т1 была установлена корреляция (см. рис. 7) между внутриреакторным уплотнением и термическим доспеканием при температуре 1700 °C в течение 24 часов [19], что в дальнейшем позволило использовать эти выводы для определения стабильности топлива с помощью вне-реакторных тестов. Эта зависимость также используется для определения качества таблеток оксидного топлива российского производства [20], хотя данные, подтвержденные прямыми внутриреакторными исследованиями уран-оксидного топлива российского производства, опубликованными в открытой литературе, найдены не были.
Необходимо отметить, что исследованию структуры пористости топлива ВВЭР, как в свежем, так и в облученном состоянии, уделяется достаточно большое внимание [21]. Это связано с тем, что «многие исходные характеристики оксидного ядерного топлива, такие как теплопроводность, модуль упругости, прочность и др., существенно зависят от объемной доли и характера пористости в материале, которые, в свою очередь, определяются технологией изготовления таблеток [22]». Однако, исследование пористости во всем диапазоне размеров пор, особенно в субмикронной области, с использованием электронной микроскопии, достаточно сложный и трудоемкий процесс. Некоторые результаты по методике и анализу результатов (см. рис.8) микроструктурных исследований были проведены в диапазоне размеров пор 1−10 мкм с использованием оптической микроскопии высокого разрешения [23]. Несмотря на важность полученных результатов, нельзя недооценивать субмикронную пористость (< 1 мкм), которая оказывает существенное влияние на характеристики и стабильность топлива под облучением.
При исследовании влияния ш.
X X Ol X.
5 2 сс >ш о.
X Q. о Im 1 ПЗ си.
CL X.
CL.
6. ' X.
0 12 3 термическое доспекание, %.
Рис 7 Koppe чяция между внутриреакторны м уплотнением и термическим доспеканием, полученная для уран-оксидного топлива [19].
Sil (!¦ ш firm 1(1 ?П ТП 4(1 =?(1 СП 7 (1 ЯП 4(1 1(1 (1 11 П nF мкм.
Рис 8 Результаты исследования распредепения пористости по размерам пор современного топлива ВВЭР-440 в диапазоне 1−10 мкм [23] температуры на процесс терморадиационного уплотнения D.J. S mall показал, что при облучении опытных твэлов достаточно сложно выделить термическую составляющую уплотнения, однако вне реакторные исследования показали, что только при температурах свыше 1000 °C процесс спекания становится более интенсивным [24].
В одной из опубликованных работ по исследованию доспекания таблеток топлива ВВЭР [25] было установлено, что при «температурах ниже 900 °C (0.4Тпл), когда составляющая термической диффузии и эмиссии вакансий из пор малы, радиационное уплотнение контролируется взаимодействием осколков деления с порами. Причем было доказано, что поры с размером меньше 20 нм исчезают при единичном взаимодействии с осколком». Что касается влияния технологии изготовления таблеток, было установлено, что «начало спекания топливных таблеток, изготовленных по «сухой» технологии, характеризуется температурным интервалом 1100 — 1150 °C, а для таблеток, изготовленных по «мокрой» технологии, начало спекания характеризуется температурой 950 °C [22]. В связи со сложностью терморадиационных процессов в топливе, многие теоретические и экспериментальные работы посвящены исследованию механизмов и моделированию терморадиационного уплотнения и распухания [26−31].
Большую работу по моделированию и изучению терморадиационных процессов в топливе ВВЭР провел Лемехов С. Е. [28−31], который рассмотрел физические аспекты влияния структурно-технологических параметров топлива на внутриреакторное уплотнение и распухание топлива. Однако, недостаток внутриреакторных данных и микроструктурных исследований для различных видов топлива ВВЭР не позволили во всем объеме верифицировать разработанные физические модели уплотнения и распухания для уран оксидного топлива российского производства.
