Развитие атомной энергетики и ее топливного цикла связано с разработкой инновационных реакторных установок и, как следствие, с расчетом ядерных данных. Одной из задач, решение которой связано с применением таких реакторных установок, является задача переработки радиоактивных отходов (РАО), в том числе за счет трансмутации.
Роль трансмутации долгоживущих актинидов и, в меньшей степени, продуктов деления, накапливающихся в реакторах, становится все более значимой в разработке топливных циклов, как для современных реакторов, так и для ядерно-энергетических систем будущего. Связано это, прежде всего, с возможностью снизить нагрузку на места захоронения радиоактивных отходов (РАО).
В современной стратегии Федерального агентства РФ по атомной энергии в качестве реактора для задач трансмутации РАО и решения проблемы замыкания ядерного топливного цикла, в основном, рассматривается реактор на быстрых нейтронах. Однако предлагаются и другие типы реакторов-пережигателей. Одним из типов таких инновационных установок являются ЛА^системы (Accelerator-Driven System), управляемые внешним потоком высокоэнергетических заряженных частиц (в основном, протонов), которые, попадая в «тяжелую» мишень, в результате реакций глубокого расщепления образуют множество вторичных частиц и легких ядер, в том числе значительное количество нейтронов, необходимых для управления работой подкритического реактора. В настоящее время пока не решен вопрос об эффективности использования ADS-установок для задач трансмутации в сравнении с геологическими захоронениями [1]. Тем не менее, в качестве такого реактора в России разрабатывается каскадный под критический жидкосолевой реактор (КПЖСР) [2], позволяющий осуществить три идеи: безопасную подкритическую схему ядерного реактора, принцип каскадного размножения нейтронов и жидкосолевое топливо, с целью корректировки его состава без остановки реактора.
Использование концепции жидкосолевого реактора (ЖСР) открывает перспективы улучшения ядерно-энергетических технологий с точки зрения существенного сокращения с их помощью количества радиотоксичных долгоживу-щих отходов атомной энергетики. Недостатки ЖСР связаны с самой концепцией жидкотопливного реактора. Прежде всего, реакторы с циркулирующими солями с минорными актинидами требуют более тщательно организованных мер для обеспечения радиационной безопасности, поскольку в этих системах радиоактивные потоки распределены в больших объемах и находятся в мобильной жидкой фазе. Поэтому локализующие системы безопасности для таких реакторов могут оказаться более сложными и дорогими, как и сами реакторы по сравнению с традиционными.
Концепция подкритического реактора в последние годы активно развивается для вариантов реакторов со свинцово-висмутовым и натриевым теплоносителями. В разных странах разработано несколько программ трансмутации ядерных отходов в подкритических реакторах: ENEA-INFN (Италия) [3], GEDEON (Франция) [4], OMEGA (Япония) [5], ATW (США) [6] и др.
Реакторы-трансмьютеры характеризуются быстрым спектром, к тому же наличие пучка протонов с энергиями до 1 ГэВ и выше в ADS-системах существенно изменяет требования к точности ядерных данных во всем диапазоне рассматриваемых энергий. Кроме того, в указанном энергетическом диапазоне возникают новые проблемы, связанные с накоплением продуктов активации и глубокого расщепления, которые не рассматриваются в традиционных реакторных технологиях и ядерных данных для которых нет, либо они нуждаются в пересмотре.
Поэтому при моделировании переноса нейтронов и протонов, для расчетов выхода частиц, накопления продуктов глубокого расщепления, энерговыделений, радиационных повреждений материалов и многих других подобных задач, связанных с реакторами-трансмьютерами, необходимы новые или усовершенствованные оцененные ядерные данные, включая транспортные и активационные данные, в широком энергетическом диапазоне — до нескольких гигаэлек-тронвольт. Проводимые в настоящее время исследования в области трансмутации отходов ядерного топливного цикла в электроядерных установках, под действием частиц высоких энергий, также требуют знания транспортных и ак-тивационных ядерных данных для различных реакций и накопления широкого спектра изотопов для большого числа стабильных и нестабильных ядер.
Ядерные реакции и превращения нашли широкое применение в различных областях науки и техники. В том числе.
• в ядерной энергетике при эксплуатации и выводе из эксплуатации реакторов ядерного деления, контроле за нераспространением делящихся материалов, получения радиоизотопных источников;
• в ядерной медицине при производстве радиоизотопов, использовании ускорителей заряженных частиц;
• в ядерной астрофизике для изучения проблемы эволюции звезд, галактик, Вселенной;
• для ядерного микроанализа материалов при исследовании коррозии и радиационных повреждений сталей, качества и примесного состава монокристаллических материалов, поверхностных монои слоеных покрытий, используемых в микроэлектронике;
• для научных исследований в области расчета и конструирования перспективных и промышленных ядерных реакторов, ядерного синтеза, трансмутации нуклидов,.
• а также в других областях деятельности человека, включая радиобиологию, геофизику, геологию, археологию и т. д.
В основу проектных или научных расчетов и прогнозирования процесса функционирования ядерных установок различного назначения заложены ядерные данные (константы), характеризующие свойства ядерных реакций.
В настоящее время во многих странах развиваются и создаются новые универсальные компьютерные программы, использующие наборы ядерных данных для численного моделирования различных ядерных процессов. Такие программы позволяют рассчитывать физические характеристики и моделировать многие процессы, проходящие в создаваемых ядерных установках, взаимодействующих с различными частицами. Так, широко применяемый программный код MCNP (Monte Carlo N-Particle code), разработанный в Лос-Аламосской ядерной лаборатории в США и реализующий метод Монте-Карло, на основе подготовленных ядерных данных позволяет решать задачи:
• транспорта нейтронов, протонов, электронов, фотонов и других частиц,.
• расчета собственных характеристик критических систем,.
• расчета характеристик мишеней, размножающих бланкетов, защиты ядерных установок управляемых ускорителями,.
• в области медицинской физики, как правило, протонной и нейтронной терапии,.
• задачи, связанные с дозиметрией, расчета дозовых полей,.
• и другие задачи ядерной науки и техники.
Таким образом, от полноты набора и качества используемых ядерных данных зависит надежность обоснования радиационной и ядерной безопасности, экологической приемлемости и экономичности проектируемых ядерных установок.
Обеспечение полным набором достоверных ядерных данных является одной из актуальных научно-технических задач.
При этом следует отметить, что существует несколько разновидностей ядерных данных:
• теоретические данные, основанные на модельных расчетах;
• экспериментальные ядерные данные, основанные на экспериментальных изучениях различного рода ядерных процессов;
• оцененные ядерные данные — данные, подготовленные на основе точной интерпретации экспериментальных данных и применения современных ядерных моделей и рекомендованные к использованию для решения научных и практических задач [7].
Также стоит отметить наличие:
• опорных или стандартных ядерных данных — это экспериментальные измерения которых выполняются с особой тщательностью;
• дифференциальных экспериментальных нейтронных данных, характеризующих ядерные взаимодействия на фундаментальном уровне;
• интегральных ядерных данных, характеризующих совокупный эффект от нескольких типов ядерных взаимодействий в различных средах или дифференциальные характеристики, усредненные по широкому энергетическому спектру.
Основной целью работ по получению ядерных данных является накопление экспериментальных данных и создании на их основе универсальных библиотек оцененных констант, которые могут служить в качестве исходных для удовлетворения специфических потребностей в различных областях применения ядерных технологий.
Таким образом, экспериментальные и теоретические результаты удачно дополняют друг друга: теория позволяет выработать форму непрерывных кривых, эксперимент существенно повышает точность абсолютных значений данных и является поставщиком целого ряда параметров, закладываемых в теоретические модели, например, плотности уровней, параметры оптической модели и др.
Широкие потребности оцененных ядерных констант накладывают соответствующие условия на них. Они должны охватывать широкий энергетический диапазон, должны обладать комплексностью, чтобы позволять проводить расчеты различных характеристик, данные должны быть с требуемой погрешностью (точностью), поскольку погрешности в них приводят к неопределенностям в предсказании реакторных параметров. Большие неопределенности, в свою очередь, ведут к большим и дорогостоящим запасам в проектах.
Текущие потребности в ядерных данных стремительно развивающихся во второй половине XX века ядерной энергетики и оружейных программ обусловили разделение задач, связанных с оценкой данных на два класса: оценка ядерных данных в энергетическом диапазоне взаимодействующих частиц до 20 МэВ и свыше 20 МэВ.