Одним из определяющих параметров топлива является его теплопроводность, которая опосредованно может влиять на термомеханическое состояние твэлов [32−38]. Известно, что под облучением, за счет образования осколков деления, микротрещин и структуры топлива, формирующейся с выгоранием (так называемой «пт"-структуры), происходит снижение эффективной теплопроводности топлива. При этом, результатом может быть рост температуры в центре топливного сердечника, что может приводить к газовыделению с терморадиационными эффектами обратной связи.
Для моделирования теплового состояния топлива ВВЭР при низких выгораниях, долгое время использовалась корреляция, не учитывающая деградацию теплопроводности для стандартного топлива ВВЭР [33]:
Я =.
0,037 + 3,77 1 1,1 • 10−6Т + 1,01 • 1013Г3 ехр (7,2 ¦ 104T) •.
1,025 р
0.95 ' 1 + 0,5(1- р).
1) где:
Т — температура в град Кр — плотность в долях от теоретической.
При разработке новых или модифицированных видов топлива используются либо внереакторные методы определения его теплопроводности в зависимости от температуры, либо используются методы моделирования деградации теплопроводности за счет внедрения в матрицу свежего топлива элементов, имитирующих продукты деления в топливе [35]. Послереакторные исследования также позволяют оценить деградацию теплопроводности и получить комбинированную функцию в зависимости от выгорания и температуры для топлива ВВЭР [36]:
Х (Т, В) = (7.6- 5.5−10~3Т+ 1.4 • 10−6Т2)/(1 + 7.91 • Ви/Т) (2).
Где: 800 < Т< 2000 К и 0 < В< 60 МВт суг/1^и.
Для верификации таких зависимостей проводятся специальные внутриреакторные сравнительные испытания модифицированных или новых типов топлива с хорошо изученным топливом. В частности, теплопроводность (2) можно сравнить с корреляцией для топлива Р\П полученную из экспериментов в реакторе НВШЯ (Халден) [37] (Рис. 9). В экспериментах использовались измерения температуры в центре топлива, нормированные на одну мощность для топлива РШЯ в зависимости от выгорания, которые были использованы для разработки и верификации модели.
Одним из важнейших процессов, определяющих работоспособность твэлов до высоких выгораний, является выделение газовых продуктов деления, накапливаемых в топливе в процессе облучения [16, 17]. Основными газами, образующимся в процессе деления урана, являются изотопы ксенона (Хе) и криптона (Кг), которые при выделении под оболочку твэлов значительно ухудшают проводимость зазора между топливом и оболочкой, по сравнению с гелием (газом наполнителем твэлов), что может существенно повысить температуру топлива. Кроме этого, в результате газовыделения из топлива при высоких выгораниях, когда в топливе накоплена достаточно высокая концентрация таких газов, может значительно повыситься давление и как следствие положительные напряжения в оболочке, приводящие к ее.
4,0 3,5 + s 3,0-ш.
2,5 о.
О 2,0 + с£.
§ 1,5 +.
О.
1,0 С.
CD н 0,5 +.
Теплопроводность при Т=1000 «С: — - ВВЭР — корреляция pwR (HRP корреляция) 4.
10 20 30 40 50 Выгорание, МВт. сут/кг U.
Рис. 9 Функция деградации теплопроводности топлива ВВЭР [36] и Р? П [37]. деформации. Последнее в свою очередь может привести к увеличению зазора между топливом и оболочкой, вызывая снова увеличение температуры и выделение ГПД. Такой эффект обратной связи может существенно повлиять на работоспособность твэлов и при определенных условиях даже может привести к нарушению его целостности.
Вопросам изучения газовыделения посвящено очень много, как теоретических, так и экспериментальных работ, проводимых в нашей стране и за рубежом [39−48]. Эти работы продолжаются и направлены разработку модернизированных видов топлива, способных более длительное время удерживать газовые продукты деления в топливной матрице. Как уже отмечалось выше, реакторные исследования газовыделения из твэлов (по средством измерения давления газов в опытных твэлах), были проведены в НИЦ «Курчатовский Институт» [6]. Газовыделение в опытных твэлах было зарегистрировано при выгорании от 5 до 20 МВт сут/кг и и при линейной мощности выше 400 Вт/см (рис 10). Температура в центре сердечника не измерялась, но оценки показали, что температура топлива при диаметре таблеток 13,5 мм с центральным отверстием 1,4 мм достигала 2000 °C. Это были одни из первых внутриреакторных экспериментов с российским топливом по измерению газового давления в твэлах процессе облучения. В дальнейшем, все работы по экспериментальному изучению газовыделения из топлива ВВЭР проводились в НИИАР. Газовое давление измерялось в опытных твэлах, которые испытывали в реакторе МИР, в основном, в переходных режимах [8, 9, 10], а также при послереакторных исследованиях твэлов, облученных в энергетических реакторах [12, 13, 40, 41, 42]. Обобщенные данные по газовыделению, полученные в послереакторных исследованиях (рис. 11 [36]), составляли базу данных по опыту эксплуатации твэлов энергетических реакторов ВВЭР и были использованы для верификации моделей газовыделения и термомеханических расчетных кодов [43−46].
Рис. 10 Измерения давления газа в эксперименте в реакторе МР [6] 1- зазор 0,19 мм — 2- зазор 0.09 мм- 3 -давление в холодном состоянии- 4-ЛМ— линейная мощность- 5 — температура теплоносителя.
Несмотря на важность послереакторных исследований, экспериментальные внутриреакторные исследования были необходимы необходимо для изучения кинетики газовыделения и механизмов.
С-. % Я О О—.
• к*.
51].
•• • л" ?
4i>
54 56 52 В. МВт, сут/кг L.
Рис. 11 Газовыделение (G, %) из твэлов ВВЭР-ЮОО (а) ВВЭР-440 (о,&-,*) [36] терморадиационных процессов в ядерном топливе в зависимости от нагрузки и температуры топлива. Основное внимание должно уделяться изучению факторов, которые инициируют процессы газовыделения, такие как температура топлива, концентрация газовых продуктов деления, терморадиационная нагрузка и скорость ее изменения. В частности, большое внимание уделяется экспериментальному изучению температурного порога газовыделения (рис. 12), который эмпирически разрабатывается в Халдене [47] а также таким факторам, влияющим на газовыделение, как размер зерен, пористость топлива, свободная поверхность, которые изменяются в процессе облучения [48].
Необходимость таких внутриреакторных исследований диктуется задачами разработок новых видов топлива или модернизации существующих композиций, применительно как к существующим реакторам ВВЭР и РУЯ, так и к реакторам нового поколения для существенного повышения выгорания.
Представленный краткий обзор состояния экспериментальных работ по исследованию изменения базовых характеристик уран-оксидного топлива под облучением, таких как о 2000.
I 1800 с о.
1600 ш о. н.
I 1400 -| 1200 И га.
§" 1000.
5 ш.
800 1 —-Порог газовыделения (Vitanza threshold) «1% Оригинальные данные Халдена, а Другие данные • Данные Сименс (2%). ¦ Л1 ¦"с V ¦ S s iSsi? ¦ я • ¦ • •» в" - -Й- — — — .
1 1.
30 40 50 Выгорание, МВт. сут/кг UO,.
Рис. 12 Температурный порог газовыделения, (С. Vitanza, Халден) [47].
60 терморадиационная и термомеханическая стабильность, деградация теплопроводности и газовыделение, показал необходимость проведения внутриреакторных экспериментов в обоснование работоспособности и надежности твэлов ВВЭР. В то же время, отсутствие систематизированных внутриреакторных данных для топлива ВВЭР заставляет российских производителей ориентироваться на результаты, полученные для топлива PWR, которое имеет обширную базу данных, полученную на основании реакторных исследований. Поэтому, прямое сравнение базовых характеристик типовых видов топлива ВВЭР и PWR под облучением при проведении совместных внутриреакторных экспериментов представляется достаточно актуальной и заслуживающей внимание задачей. В дополнение к этому, прямое участие в международных исследовательских программах и использование технологических и экспериментальных возможностей зарубежных исследовательских центров, позволяет значительно расширить базу данных исследований топлива ВВЭР и выйти на более высокий уровень получаемых результатов.