Для широкого применения в различных областях атомной науки и техники (ядерная медицина, геофизика и др.), создания и развития экспериментальных и промышленных ядерных энергетических установок, работающих на тепловых (0,005 <Еп< 0,2 эВ), промежуточных (0,2 эВ <Еп< 0,1 МэВ) или быстрых (0,1 <Еп< 10 МэВ) нейтронах (ВВЭР, РБМК, БН, PWR, LWR, CANDU и др.) [8], были рассчитаны ядерные данные в диапазоне до 20 МэВ. Но с началом применения в исследованиях и работе ускорительной техники, а также решения задач связанных с трансмутацией, появились задачи по оценке ядерных данных в энергетическом диапазоне выше 20 МэВ. Так, в рамках оружейной программы США по созданию водородной бомбы для создания установки по накоплению трития с использованием ускорительной техники, американскими учеными впервые были подготовлены ядерные константы в диапазоне до 150 МэВ, которые затем, в конце 90-х годов, были включены в международную библиотеку LA-150. В 1995 г. в рамках международного проекта IFMIF (International Fusion Materials Irradiation Facility) российской научной группой, в которую входили специалисты ИАТЭ, в коллаборации с европейскими, американскими и японскими специалистами впервые подготовила ядерные данные для изучения радиационного повреждения материалов для ряда нуклидов в диапазоне до 50 МэВ.
Несмотря на значительные усилия, предпринимаемые в России и за рубежом, проблема обеспечения практических задач, в т. ч. связанных с трансмутацией РАО, в энергетическом диапазоне выше 20 МэВ надежными оцененными данными еще не решена полностью.
Сегодня, при создании новых типов реакторов, на этапе проведения расчетов разработчики оценивают приемлемую точность по ядерным данным. В частности, при проведении расчетных работ по оценке использования реактора БН-800 [9] в качестве выжигателя минорных актинидов, специалистами ГНЦ РФ Физико-энергетического института (ГНЦ РФ ФЭИ) были сделаны оценки достигнутых и необходимых значений точностей ядерных данных для минорных актинидов [10], которые отличаются от достигнутых точностей в 2−3 раза.
На сегодняшний день, существующие библиотеки с ядерными данными выше 20 МэВ не в полном объеме удовлетворяют современным потребностям в высокоэнергетических оцененных ядерных констант. Библиотека ENDF/B-VI (версия 8) [11] включает в себя нейтронные и протонные файлы только для 57 нуклидов до 30 МэВ или 150 МэВ, библиотека JENDL-HE [12] - для 66 нуклидов в энергетическом диапазоне до 3 ГэВ. Поэтому работы по анализу, подготовке новых ядерных данных и их апробации на практических примерах для задач, связанных с обоснованием, проектированием, строительством перспективных ЯЭУ способных удовлетворить требования развития экономически приемлемой, экологически чистой энергетики являются актуальными.
Цель диссертационной работы — формирование константной базы и проведение теоретических расчетов для обеспечения задач обоснования и проектирования конкурентоспособных перспективных ЯЭУ.
Задачи диссертационной работы о Проведение анализа выполненных проектов Международного научно-технического центра (МНТЦ), посвященных проблеме трансмутации. о Определение существующих потребностей в активационных и транспортных ядерных данных для проблем, связанных с расчетами перспективных ЯЭУ, в том числе для задач трансмутации РАО. о Сравнение ряда ядерных моделей, описывающих нуклон-ядерное и ядро-ядерное взаимодействия, с экспериментальными данными, представленными в открытом доступе. о Осуществление выбора моделей, выполнение на их основе теоретических расчетов и подготовка новых нейтронных файлов транспортных и акти-вационных данных в формате ENDF-6 [7]. о Проведение расчетов основных нейтронно-физических характеристик (&-эфф энерговыделения, нейтронных и протонных потоков) и оценки радиотоксичности материалов для перспективной ЯЭУ — реактора КПЖСР с внешним протонным источником с энергией 1 ГэВ.
Научная новизна результатов исследования о Установлена целесообразность проведения экспериментальных и оценочных работ по четырем направлениям, связанным с задачами расчета перспективных ЯЭУ и трансмутацией. о Получены новые активационные и транспортные нейтронные данные для широкого спектра нуклидов с Z=l-84, существенно расширяющие возможности расчета характеристик перспективных ЯЭУ в диапазонах энергий 150−1 ООО МэВ и 20−150 МэВ соответственно. о Путем проведения статистического и факторного анализа обосновано использование моделей CASCADE, ISABEL, СЕМ2К, INCL4, Dresner, Bertini и их комбинаций для расчета активационных нейтронных данных для нуклидов с Z=6−84 в области энергий 150−1000 МэВ. о Впервые проведена оценка радиотоксичности материалов каскадного подкритического жидкосолевого реактора, рассматриваемого в качестве установки для трансмутации. о Даны количественные характеристики накопления трития и 14С в солевых зонах и графитовом отражателе каскадного подкритического жидкосолевого реактора, а также оценки их радиотоксичности. о Даны нейтронно-физические количественные характеристики предлагаемых вольфрамовых и свинцово-висмутовых мишеней каскадного подкритического жидкосолевого реактора.