Одним из таких центров (в международных программах которых участвуют российские организации) является международный Халденский Реакторный Проект [49], где возможно проводить практически весь комплекс исследований топлива и материалов энергетических реакторов на мировом уровне. Проект был создан под эгидой Организации Экономического Сотрудничества и Развития (ОЭСР) в 1958 году представителями 11 стран, подписавшими соглашение о проведении совместных исследований, направленных на эффективное и безопасное использование атомной энергии в мирных целях. В настоящее время Проект является одним из ведущих исследовательских центров в области изучения поведения топлива и материалов энергетических реакторов типа PWR и BWR. В начале 1990;х гг. к Проекту присоединились некоторые страны восточной Европы (Чехия, Словакия, Венгрия), которые эксплуатируют российские АЭС с ВВЭР. В 1995 году, Россия в лице НИЦ «Курчатовский институт», при посредничестве финской компании Imatran Voima Oy (IVO), также стал ассоциированным членом Проекта. Это позволило, не упустить время и продолжить внутриреакторные исследования топлива ВВЭР, начатые в Курчатовском институте [1−6]. Кроме этого, участие в Проекте дает возможность проводить независимую международную экспертизу российских топливных и оболочечных материалов, а также экспериментальные работы, направленные на их усовершенствование. Таким образом, Российские организации не только получили доступ к базе данных по исследованию топлива PWR, включая исследования терморадиационной стабильности [50−54], и конструкции таблеточного топлива [55−57], но и возможность проведения собственных исследований в материаловедческом реакторе HBWR (г. Халден, Норвегия) на качественно новом уровне.
Первыми, в результате достигнутых соглашений между всеми участниками Проекта, были запланированы совместные эксперименты по исследованию внутриреакторных характеристик стандартного топлива ВВЭР (изготовленного в ОАО «МСЗ» г. Электросталь) в прямом сравнении с топливом РУ11 (изготовленным по типовой спецификации в Институте Энерготехнологий, Халдейского Реакторного Проекта).
Главная цель первого эксперимента (1РА-503.1) состояла в том, чтобы, во-первых, используя инструментированные твэлы, получить представительные данные о внутриреакторном поведении топлива ВВЭР в процессе длительного облучения. Во-вторых, при одних и тех же условиях сравнить базовые внутриреакторные характеристики топлива ВВЭР с характеристиками топлива Р\П1, имеющего обширную представительную базу данных. В третьих, использовать полученные данные для дальнейшей оптимизации структурно-технологических параметров при производстве топлива ВВЭР, а также верификации термомеханических компьютерных кодов.
На основании результатов, полученных в первом эксперименте, было предложено МСЗ (г. Электросталь) провести определенные работы по усовершенствованию топлива для второго эксперимента в реакторе НВ\П. Такие работы были выполнены, и второй эксперимент (1РА-503.2) уже был проведен с несколькими вариантами модифицированного топлива. В результате испытаний предполагалось получить внутриреакторные характеристики модифицированного топлива ВВЭР с наиболее стабильными свойствами в сравнении с топливом.
Параллельно с внутриреакторньтми измерениями были инициированы микроструктурные исследования образцов-свидетелей опытных видов топлива, с целью поиска основных факторов, влияющих на терморадиационную стабильностью опытных видов топлива. Полученные внутриреакторные данные в сопоставлении с микроструктурным анализом образцов дали бы возможность изучить количественные закономерности влияния исходной пористости топлива на его поведение под облучением. В результате проведенных исследований предполагалось выдать рекомендации по дальнейшему совершенствованию исходной микроструктуры топлива ВВЭР в целях повышения его радиационной стабильности.
В дополнение к основным задачам исследований, были предложены нестандартные методы обработки внутриреакторных измерений, которые позволили детально изучить характеристики опытных видов топлива в зависимости от выгорания, радиационной нагрузки и формы таблеточного топлива ВВЭР в сравнении с топливом РУЯ. Последнее является важным с точки зрения перспективных планов ОАО «ТВЭЛ» по переходу на использование в твэлах ВВЭР сплошных таблеток. Кроме этого, полученные данные позволили дополнить некоторые характеристики топлива ВВЭР, полученные в российских исследовательских центрах и получить уникальную базу для верификации компьютерных кодов по термомеханическому поведению топлива ВВЭР. Результаты экспериментов в дальнейшем также могли быть использованы для разработок модифицированных видов топлива ВВЭР, а также служить основой для дальнейшего продвижения современного топлива российского производства на западный рынок для реакторов РУЯ.
В настоящее время в реакторе НВУТ1 продолжаются различные эксперименты с новыми перспективными видами топлива и материалов оболочек твэлов ВВЭР, которые позволят расширить экспортные возможности топливной компании «ТВЭЛ». В связи с этим, результаты первых базовых исследований поведения модифицированного топлива ВВЭР в сравнении с типовым топливом РУП, представляются важными не только с научно-технологической точки зрения, но и для решения перспективных экономических задач российской ядерной промышленности.
Цель работы.
Заключается в экспериментальном исследовании влияния исходных структурно-технологических параметров на терморадиационную стабильность и изменение характеристик опытных видов топлива ВВЭР и РШЯ при одновременных совместных испытаниях в реакторе НВ\/11.
Для достижения цели автор решал следующие задачи:
• разработка матрицы эксперимента и программы испытаний для получения наиболее полных характеристик опытных видов топлива под облучением;
• освоение и усовершенствование методов обработки внутриреакторных измерений при проведении экспериментов на реакторе НВУ1^;
• исследование исходной микроструктуры опытных видов топлива, в частности, распределения объемной пористости по размерам пор для сопоставления с внутриреакторными данными.
Научная новизна результатов работы:
• впервые проведены совместные прямые экспериментальные исследования характеристик топлива ВВЭР и типового топлива РШЯ;
• впервые получены надежные базовые характеристики топлива ВВЭР, основанные на измерении датчиками внутриреакторного контроля параметров опытных твэлов при длительном (в течение нескольких лет) облучении и проведен детальный сравнительный анализ особенностей поведения различных видов топлива ВВЭР и Р\Т1 в одинаковых условиях облучения;
• получены количественные сравнительные оценки влияния структурнотехнологических параметров нескольких видов топлива ВВЭР и на их терморадиационную стабильность под облучением, основанную на данных внутриреакторных экспериментов и микроструктурных исследований.
Практическая значимость работы:
• Существенно расширена база данных характеристик топлива ВВЭР под облучением, используемая для верификации термомеханических компьютерных расчетных кодов, используемых для обоснования работоспособности топлива;
• Разработаны нестандартные расчетно-экспериментальные методы анализа поведения таблеточного топлива под облучением и выполнен анализ влияния формы таблеток на поведение опытных твэлов, основанный на данных внутриреакторных измерений;
• Получены количественные соотношения объемного распределения пор по размерам для различных видов топлива ВВЭР в сопоставлении с внутриреакторными данными испытаний опытных видов топлива под облучением;
• выработаны практические рекомендации по улучшению микроструктуры топлива ВВЭР с целью повышения его терморадиационной стабильности;
• В результате выполненной работы показано, что модернизированное уран-оксидное топливо ВВЭР по своим основным термомеханическим характеристикам не уступает топливу Ри’Я, что может быть использовано в качестве базы для обоснования экспортных возможностей топлива российского производства для реакторов в будущем.
Личный вклад автора.
Лично автором и при его непосредственном участии:
• разработана матрица эксперимента и программа сравнительных испытаний опытных видов топлива ВВЭР и РУИ. в реакторе НВШЯ;
• обеспечены условия проведения экспериментальных исследований, необходимые для исследования наиболее полных характеристик внутриреакторного поведения топлива ВВЭР и РШЯ,.