Достоверность результатов обеспечивается сравнением ядерных констант, рассчитанных и включенных в новые нейтронные транспортные и актавационные файлы библиотек «Transport Recommended Files, TREF» и «Intermediate Energy Activation File, IEAF-2005», с доступными из библиотеки EXFOR [13] экспериментальными данными.
Расчеты радиологической опасности КПЖСР и нейтронно-физических характеристик вольфрамовой мишени для его каскадно-мишенного узла проводились с использованием признанных в научной среде библиотек активационных и транспортных ядерных данных IEAF-2001 и ENDF/B-VI.
На защиту выносятся о сформулированные предложения по направлениям необходимых теоретических и экспериментальных исследований для проведения расчетов и обоснования использования перспективных ЯЭУ для задач трансмутациио результаты расчета транспортных и активационных файлов нейтронных данных для библиотек TREF и IEAF-2005 для энергетических диапазонов 20−150 МэВ и 150−1000 МэВ соответственноо результаты исследований радиотоксичности наиболее опасных нуклидов, входящих в топливные композиции и конструкционные материалы КПЖСР.
Практическая ценность результатов работы: о Обозначены приоритеты проведения экспериментальных и оценочных работ по направлениям, связанным с задачами трансмутации, нацеленные на повышение эффективности использования выделяемых государством и различными международными организациями ресурсов по данным направлениям. о Подготовленные нейтронные данные могут использоваться для решения задач, связанных с задачами активационного анализа материалов и транспортом нейтронов при расчете конкурентоспособных перспективных ЯЭУ и топливных циклов, включающих в себя трансмутацию РАО. о Количественные оценки радиотоксичности материалов и нейтронно-физических характеристик каскадного подкритического жидкосолевого реактора могут быть основой для обоснования использования данного типа реактора и/или отдельных его компонентов.
Список научных публикаций содержит опубликованные 5 статей и 2 доклада с основными результатами диссертации.
Апробация результатов работы. Основные результаты, полученные в рамках данной диссертационной работы, были представлены и обсуждались на: о научно-технических конференциях «Научно-техническое сотрудничество» в рамках ежегодных научных сессий МИФИ, Москва, 2002;2004 гг. о Международной конференции «Математические идеи П. Л. Чебышева и их приложение к современным проблемам естествознания», Обнинск, 2002 г. о III Международном конгрессе «Энергетика-3000», Обнинск, ИАТЭ,.
2002 г. о VIII и IX Международной конференции «Безопасность АЭС и подготовка кадров», Обнинск, ИАТЭ, 2003 г. и 2005 г. о Международной конференции «Ядерные энергетические технологии с реакторами на быстрых нейтронах», Обнинск, ГНЦ РФ ФЭИ, 2003 г. о Международной конференции «Тяжелые жидкометаллические теплоносители ТМЖТ», Обнинск, ГНЦ РФ ФЭИ, 2003 г. о Международной конференции «Nuclear Data for Science and Technology (ND'2004)», США, Санта-Фе, 2004 г. о Международной конференции «Accelerator Applications 2005», Италия, Венеция, 2005 г. о Курчатовской научной школе, Москва, КИ, 2006 г. о Семинаре по проблемам физики «Топливные циклы АЭС: экономичность, безопасность, нераспространение», Москва, МИФИ, 2004 г. и 2006 г. о Втором международном симпозиуме COE-INES, Япония, Токио,.
2006 г.
Часть результатов были получены в рамках выполнения работ по программе межотраслевого сотрудничества Министерства образования Российской.
Федерации и Министерства Российской Федерации по атомной энергии по направлению «Научно-инновационное сотрудничество» в 2001;2004 гг, а также в рамках международного проекта № 2578 «Трансмутация РАО — состояние и потребности в обеспечении ядерными данными по проблеме. Подходы к планированию экспериментов (реактор, мишень, бланкет)» при финансовой поддержке Международного научно-технического центра (МНТЦ).
Структура и объем диссертации
Диссертационная работа содержит введение, три главы и заключение. Текст диссертации изложен на 139 печатных страницах, включает 35 рисунков, 37 таблиц и список использованных источников из 104 наименований.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
.
В заключение перечислим основные результаты, полученные в диссертации.
Анализ проектов МНТЦ, связанных с тематикой ускорительных систем, ориентированных на трансмутацию, позволяет сделать следующее заключение:
• Значительную часть поддержки МНТЦ получила деятельность по уточнению ядерных данных трансурановых изотопов и их влиянию на интегральные характеристики установок (интегральные эксперименты).