• разработаны дополнительные методы анализа стандартных внутриреакторных измерений по показаниям датчиков, которыми оснащаются опытные твэлы;
• проведен детальный анализ внутриреакторных измерений в зависимости от выгорания топлива и тепловой нагрузки на твэлы;
• проведен анализ влияния формы опытного таблеточного топлива ВВЭР и РШИ. на их поведение под облучением;
• инициировано проведение микроструктурных исследований и выполнен анализ распределения объемной пористости по размерам пор для опытных видов топлива ВВЭР и РУЯ с использованием методов микроструктурной стереологии;
• выполнено сопоставление микроструктурных исследований, внутриреакторных и послереакторных данных;
• выполнен корреляционный анализ влияния исходной структуры (пористости) топлива на терморадиационную стабильность исследованных видов топлива ВВЭР иРУ11.
Основные положения, выносимые на защиту:
1. Результаты анализа прямых сравнительных внутриреакторных исследований топлива ВВЭР и в зависимости от выгорания и тепловой нагрузки в условиях продолжительного стационарного эксперимента;
2. Усовершенствование методов анализа внутриреакторных данных, основанных на стандартных измерениях параметров опытных твэлов под облучением.
3. Количественный анализ исходной пористости нескольких опытных видов топлива ВВЭР в сравнении с типовым топливом Ри’Я.
4. Корреляционный анализ данных микроструктурных исследований опытных видов топлива ВВЭР и РУЯ с данными внутриреакторных измерений.
Объем и структура диссертации.
Работа состоит из введения, четырех глав, заключения, списка литературы из 102 наименований, изложена на 131 страницах, содержит 76 рисунков и 25 таблиц. По теме диссертации опубликовано 20 печатных работ, в том числе 3 в ведущих рецензируемых научных журналах и изданиях.
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ.
1. Разработана матрица экспериментов, программа испытаний и впервые получены результаты реакторных экспериментов по совместному облучению нескольких видов топлива ВВЭР и Р\П1 в исследовательском реакторе НВУЯ.
2. Получена надежная база данных по внутри реакторным измерениям ключевых параметров опытных твэлов ВВЭР, в том числе с модифицированным топливом, в условиях длительного облучения, которая может быть использована для верификации компьютерных кодов, предназначенных для прогнозирования поведения твэлов при высоких выгораниях.
3. Усовершенствованные методы обработки экспериментальных данных, полученных с использованием внутриреакторных датчиков, позволили провести детальный анализ особенностей поведения опытных видов топлива с таблетками различной формы.
4. Анализ изменения температуры топлива в зависимости от выгорания показал, что деградация теплопроводности топлива ВВЭР и РМ1 практически не отличается, что позволяет использовать модели изменения теплопроводности, разработанные для топлива РУЯ.
5. На основании данных изменения давления в опытных твэлах с ростом нагрузки и измерений соответствующих температур в центре топливного сердечника была сделана оценка температурного порога газовыделения для топлива ВВЭР при выгорании ~20 МВт. сут/кг и, что дает возможность рассчитать предельные нагрузки для твэлов ВВЭР-440, позволяющие избежать избыточного выделения газовых продуктов деления на этой стадии облучения.
6. Показано, что наряду с радиационным уплотнением, в центральной зоне топливных таблеток с плоскими торцами может иметь место радиационная ползучесть, приводящая к такому формоизменению таблеток, которое может оказать влияние на взаимодействие топлива и оболочки при более высоких выгораниях.
7. Исследована исходная микроструктура опытных видов топлива ВВЭР и в частности, получены оценки распределения объемной пористости по размерам пор и проведен анализ структуры пористости. Показано, что распределение пористости топлива ВВЭР смещено в сторону субмикронной пористости по сравнению с топливом Р\Т1, что и приводит к несколько повышенному радиационному уплотнению.
8. Сопоставление параметров топлива ВВЭР и РШЯ, полученных в эксперименте, и исходной микроструктуры позволило получить корреляцию между терморадиационным уплотнением опытных видов топлива ВВЭР и исходной фракцией субмикронных пор, а также результатами теста на термическое доспекание.
9. Показано, что радиационное распухание за счет накопления продуктов деления практически не зависит от исходной микроструктуры топлива, одинаково для всех опытных видов топлива ВВЭР и PWR, и составляет (0.50±0.05)% /10 МВт. сут/кг U02.
10. Полученные данные позволили выдать практические рекомендации по совершенствованию структурно-технологических параметров и микроструктуры топлива ВВЭР при его производстве, которые направлены на повышение его терморадиационной стабильности. В частности, было рекомендовано формировать пористую структуру топлива ВВЭР, подобно топливу PWR, с фракцией субмикронной пористости, не превышающей 20%.
11. Таким образом, в рамках выполнения диссертационной работы решена важная задача, имеющая существенное значение: впервые получены экспериментальные данные по влиянию исходных структурно-технологических параметров на терморадиационную стабильность и изменение характеристик топлива ВВЭР и PWR при одновременном совместном облучении в реакторе HBWR. Показано, что модернизированное оксидное топливо ВВЭР по своим термомеханическим характеристикам не уступает топливу PWR, что может быть использовано в качестве базы для обоснования экспортных возможностей топлива российского производства для реакторов PWR.
ДОСТОВЕРНОСТЬ ПОЛУЧЕННЫХ РЕЗУЛЬТАТОВ.
Достоверность и надежность полученных результатов подтверждена многочисленными сопоставимыми испытаниями, выполненными в реакторе HBWR многими исследовательскими организациями, участвующими в Халдейском Проекте, а также данными дои после-реакторных исследований с использованием современных достижений в области экспериментального изучения параметров твэлов энергетических реакторов под облучением.
АПРОБАЦИЯ РАБОТЫ.
Основные положения и результаты работы представлялись и обсуждались на следующих международных конференциях: Расширенных Конференциях Халдейского Реакторного Проекта (Enlarge Halden Program Group meetings), проведенных с 1999 по 2006 гг., «International Topical Meeting on LWR Fuel Performance» (Park City, Utah, April 10−13, 2000), и «WWER Fu el P erformance, Modelling and Experimental S upport» (Bulgaria, 1999, 2001, 2003, 2005), а также на техническом комитете МАГАТЭ «IAEA Technical Committee on Nuclear Fuel Behaviour Modelling at High Burnup» (19−23 June 2000, Lake Windermere, UK).
Несмотря на то, что автором была проделана самостоятельная экспериментально-аналитическая работа, основной объем информации, представленной в работе, получен из экспериментов, проведение которых обеспечивал весь коллектив реактора HBWR. При подготовке и проведении экспериментов оказывали содействие следующие ведущие сотрудники Института Энерготехнологий Халденовского Проекта: К. Витанза, Е. Кольстад, В. Висенак, Т. Тверберг, X. Девольд. В проведении микроструктурных исследований принимали участие X. Енсен, Б. Оберландер и М. Эспеланд. От российской стороны поддержку экспериментов осуществляли сотрудники «МСЗ» г. Электросталь: Панюшкин А. К, Иванов A.B., Крюков О. В., Шестернин В. А., а в дальнейшем представители ОАО «ТВЭЛ» П. И. Лавренюк, В. Л. Молчанов и Ю. В. Пименов. Руководство проведением экспериментов от НИЦ «Курчатовский Институт» осуществляли д.т.н. Е. П. Рязанцев и к.т.н. В. В. Яковлев, а на стадии проведения первого эксперимента научно-техническое содействие оказал к. ф-м. н. С. Е. Лемехов. Большую помощь в интерпретации данных и моделированию оказал П. Н. Стрижов.
Огромную помощь по подготовке работы и по анализу данных топлива ВВЭР внесли от ОАО «ГНЦ НИИАР» руководитель диссертационной работы д.т.н., проф. В. В. Калыгин и к.т.н. A.B.Бурукин.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
.