• Для развития проблемы трансмутации необходимо проведение дополнительного ряда теоретических и экспериментальных исследований по о измерению сечений нейтронных реакций ((п, хп), (п, рхп), (п, 2рхп) и т. д.) и аналогичных протонных реакций с изотопами ТЬ, и, Кр, Ри, Аш в диапазоне энергий 20−150 МэВ для последующей корректировки существующих теоретических моделей и компьютерных программо уменьшению погрешности сечения захвата 238Ри, которая в настоящее время составляет порядка 20% при требуемой 10%, а также уточнению констант для изотопов Ыр, Ыр;
241 а о уменьшению погрешности сечении захвата и деления Аш, которые составляют около 10% при требуемой 5%- о оценке накопления редкоземельных изотопов в мишенях АИЗ-системо выявлению областей энергий протонных пучков внешнего ускорителя ЭлЯУ, токов ускорителя и нейтронных спектров при которых накопление редкоземельных изотопов может повлиять на ядерную и радиационную безопасность электроядерных установоко корректировке существующих и/или разработке новых моделей для определения повреждающей дозы для различных материалов и их смесей перспективных ЯЭУ (в терминах числа смещений на атом). о созданию обширной константной базы с погрешностью значений сечений смещения и выхода гелия и водорода менее 15%.
Результаты расчетов, выполненных с использованием рассмотренных методов и моделей компьютерных программ, позволили создать файлы данных, предназначенные для проведения исследований процессов трансмутации, активации и переноса нейтронов для широкого круга материалов, облучаемых нуклонами промежуточных и высоких энергий. В рамках данной диссертационной работы созданы.
• 682 файла для активационной библиотеки нейтронных данных «ШАБ-2005», которые включают в себя данные для нуклидов с 2=1−84 и 1 <А <210 в энергетическом диапазоне от 150 МэВ до 1 ГэВ;
• 242 файла для транспортной библиотеки нейтронных данных «Т11ЕР», содержащие данные для природных соединений и нуклидов с 2 = 8 — 82 и17<�Л <204 в энергетическом диапазоне 0−150 МэВ.
Для каскадного жидкосолевого подкритического реактора, рассматриваемого в качестве трансмьютера, проведены количественные оценки.
• радиотоксичности нуклидов топливной композиции КПЖСР и нуклидов, входящих в его основные конструкционные материалыв частности показано, что трансурановые нуклиды топливной композиции КПЖСР вносят доминирующий вклад в общую токсичность реактора, а наибольшей радиотоксичностью обладает нуклид 244Сш;
• накопления трития (благодаря двухкомпонентной соли 1ЛР (66%)-ВеР2(34%) в зонах трансмутации КПЖСР) и долгоживущего изотопа 14С (в графитовом замедлителе). Показано, что радиотоксичность данных нуклидов меньше, чем радиотоксичность 244Сшценки накопления трития позволяют сделать выбор в пользу тех или иных солевых композиций для использования в зонах трасмутации КПЖСР;
• полного энерговыделения, нейтронных коэффициентов размножения и утечек для свинцово-висмутовой и вольфрамовой мишеней для каскадно-мишенного комплекса КПЖСР. Данные оценки позволят сделать выбор в пользу одного или другого материала для мишени КПЖСР.
Не смотря на то, что в рамках диссертационной работы были решены задачи, связанные с созданием файлов нейтронных данных для библиотек «ТЯЕР» и «ЕАР-2005», тем не менее, поставленная цель не достигнута в полной мере. Существующих и подготовленных ядерных констант недостаточно, чтобы полностью удовлетворить потребности расчета перспективных ЮУ. Для этого необходимы транспортные и активационные протонные данные в диапазоне 20 -1 ООО МэВ для широкого спектра нуклидов, а также уточненные ядерные модели для расчета соотвествующих констант для легких ядер.
В заключение автор выражает глубокую благодарность д.ф.-м.н., профессору Ю. А. Коровину за всестороннюю помощь и поддержку в выполнении данной работы, постановку основных задач диссертации, ценные замечания и полезные обсуждения. Автор выражает признательность д.ф.-м.н. А. Ю. Конобееву и к.ф.-м.н., доценту А. Ю. Станковскому, в соавторстве с которыми были выполнены основные работы. Автор благодарит д.т.н. В. В. Артисюка и к.ф.-м.н., доцента А. В. Тихоненко за многочисленные полезные дискуссии, к.ф.-м.н., доцента Ф. И. Карманова за совместную работу в рамках Главы 3, А. А. Андрианова и А. А. Натоленко за практическую помощь в реализации диссертационной работы.
Автор выражает благодарность руководству Обнинского государственного технического университета атомной энергетики за созданные благоприятных возможностей для проведения научных исследований по тематике диссертационной работы.